Oxydation par voie humide catalytique d'effluents industriels PDF Download
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Author: Nicolas Grosjean
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Book Description
L'industrie produit de grandes quantités d'effluents aqueux qu'il convient de traiter. Des traitements alternatifs aux procédés biologiques doivent être développés pour certains effluents toxiques et/ou non biodégradables. L'oxydation en voie humide catalytique repose sur l'action de l'oxygène sur les polluants en phase aqueuse à haute température et haute pression. Préalablement à cette étude, des catalyseurs au Ru ou Pt supportés sur ZrO2 ou TiO2très actifs et très stables pour l'OVHC de polluants modèles et de quelques effluents réels ont été développés. Ce travail a examiné ces catalyseurs sur d'autres effluents réels : un effluent provenant d'une unité de production de membranes contenant du glycérol et du DMF, uneffluent de sauce de couchage provenant de l'industrie papetière et un concentrât de lixiviatde décharge. Les catalyseurs se sont révélés très actifs et stables pour la minéralisation du glycérol, mais une forte lixiviation a été observée lors de l'OVHC du DMF du fait de la présence d'amines. L'oxydation de l'effluent de sauce de couchage permet de minéraliser la charge organique, facilitant le recyclage de la charge minérale, avec une amélioration accrue de la biodégradabilité du surnageant en présence des catalyseurs. Enfin, l'ajout de catalyseurs lors de l'OVH du concentrât de lixiviat de décharge permet d'améliorer sa minéralisation et d'éliminer totalement les ions ammonium.
Author: Nicolas Grosjean
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L'industrie produit de grandes quantités d'effluents aqueux qu'il convient de traiter. Des traitements alternatifs aux procédés biologiques doivent être développés pour certains effluents toxiques et/ou non biodégradables. L'oxydation en voie humide catalytique repose sur l'action de l'oxygène sur les polluants en phase aqueuse à haute température et haute pression. Préalablement à cette étude, des catalyseurs au Ru ou Pt supportés sur ZrO2 ou TiO2très actifs et très stables pour l'OVHC de polluants modèles et de quelques effluents réels ont été développés. Ce travail a examiné ces catalyseurs sur d'autres effluents réels : un effluent provenant d'une unité de production de membranes contenant du glycérol et du DMF, uneffluent de sauce de couchage provenant de l'industrie papetière et un concentrât de lixiviatde décharge. Les catalyseurs se sont révélés très actifs et stables pour la minéralisation du glycérol, mais une forte lixiviation a été observée lors de l'OVHC du DMF du fait de la présence d'amines. L'oxydation de l'effluent de sauce de couchage permet de minéraliser la charge organique, facilitant le recyclage de la charge minérale, avec une amélioration accrue de la biodégradabilité du surnageant en présence des catalyseurs. Enfin, l'ajout de catalyseurs lors de l'OVH du concentrât de lixiviat de décharge permet d'améliorer sa minéralisation et d'éliminer totalement les ions ammonium.
Author: Doan Pham Minh
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Languages : fr
Pages : 223
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Book Description
L'industrie oléicole produit chaque année une énorme quantité d'eaux usées (margines en langage de spécialistes), de l'ordre de 30 millions de m3, qui sont très chargées en composés organiques (carbone organique total - COT jusqu'à 70 g.L-1), et qui sont phytotoxiques et non biodégradables. L'oxydation par voie humide (OVH) et l'OVH catalytique (OVHC) qui sont basées sur la réaction d'un agent oxydant (oxygène) avec les polluants en phase aqueuse à haute température et haute pression, ont été étudiées pour le traitement des composés modèles présents dans des margines et des margines. Des catalyseurs au Ru ou Pt supportés sur TiO2 et ZrO2 ont été utilisés. L'addition de catalyseurs conduit à une minéralisation beaucoup plus importante des composés modèles ou des effluents réels. Des paramètres influençant la réaction ont été étudiés comme la nature du précurseur du métal actif, la méthode de préparation des catalyseurs, la teneur en métal actif déposé sur le support... L'étude de l'oxydation d'une margine d'origine tunisienne en réacteur continu a montré qu'un catalyseur au Ru supporté garde son activité catalytique inchangée pendant tout au long de la réaction (655 h), après une désactivation initiale due à une oxydation superficielle du ruthénium
Author: Sébastien Lefèvre
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Languages : fr
Pages : 274
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Les méthodes d’épuration utilisées pour traiter les effluents urbains ou industriels font intervenir des procédés biologiques ou des traitements physico-chimiques. Le procédé d’oxydation en voie humide (OVH) consiste à réaliser une oxydation poussée de la fraction organique d’un effluent contenant une forte concentration de matière organique peu ou non biodégradable, en la mettant en contact avec un oxydant sous une pression de 0,5 à 20 MPa et une température de 100 à 320°C. Une étude thermodynamique et cinétique de la dégradation du phénol a été menée afin de développer un procédé OVH non catalysé dans des conditions de température et de pression élevées. Des mesures d’équilibre de phases ont ainsi été effectuées sur des systèmes binaires et ternaires pour choisir un modèle thermodynamique de représentation des équilibres liquide-gaz au sein du réacteur et une étude cinétique a été menée pour déterminer les paramètres cinétiques de la réaction d’oxydation du phénol. La concentration initiale en phénol et l’excès d’oxygène ont été choisis de façon à être représentatifs d’un effluent réel et permettre une éventuelle extrapolation à l’échelle industrielle. Pour étudier le procédé OVH d’un point de vue énergétique, une méthode d’optimisation basée sur le couplage de la simulation de procédé et des plans numériques a également été développée. Cette méthode permet d’évaluer différentes configurations du procédé en les comparant au travers de paramètres énergétiques et du rendement matière.
