PRODUCTION CATALYTIQUE D'HYDROGENE PAR GAZEIFICATION DE LA BIOMASSE DANS UN REACTEUR A LIT FLUIDISE EN PRESENCE DE VAPEUR D'EAU PDF Download
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Author: SERGIO.. RAPAGNA
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Languages : fr
Pages : 131
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CETTE THESE DEVELOPPE LA POSSIBILITE DE PRODUCTION CATALYTIQUE D'HYDROGENE PAR GAZEIFICATION DE LA BIOMASSE DANS UN REACTEUR A LIT FLUIDISE EN PRESENCE DE VAPEUR D'EAU. LE PREMIER CHAPITRE EST CONSACRE A UNE REVUE SUR L'ETAT DE L'ART DANS CE DOMAINE. LE CHAPITRE DEUX DECRIT LA FLUIDODYNAMIQUE A HAUTE TEMPERATURE D'UN LIT FLUIDISE EN FONCTIONNEMENT. LA QUALITE DE LA FLUIDISATION EST FORTEMENT DEPENDANTE DE LA TEMPERATURE. CECI A UNE INFLUENCE IMPORTANTE SUR LE COMPORTEMENT DU LIT FLUIDISE COMME REACTEUR ET SUR LA CINETIQUE CHIMIQUE. DES RESULTATS SONT DONNES: SUR L'EFFET DE LA TEMPERATURE DANS LE DOMAINE DE GAZEIFICATION DE LA BIOMASSE, SUR LA CONDITION MINIMALE DE FLUIDISATION ET SUR LE SEUIL DE BULLAGE. LA QUALITE DE LA FLUIDISATION EST CARACTERISEE PAR LES FLUCTUATIONS DE PRESSION DANS LE LIT. LE CHAPITRE TROIS DECRIT LA CONSTRUCTION ET LE FONCTIONNEMENT D'UN PILOTE DE LABORATOIRE POUR LA GAZEIFICATION DE LA BIOMASSE (COQUE D'AMANDES). LES EFFETS DES PRINCIPALES VARIABLES (TAILLE DES PARTICULES DE BIOMASSE, TEMPERATURE DE TRAVAIL, RAPPORT VAPEUR D'EAU/BIOMASSE) SUR LA PRODUCTION DE GAZ SONT REPORTES. LE BUT ULTIME DE CETTE INVESTIGATION EST D'OPTIMISER LA PRODUCTION D'HYDROGENE. LE CHAPITRE QUATRE REPORTE LE DEVELOPPEMENT DE CATALYSEURS NECESSAIRES A OPTIMISER CETTE PRODUCTION D'HYDROGENE PAR VAPO OU OXYCRAQUAGE DES HYDROCARBURES, PRODUITS DANS LA GAZEIFICATION, EN MONOXYDE DE CARBONE ET HYDROGENE
Author: SERGIO.. RAPAGNA
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Pages : 131
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CETTE THESE DEVELOPPE LA POSSIBILITE DE PRODUCTION CATALYTIQUE D'HYDROGENE PAR GAZEIFICATION DE LA BIOMASSE DANS UN REACTEUR A LIT FLUIDISE EN PRESENCE DE VAPEUR D'EAU. LE PREMIER CHAPITRE EST CONSACRE A UNE REVUE SUR L'ETAT DE L'ART DANS CE DOMAINE. LE CHAPITRE DEUX DECRIT LA FLUIDODYNAMIQUE A HAUTE TEMPERATURE D'UN LIT FLUIDISE EN FONCTIONNEMENT. LA QUALITE DE LA FLUIDISATION EST FORTEMENT DEPENDANTE DE LA TEMPERATURE. CECI A UNE INFLUENCE IMPORTANTE SUR LE COMPORTEMENT DU LIT FLUIDISE COMME REACTEUR ET SUR LA CINETIQUE CHIMIQUE. DES RESULTATS SONT DONNES: SUR L'EFFET DE LA TEMPERATURE DANS LE DOMAINE DE GAZEIFICATION DE LA BIOMASSE, SUR LA CONDITION MINIMALE DE FLUIDISATION ET SUR LE SEUIL DE BULLAGE. LA QUALITE DE LA FLUIDISATION EST CARACTERISEE PAR LES FLUCTUATIONS DE PRESSION DANS LE LIT. LE CHAPITRE TROIS DECRIT LA CONSTRUCTION ET LE FONCTIONNEMENT D'UN PILOTE DE LABORATOIRE POUR