Nouvelles approches photocatalytiques pour la formation de liaisons carbone-carbone et carbone-hétéroatome PDF Download
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Author: Fatima Rammal
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ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 409
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Book Description
Cette thèse étudie la capacité des sels d'onium à générer des radicaux abstracteurs d'hydrogène, favorisant ainsi la synthèse des structures moléculaires privilégiées. Nous avons d'abord développé la photo-aromatisation des 1,2-dihydronaphtalènes portant plusieurs groupes fonctionnels dans des conditions douces. Ensuite, nous avons décrit la fonctionnalisation des N-hétéroarènes par la combinaison des ions N-méthoxypyridinium avec différents précurseurs radicalaires en présence de fac-Ir(ppy)3 sous irradiation par la lumière bleue. Cette nouvelle approche a été utilisée dans les réactions d’alkylation, hydroxyméthylation et silylation des hétéroarènes. Il est important de noter que la portée de ces réactions est large, et comprend des produits biologiquement actifs. Des études mécanistiques avancées (RPE, DFT, UV-Vis..) ont permis de comprendre les facteurs contrôlants la réactivité et la sélectivité des processus développés. Enfin, nous avons réalisé une approche photoinduite pour la fonctionnalisation du [1.1.1]propellane selon un processus réactionnel de Minisci multicomposant. La formation d’un complexe donneur accepteur d’électron entre le NaHCO3 et le N-méthoxypyridinium constitue l’étape clé de cette transformation dont la portée et les limitations ont été abordées.
Author: Fatima Rammal
Publisher:
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Category :
Languages : fr
Pages : 409
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Book Description
Cette thèse étudie la capacité des sels d'onium à générer des radicaux abstracteurs d'hydrogène, favorisant ainsi la synthèse des structures moléculaires privilégiées. Nous avons d'abord développé la photo-aromatisation des 1,2-dihydronaphtalènes portant plusieurs groupes fonctionnels dans des conditions douces. Ensuite, nous avons décrit la fonctionnalisation des N-hétéroarènes par la combinaison des ions N-méthoxypyridinium avec différents précurseurs radicalaires en présence de fac-Ir(ppy)3 sous irradiation par la lumière bleue. Cette nouvelle approche a été utilisée dans les réactions d’alkylation, hydroxyméthylation et silylation des hétéroarènes. Il est important de noter que la portée de ces réactions est large, et comprend des produits biologiquement actifs. Des études mécanistiques avancées (RPE, DFT, UV-Vis..) ont permis de comprendre les facteurs contrôlants la réactivité et la sélectivité des processus développés. Enfin, nous avons réalisé une approche photoinduite pour la fonctionnalisation du [1.1.1]propellane selon un processus réactionnel de Minisci multicomposant. La formation d’un complexe donneur accepteur d’électron entre le NaHCO3 et le N-méthoxypyridinium constitue l’étape clé de cette transformation dont la portée et les limitations ont été abordées.