Author: Magali Falcon
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Languages : fr
Pages : 215
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L'OXYDATION EN PHASE AQUEUSE DE COMPOSES ORGANIQUES PAR LE PEROXYDE D'HYDROGENE CATALYSEE PAR LES SELS DE FER (REACTIF DE FENTON), EXPLOITEE A LA TEMPERATURE DE 120C ENVIRON (PROCEDE WPO#) CONDUIT A UNE ELIMINATION SATISFAISANTE DE LA MATIERE ORGANIQUE, MAIS MALGRE TOUT LIMITEE PAR L'ACCUMULATION D'ACIDES CARBOXYLIQUES REFRACTAIRES (ACETIQUE, OXALIQUE,). LE SYSTEME CATALYTIQUE FE/CU/MN, UTILISE EN REMPLACEMENT DU FER CONDUIT A UNE OXYDATION QUASI-TOTALE DES DITS ACIDES, DANS DES CONDITIONS OPERATOIRES (100C) MOINS CONTRAIGNANTES QUE CELLES DU PROCEDE CLASSIQUE. L'ASSOCIATION DES TROIS SELS CONDUIT A UNE ACTIVITE CATALYTIQUE SUPERIEURE A CELLE OBSERVEE POUR CHACUN DES SELS ISOLES. CE PHENOMENE MARQUE DE SYNERGIE APPARENTE S'EXPLIQUE PAR L'INTERACTION DES ESPECES FE ET CU LORS DE LA DECOMPOSITION DU PEROXYDE. IL S'EXPLIQUE AUSSI PAR LE ROLE SPECIFIQUE DE CHAQUE SEL SUR L'OXYDATION DE CHAQUE ACIDE CARBOXYLIQUE: ROLE SPECIFIQUE DE CU DANS LE CAS DE L'ACIDE ACETIQUE ET SURTOUT ROLE DE MN DANS LE CAS DE L'ACIDE OXALIQUE OU SEMBLE INTERVENIR UN MECANISME NON RADICALAIRE. CE NOUVEAU PROCEDE CATALYSE PAR LE TRIO CATALYTIQUE FE/CU/MN A PU ETRE UTILISE AVEC SUCCES POUR LE TRAITEMENT COMPLET DE POLLUTIONS ORGANIQUES INDUSTRIELLES AQUEUSES REFRACTAIRES AU PROCEDE CLASSIQUE WPO#. ENFIN, LE PROBLEME DE LA SEPARATION DES SELS DE METAUX APRES REACTION EST ABORDE. LES RESULTATS DE CE TRAVAIL RENFORCENT LES POTENTIALITES D'UTILISATION DU PEROXYDE D'HYDROGENE DANS LE TRAITEMENT DES EFFLUENTS INDUSTRIELS ORGANIQUES AQUEUX
Author: Alexis El Khoury
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Languages : en
Pages : 187
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L'identification dans l'eau de produits organiques réfractaires, non biodégradables et toxiques, provenant de l'industrie chimique et pétrochimique, a défié les techniques conventionnelles de traitement des effluents aqueux tels que l'incinération ou l'abattement biologique. Le développement de technologies alternatives permettant de traiter efficacement ces contaminants s'est avéré nécessaire. Parmi les procédés de traitement développés, l'Oxydation par Voie Humide (OVH) se présente comme une technologie destructive basée sur l'oxydation en phase aqueuse des polluants organiques ou inorganiques, en utilisant de l'oxygène moléculaire ou de l'air comme source d'oxydant. Généralement, le polluant n'est pas complètement éliminé mais partiellement converti, selon un mécanisme radicalaire, en plusieurs intermédiaires de toxicité significativement réduite. L'OVH à l'oxygène ou à l'air peut être non catalysée ou effectuée en présence de catalyseur homogène ou hétérogène. Dans le cadre de cette étude, l'OVH est effectuée en présence d'un catalyseur (à base de ruthénium et de cérium) déposé sur un support solide (billes d'alumine) afin de traiter des déchets organiques persistants en phase aqueuse dans des conditions de pression et température nettement plus douces que l'OVH simple. L'essentiel du travail réside dans la conception et la commande du procédé d'OVHC : notamment la régulation de la température du réacteur à lit fixe gaz/liquide/solide, le contrôle de sa pression et son maintien en régime stationnaire par le contrôle de la sortie liquide du procédé. Dans cette optique, la conduite du système développé est assurée par un ensemble de modules intelligents permettant la commande de la partie opérative du procédé. Le pilotage à distance du système est rendu possible grâce au développement d'une interface numérique de supervision répondant aux aspects ergonomiques et techniques requis pour le maintien de la bonne conduite et de la sécurité de l'installation.