LA GAZEIFICATION DE LA BIOMASSE (COQUE D'AMANDES). LES EFFETS DES PRINCIPALES VARIABLES (TAILLE DES PARTICULES DE BIOMASSE, TEMPERATURE DE TRAVAIL, RAPPORT VAPEUR D'EAU/BIOMASSE) SUR LA PRODUCTION DE GAZ SONT REPORTES. LE BUT ULTIME DE CETTE INVESTIGATION EST D'OPTIMISER LA PRODUCTION D'HYDROGENE. LE CHAPITRE QUATRE REPORTE LE DEVELOPPEMENT DE CATALYSEURS NECESSAIRES A OPTIMISER CETTE PRODUCTION D'HYDROGENE PAR VAPO OU OXYCRAQUAGE DES HYDROCARBURES, PRODUITS DANS LA GAZEIFICATION, EN MONOXYDE DE CARBONE ET HYDROGENE
Author: Dariusz Swierczynski
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Languages : fr
Pages : 213
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La gazéification de la biomasse est l'une des voies de valorisation parmi les plus intéressantes pour cette source d'énergie renouvelable le plus répandue. Ce processus, réalisé en lit fluidisé à haute température (800-900ʿC), permet d'obtenir le gaz de synthèse (principalement H2 et CO) cependant celui-ci contient des sous-produits indésirables : CH4 et goudrons. Leur élimination catalytique, étape clé du procédé, permet à la fois de purifier le gaz et d'augmenter la quantité d'H2 produit.Ce travail décrit les étapes de développement d'un catalyseur de vapogazéification de la biomasse, fonctionnant en lit fluidisé, efficace pour le reformage des goudrons et du méthane. Pour cela nous avons intégré le nickel à l'olivine naturelle (Mg0,9Fe0,1)2SiO4.Les caractérisations par différentes techniques (DRX, TPR, MEB, MET, Mössbauer) ont montré, qu'au cours de la calcination sous air, l'oxydation de l'olivine conduit au rejet de sa structure d'une partie du fer II avec formation d'oxydes de fer III.Les catalyseurs Ni/olivine sont obtenus par imprégnation de l'olivine avec une solution aqueuse de sel de nickel, suivie d'une calcination sous air conduisant à la réaction entre NiO et l'olivine avec formation d'une solution solide NiO-MgO greffée à la surface du support garantissant la résistance à l'attrition. L'activité des catalyseurs a d'abord été étudiée en lit fixe en reformage du méthane au CO2 et puis en vaporeformage des goudrons en utilisant le toluène comme composé modèle. Pour ces deux réactions, le système optimisé a montré une grande activité et une sélectivité élevée en gaz de synthèse mais aussi une grande stabilité. Celle-ci est expliquée à la fois par la présence de NiO-MgO à la surface de support olivine et par la formation d'alliages Ni-Fe permettant de limiter fortement la formation de carbone garantissant une longue durée de vie du catalyseur.Finalement, le catalyseur a été préparé à grande échelle (100 kg) et son efficacité a été confirmée en vapogazéification de la biomasse dans un réacteur pilote de 100kWth à lit fluidisé permettant d'envisager son utilisation à l'échelle industrielle.