Author: CYRIL.. OLLIVIER
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Languages : fr
Pages : 262
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DURANT CES DEUX DERNIERES DECENNIES LES PROCESSUS METTANT EN JEU DES ESPECES RADICALAIRES SE SONT CONSIDERABLEMENT DEVELOPPES ET FONT MAINTENANT PARTIE DES OUTILS INDISPENSABLES A LA SYNTHESE DE PRODUITS NATURELS. LA REACTION LA PLUS UTILISEE EN SYNTHESE DEMEURE SANS CONTESTE L'ADDITION DE RADICAUX ALKYLES SUR DES OLEFINES ACTIVEES FAISANT APPEL AUX HYDRURES D'ETAIN COMME AGENT DE TRANSFERT DE CHAINE. CEPENDANT, ETANT DONNE LA TOXICITE BIEN CONNUE DES ORGANOSTANNANES, DE NOUVELLES METHODES AUSSI EFFICACES MAIS SANS ETAIN SONT TRES RECHERCHEES. DANS UN PREMIER TEMPS, NOUS AVONS DEVELOPPE UNE METHODE SELECTIVE ET EFFICACE PERMETTANT D'ENGENDRER DES RADICAUX ALKYLES A PARTIR D'ALCENES, SUIVI DE LEUR ADDITION SUR DES CETONES ET ALDEHYDES ,-INSATURES. L'HYDROBORATION D'OLEFINES PAR LE CATECHOLBORANE FOURNIT LES B-ALKYLCATECHOLBORANES QUI SONT IMMEDIATEMENT TRAITES AVEC UNE QUANTITE CATALYTIQUE D'OXYGENE ET UNE TRAPPE A RADICAUX EN PRESENCE DE DMPU. TOUTEFOIS, L'ADDITION CONJUGUEE D'ORGANOBORANES SUR D'AUTRES TRAPPES DE TYPE ESTER, NITRILE ,-INSATURE OU SULFONE VINYLIQUE S'EST AVEREE ETRE UN ECHEC. UNE SOLUTIONS FUT D'AVOIR RECOURS A UN MEDIATEUR, OU AGENT DE TRANSFERT DE CHAINE, ADEQUAT. LES CARBONATES DE BARTON (PTOC-OR) SE SONT REVELES ETRE TRES EFFICACES VU QUE DE BONS RENDEMENTS ONT PU ETRE ATTEINT DANS LE CAS DE TRANSFORMATIONS INTER- ET INTRAMOLECULAIRES EN UN SEUL POT. DE PLUS, NOUS AVONS MONTRE QUE LES B-ALKYLCATECHOLBORANES POUVAIENT REAGIR EFFICACEMENT AVEC LE 2,2,6,6-TETRAMETHYLPIPERIDINE-N-OXYL (TEMPO) POUR CONDUIRE A LA FORMATION DE RADICAUX ALKYLES. DANS UN SECOND TEMPS, NOUS NOUS SOMMES INTERESSES A L'ETUDE D'UN NOUVEAU PROCEDE D'HYDROXYLATION RADICALAIRE DE DERIVES D'ACIDE CARBOXYLIQUES -IODES, FAISANT APPEL A UNE ABSTRACTION D'ATOME D'IODE PAR UN RADICAL ETHYLE. LE RADICAL CARBONE AINSI OBTENU EST ALORS IMMEDIATEMENT TRAPPE PAR UNE MOLECULE D'OXYGENE AVEC UN EXCELLENT RENDEMENT. RECEMMENT, NOUS AVONS PLUTOT CHERCHE A ELABORER DE NOUVELLES METHODES RADICALAIRES POUR LA FORMATION DE LIAISON CARBONE-AZOTE. PAR EXEMPLE, L'AZIDATION INTERMOLECULAIRE DE DERIVES IODES OU DE DITHIOCARBONATES CONSTITUE UN MOYEN DETOURNE POUR PARVENIR A L'AMINATION DE RADICAUX CARBONES. LE PROCEDE QUE NOUS AVONS MIS AU POINT UTILISE L'ETHYLSULFONYLAZIDE COMME TRAPPE A RADICAUX.
Author: Marc-Olivier Simon
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Languages : fr
Pages : 334
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Ce manuscrit présente l’utilisation d’un système catalytique composé d'un précurseur de ruthénium(II) ou (III) et d’un réducteur associés à un ligand pour le développement de réactions de formation de liaisons C-C et C-O économiques en atomes. Plus particulièrement, la flexibilité de ce système catalytique au niveau du ligand permet d’adapter les propriétés électroniques et stériques du catalyseur et de développer de nouvelles réactivités. Ainsi, les réactions d’hydroarylation et d’hydroalcénylation d’alcènes ont pu être réalisées, de même que le couplage direct de deux alcènes et la formation d’esters à partir d’aldéhydes par réaction de Tishchenko. De plus, l’utilisation d’un accepteur d’hydrures a permis la mise au point de processus tandem par des séquences déshydrogénation/formation de liaisons C-C et C-O. Dans ces conditions, nous avons pu mettre au point la fonctionnalisation d’arylalkylméthanol par réaction tandem oxydation/hydroarylation, ainsi que la formation d’esters et de lactones à partir d’alcools et de diols. La formation de polyesters par une approche originale à partir de diols a également été étudiée, montrant la grande adaptabilité de ce système catalytique.
Author: JACQUES.. LE PAIH
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Languages : fr
Pages : 202
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LA CAPACITE CATALYTIQUE DU COMPLEXE RICHE EN ELECTRONS CP*RU(COD)CL A ETE MISE EN EVIDENCE POUR LA FORMATION DE LIAISONS CARBONE-CARBONE DANS DES REACTIONS NOUVELLES. LA REACTION DE COUPLAGE CATALYTIQUE EFFECTUEE SUR DEUX MOLECULES D'ALCYNE ET UNE MOLECULE D'ACIDE CARBOXYLIQUE CONDUIT A UNE SYNTHESE ORIGINALE D'ESTERS DE DIENOL. L'INTERMEDIAIRE CLE DE CETTE TRANSFORMATION, CORRESPONDANT A UN COUPLAGE REGIOSELECTIF TETE-TETE DES DEUX ALCYNES, EST UNE ESPECE BIS CARBENE DU RUTHENIUM. CETTE REACTION EST SELECTIVE PUISQU'ELLE CONDUIT A LA FORMATION D'UN SEUL COMPOSE DE STEREOCHIMIE E,E. L'ADAPTATION DE CETTE REACTION AUX ALCOOLS PROPARGYLIQUES A CONDUIT A LA DECOUVERTE D'UNE NOUVELLE REACTION DONNANT ACCES A DES CYCLOBUTENES FONCTIONNELS PAR COMBINAISON DE DEUX TRIPLES LIAISONS ET D'UN ACIDE CARBOXYLIQUE. LA REACTION A EGALEMENT PU ETRE ETENDUE AUX PHENOLS. LES ETUDES MECANISTIQUES ONT PERMIS DE DETERMINER QU'UN COMPLEXE RUTHENIUM CYCLOBUTADIENE EST UNE DES ESPECES CATALYTIQUES DE CETTE REACTION. LA PROTONATION DE CE DERNIER A CONDUIT A LA CARACTERISATION, PAR DIFFRACTION X, D'UN INTERMEDIAIRE MODELE DE CETTE REACTION. L'UTILISATION DU CATALYSEUR CP*RU(COD)CL EN MILIEU PROTIQUE A PERMIS DE DECOUVRIR UNE NOUVELLE APPLICATION PERMETTANT LA CYCLOISOMERISATION DE 1,6-ENYNES EN DIALKYLIDENE TETRAHYDROFURANES. LES DIALKYLIDENETETRAHYDROFURANES SONT OBTENUS SOUS LA FORME D'UN SEUL STEREOISOMERE. LA REACTION CATALYTIQUE ENTRE DEUX MOLECULES DE DIAZOALKANE ET UN ALCYNE A PERMIS DE DECELER UNE TRANSFORMATION CONDUISANT A LA DOUBLE ADDITION SELECTIVE DE TRIMETHYLSILYLDIAZOMETHANE SUR UN ALCYNE DONNANT ACCES A DES BISVINYLSILANES, LES 1,3-DIENES-1,4-DISILYLES. ELLE MONTRE EGALEMENT LE CARACTERE BIS CARBENIQUE D'UN ALCYNE. CES QUATRE REACTIONS CONSTITUENT DES CONTRIBUTIONS A LA COMBINAISON DE PLUSIEURS REACTIFS EN UN SEUL PRODUIT, AVEC CONSERVATION D'ATOMES, ET A L'ELABORATION DE PROCEDES CHIMIQUES PROPRES.