Author: Tharapong Vitidsant
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Languages : fr
Pages : 402
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La réaction catalytique de réformatage du méthane à la vapeur d'eau est très importante au plan industriel pour la production d'hydrogène et de gaz de synthèse pour le méthanol, l'ammoniac et autres dérivés carbonés oxygénés. La première partie du travail réside dans la recherche d'une loi cinétique pour le réformatage. Les expériences sont effectués dans un réacteur tubulaire isotherme fonctionnant en mode intégral avec un catalyseur du type Ni/Al2O3. Il apparaît que la réaction est d'ordre 1 par rapport au méthane et d'ordre 0 par rapport au méthane et d'ordre 0 par rapport à la vapeur d'eau et aux produits. Par ailleurs l'autre réaction importante est celle de conversion du CO par la vapeur d'eau. La deuxième partie de l'étude présente les résultats obtenus dans des réacteurs à lit fluidisé de 50 et 80 mm de diamètre. On a surtout examiné l'influence de la température, du rapport molaire H2O/CH4 à l'entrée du réacteur, du débit de gaz, et de la masse de catalyseur. Il ressort des données que les concentrations des différents produits et le taux de conversion du méthane évoluent dans le sens prévu par l'application des lois d'équilibre aux deux réactions principales.
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Category : Physics
Languages : fr
Pages : 838
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Author: Olivier Authier
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Languages : fr
Pages : 279
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Parmi les technologies de gazéification de la biomasse, le gazéifieur à lit fluidisé double permet la production d'un gaz de synthèse contenant du méthane. L'étude des processus physicochimiques impliqués dans le gazéifieur est rendue difficile par le fait qu'ils se produisent simultanément. Dans cette thèse, les principales réactions chimiques sont étudiées de manière découplée, indépendamment les unes des autres à l'aide de dispositifs de laboratoire originaux et dans des conditions thermiques semblables à celles du gazéifieur. Les processus intraparticulaires contrôlant la pyrolyse de la biomasse ainsi que les réactions gaz/solide (vapogazéification du charbon et craquage thermique et catalytique des vapeurs sur olivine) sont étudiées au moyen d'un four à image. Les expériences de craquage thermique homogène des vapeurs sont réalisées dans un réacteur parfaitement auto-agité par jets gazeux. Tous les produits formés par les réactions sont recueillis et analysés. Les bilans de matière bouclent de façon très satisfaisante. Le régime de chaque réaction est discuté sur la base d'une analyse de temps caractéristiques. Les paramètres cinétiques des réactions sont déterminés par modélisation des processus et optimisation à partir des résultats expérimentaux. Les mécanismes possibles de formation et de consommation du méthane sont identifiés et discutés. Le gazéifieur est modélisé sur la base d'un modèle de grains (réactions primaires de pyrolyse), des réactions secondaires, de l'hydrodynamique des phases solides et gazeuse et des transferts. La méthodologie de découplage est enfin validée par comparaison des résultats du modèle avec des mesures réalisées sur le gazéifieur de 8 MW de Güssing (Autriche).
Author: Ammar Bensakhria
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Languages : fr
Pages : 306
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Le développement des voies de valorisation de la biomasse par gazéification, très prometteuses pour la production de biocarburants, est ralenti à cause de la concentration trop élevée de goudrons dans le gaz produit par ce procédé. Des travaux récents ont montré que les métaux, lorsqu'ils sont imprégnés dans la biomasse, limitent la génération des goudrons primaires, produits lors de l'étape de pyrolyse qui précède les réactions d'oxydation. L'objectif principal de ce travail est d'étudier l'influence des métaux imprégnés sur les mécanismes de pyrolyse et sur les rendements en goudrons de cette étape. La réactivité du char formé, qui est dopé en métal, par rapport aux réactions d'oxydation a également été évaluée. L'étude de l'influence du fer et du nickel sur la pyrolyse des principaux polymères qui constituent la biomasse (cellulose, xylane, lignine) et d'échantillons de biomasses a permis de mettre en évidence que les métaux favorisent principalement les mécanismes de formation du char, ce qui inhibe les réactions de dépolymérisation et de fragmentation, responsables de la production des goudrons. Imprégné dans les phases amorphes des polysaccharides, le nickel catalyse aussi des réactions de dépolymérisation. Ce résultat explique que la réduction des rendements en goudrons soit plus forte avec le fer qu'avec le nickel. Par contre, le nickel est plus efficace pour limiter la production des molécules contenant un noyau benzénique et pour catalyser des réactions secondaires des matières volatiles, comme le reformage à la vapeur. Lors des expériences de gazéification de char dopé en fer, des problèmes de désactivation du catalyseur métallique, qui conduisent à un ralentissement de la cinétique de la réaction d'oxydation, sont observés. Au contraire, l'activité catalytique du nickel est stable et rend possible les réactions d'oxydation du char au CO2 à 600 °C et à la vapeur d'eau à 500 °C. Ces résultats indiquent que l'approche, qui consiste à imprégner des métaux dans la biomasse, permet d'envisager la mise en oeuvre de procédés de gazéification à basse température ; ce qui limiterait le problème des goudrons et permettrait d'améliorer l'efficacité énergétique des procédés.