Author: Silvia Diez-Gonzalez
Publisher: Royal Society of Chemistry
ISBN: 1782626816
Category : Science
Languages : en
Pages : 637
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Book Description
In less than 20 years N-heterocyclic carbenes (NHCs) have become well-established ancillary ligands for the preparation of transition metal-based catalysts. This is mainly due to the fact that NHCs tend to bind strongly to metal centres, avoiding the need of excess ligand in catalytic reactions. Also, NHC‒metal complexes are often insensitive to air and moisture, and have proven remarkably resistant to oxidation. This book showcases the wide variety of applications of NHCs in different chemistry fields beyond being simple phosphine mimics. This second edition has been updated throughout, and now includes a new chapter on NHC‒main group element complexes. It covers the synthesis of NHC ligands and their corresponding metal complexes, as well as their bonding and stereoelectronic properties and applications in catalysis. This is complemented by related topics such as organocatalysis and biologically active complexes. Written for organic and inorganic chemists, this book is ideal for postgraduates, researchers and industrialists.
Author: Maurizio Peruzzini
Publisher: Springer Science & Business Media
ISBN: 9048138175
Category : Science
Languages : en
Pages : 477
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Book Description
Each chapter of Phosphorus Compounds: Advanced Tools in Catalysis and Material Sciences have been carefully selected by the editors in order to represent a state-of-the-art overview of how phosphorus chemistry can provide solutions in various fields of applications. The editors have assembled an international array of world-renowned scientists and each chapter is written by experts in the fields of synthetic chemistry, homogeneous catalysis, dendrimers, theoretical calculations, materials science, and medicinal chemistry with a special focus on the chemistry of phosphorus compounds. Phosphorus Compounds: Advanced Tools in Catalysis and Material Sciences is of interest to a general readership ranging from advanced university course students to experts in academia and industry.
Author: CRAIG GRIMES
Publisher: Springer Science & Business Media
ISBN: 0387682384
Category : Technology & Engineering
Languages : en
Pages : 561
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Book Description
This book covers the field of solar production of hydrogen by water photo-splitting (photoelectrolysis) using semiconductor photoanodes. The emphasis of the discussion is on the use of nanotechnology in the field. The theories behind photocatalysis and photoelectrochemical processes responsible for hydrogen production are given in detail. This provides a state-of-the-art review of the semiconductor materials and methods used for improving the efficiency of the processes. The book also gives an account of the techniques used for making the nanostructures.
Author: Sebastian Oberthür
Publisher: Springer Science & Business Media
ISBN: 3662039257
Category : Science
Languages : en
Pages : 369
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Book Description
The adoption of the Kyoto Protocol in December 1997 was a major achievement in the endeavour to tackle the problem of global climate change at the dawn of the 21st century. After many years of involvement in the negotiation process, the book's two internationally recognised authors now offer the international community a first hand and inside perspective of the debate on the Kyoto Protocol. The book provides a comprehensive scholarly analysis of the history and content of the Protocol itself as well as of the economic, political and legal implications of its implementation. It also presents a perspective for the further development of the climate regime. These important features make this book an indispensable working tool for policy makers, negotiators, academics and all those actively involved and interested in climate change issues in both the developed and developing world.
Author: Jean-Marie Basset
Publisher: Wiley-VCH
ISBN: 9783527319725
Category : Science
Languages : en
Pages : 725
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Book Description
Covering everything from the basics to recent applications, this monograph represents an advanced overview of the field. Edited by internationally acclaimed experts respected throughout the community, the book is clearly divided into sections on fundamental and applied surface organometallic chemistry. Backed by numerous examples from the recent literature, this is a key reference for all chemists.
Author: Richard J. Wenning
Publisher: SETAC
ISBN: 1880611716
Category : Contaminated sediments
Languages : en
Pages : 818
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