Author: Charlotte Lang
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Languages : fr
Pages : 0
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Le projet Européen UNIfHY a vu le jour dans une optique de production d'hydrogène à partir de biomasse pour le remplacement des énergies fossiles. La purification des gaz produits par la gazéification de la biomasse permet l'obtention d'hydrogène pur pour une utilisation dans les piles à combustible. Cette thèse s'inscrit dans ce projet avec pour but le développement de catalyseurs Fe/CeO2 et Cu/CeO2 déposés sur des supports de mousse céramique pour la réaction de conversion du gaz à l'eau à haute et basse températures, de manière à augmenter la production d'hydrogène et diminuer la perte de charge dans le système. Les principaux objectifs de la thèse sont la synthèse et les caractérisations des catalyseurs à base de fer et de cuivre, l'optimisation des conditions réactionnelles dans la limite du cadre fixé par le projet, la modélisation cinétique en présence des catalyseurs Fe/CeO2 et Cu/CeO2 et la transposition à grande échelle des catalyseurs pour une utilisation en réacteur pilote.
Author: Mathieu Morin (docteur en génie des procédés).)
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La conversion thermochimique à haute température (>700°C) de la biomasse en double lit fluidisé circulant est une voie alternative aux énergies fossiles (pétrole, charbon) pour la production d'un gaz de synthèse à haute valeur énergétique, utilisable dans de nombreuses applications. L'objectif de cette thèse est de développer des méthodologies et des outils théoriques et expérimentaux permettant d'accéder aux cinétiques des transformations élémentaires (pyrolyse de la biomasse, gazéification et combustion du char, craquage et reformage des goudrons) présentes dans le procédé de gazéification de la biomasse en double lit fluidisé circulant. Dans un premier temps, un mini-réacteur à lit fluidisé fonctionnant entre 300 et 1000°C avec une alimentation en gaz parfaitement contrôlée (N2, O2, H2, H2O et goudrons) a été conçu et mis au point au Laboratoire de Génie Chimique de Toulouse. Un système d'échantillonnage et d'analyse de la phase gaz permet de quantifier en continu les fractions molaires des gaz incondensables et des goudrons produits. Une étude hydrodynamique et thermique a permis de déterminer les points de fonctionnement du réacteur pour chaque transformation élémentaire étudiée. Dans un second temps, les études de gazéification et de combustion du char ont été réalisées dans le mini-réacteur à lit fluidisé. L'influence de nombreux paramètres opératoires (température, pression partielle des différents constituants) a permis de comprendre la formation des différents produits et de modéliser les cinétiques de transformation du solide. Dans le cas de la combustion du char, un mécanisme réactionnel a également été établi et la cinétique obtenue en lit fluidisé a été comparée à celle déterminée par analyse thermogravimétrique. Enfin, une étude sur le reformage d'un goudron modèle (toluène) en lit fluidisé a mis en évidence l'effet de l'atmosphère réactionnelle sur le mécanisme de dégradation du toluène sur l'olivine et le char.
Author: Qian Michelle Wu Yu
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Languages : fr
Pages : 286
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Des nouveaux procédés éco-efficients basés sur une meilleure utilisation des ressources renouvelables sont nécessaires pour assurer la continuité du développement énergétique. La thèse étudie le procédé de gazéification en eau supercritique (T>374°C et P>22,1 MPa) de la biomasse très humide pour l’obtention de l’hydrogène, molécule ayant un potentiel énergétique très intéressant à valoriser avec un impact environnemental très favorable. L’étude porte sur l’application du procédé à la biomasse modèle (solutions de glucose, glycérol et leur mélange) ainsi qu’au bioglycérol, résidu de la fabrication du biodiesel. Les propriétés du solvant et les mécanismes prépondérants développés par l’eau en phase souset supercritique peuvent être contrôlés par les paramètres opératoires imposés au processus : température, pression, concentration en molécules organiques et catalyseur alcalin, temps de réaction... Les études paramétriques des systèmes réactionnels ont été menées dans des réacteurs batch à deux échelles différentes, les phases résultantes étant caractérisées par des protocoles analytiques élaborés et validés dans le cadre de l’étude. Le suivi du milieu réactionnel en batch lors de son déplacement vers l’état supercritique a mis en évidence une conversion avancée des molécules organiques et une identification de certains intermédiaires générés. Parmi les paramètres étudiés, la température et le temps de réaction influent le plus le rendement à l’obtention d’hydrogène en présence de catalyseur (K2CO3) dans les réacteurs batch, rendements de 1,5 et 2 mol d’H2 respectivement par mol de glycérol et de glucose introduites. Les gaz obtenus contiennent des proportions variables d’hydrocarbures légers et du CO2. Environ 75% du carbone est converti en phase gaz et liquide (sous forme de carbone organique et inorganique), le restant étant déposé sous forme solide ou huileuse. L’analyse du solide généré (plus de 90% de C) laisse apparaître différentes phases, y compris la formation de nanoparticules sphériques. Enfin, la gazéification en réacteur continu du glycérol préchauffé a montré de meilleurs rendements en hydrogène que le procédé batch, pendant que celle du bioglycérol demande une évolution du procédé à cause de la précipitation en phase supercritique des sels contenus dans le réactant. En conclusion, la gazéification en eau supercritique de la biomasse peut être considérée comme une alternative intéressante à d’autres procédés physico-chimiques de production de l’hydrogène. L’amélioration du procédé sera possible par son intensification menée en parallèle avec l’utilisation de matériaux plus performants et le contrôle de la salinité de la phase réactante.
Author: Rudy Michel
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Languages : fr
Pages : 197
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Book Description
Cette thèse concerne une étude de la gazéification du Miscanthus X giganteus (MXG). Le MXG présente de nombreux avantages (rendement, pérenne, peu d’entretien, facile à récolter...) qui lui permet d’être un candidat en terme d’énergies renouvelables. Il a fait l’objet de nombreux travaux dans le domaine agricole, mais notre étude est la première concernant sa gazéification afin de produire un gaz de synthèse. La première partie de ce travail concerne l’étude de la gazéification, effectuée dans un réacteur à lit fluidisé en présence de catalyseurs à base d’olivine. Les résultats obtenus lors des différentes campagnes d’essais ont donné d’excellents rendements en gaz (CO + H2) comparables à d’autres biomasses. La caractérisation des catalyseurs, par DRX et MEB a montré un bon comportement de l’olivine (tenue mécanique, régénération), de son côté le Niolivine a permis de meilleurs résultats. L’analyse des goudrons, par IRTF et GC/MS a montré essentiellement la présence de HAP, majoritaire à haute température (>800°C). La deuxième partie de cette étude porte sur le vaporeformage du méthyl-naphtalène, représentatif de la composition des goudrons issus de la gazéification du MXG. Le vaporeformage a été effectué en utilisant les mêmes catalyseurs qu’en gazéification. A côté de la réaction principale, cette étude a permis de mettre en évidence l’importance des réactions secondaires comme la réaction du gaz à l’eau. De plus, ces tests ont confirmé la bonne efficacité du Ni-olivine pour l’élimination des goudrons. Un mécanisme général a été proposé, mettant en jeu le rôle déterminant de l’oxygène radicalaire issu de la décomposition de l’eau