Author: LHOUSSAINE.. KHIDOUR
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Languages : fr
Pages : 154
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DANS CETTE THESE SONT PRESENTEES DES ETUDES CONSACREES A L'ELIMINATION DES COMPOSES ORGANIQUES SOUFRES VOLATILS ISSUS PRINCIPALEMENT DE L'INDUSTRIE DE LA PATE A PAPIER KRAFT ET A LEUR DEGRADATION PAR OXYDATION EN UTILISANT LE PEROXYDE D'HYDROGENE EN PRESENCE DE CATALYSEURS METALLIQUES. NOUS AVONS UTILISE DES CATALYSEURS DES PRODUITS DE RECYCLAGE DE DECHETS DE L'INDUSTRIE PETROCHIMIQUE CONTENANT MO ET CO. L'OPTIMISATION DES CONDITIONS DE TRAITEMENT THERMIQUE POUR UNE DEPOLLUTION DU CATALYSEUR A ETE FAITE. NOUS AVONS EGALEMENT ETUDIE PAR MICROSCOPIE ELECTRONIQUE A BALAYAGE, DIFFRACTION RX ET SPECTROMETRIE AUGER, L'EVOLUTION DES MATERIAUX DECHETS AU COURS DE LEUR TRAITEMENT THERMIQUE. NOUS AVONS MONTE UN GENERATEUR DE GAZ ETALON PAR CELLULE A DIFFUSION. DANS UNE BREVE PARTIE NOUS AVONS UTILISE AVEC OPPORTUNITE LA METHODOLOGIE MISE AU POINT POUR METTRE EN EVIDENCE LA DECOMPOSITION PHOTO-CATALYTIQUE SUR TIO2 DU SULFURE DE DIMETHYLE. DANS UNE PARTIE DE CE TRAVAIL, NOUS AVONS EFFECTUE DES MESURES CINETIQUES SUR LA PHOTO-OXYDATION DE SULFURE DE DIMETHYLE ET DU DISULFURE DE DIMETHYLE. LA MESURE DES CONSTANTES DE VITESSE A ETE REALISEE PAR CINETIQUE COMPETITIVE DANS UNE CHAMBRE DE SIMULATION ATMOSPHERIQUE. LES RESULTATS MONTRENT UNE GRANDE REACTIVITE AVEC LE RADICAL OH. NOUS AVONS EGALEMENT IDENTIFIE LES PRODUITS DE LA REACTION DU DMS ET DU DMDS AVEC LE RADICAL OH: LE SO2 ET L'ACIDE METHANE SULFONIQUE SONT LES PRODUITS MAJORITAIRES
Author: Phuong Thu Le
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Languages : fr
Pages : 0
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La vinasse est un effluent aqueux issu des distilleries d'éthanol produit à partir de mélasse de canne à sucre, caractérisé par une couleur intense, une forte Demande Chimique en Oxygène (DCO) et un faible Demande Biologique en Oxygène (DBO). Le traitement de ce type d'effluent par Oxydation en Voie Humide (OVH) a fait l'objet d'une étude sur catalyseurs métaux nobles supportés sur TiO2 ou ZrO2 à 190-210°C sous 50-70 bar d'air. L'addition de catalyseurs au Ru permet la minéralisation complète de la partie carbone des polluants modèles (saccharose, polyéthylène glycol, mélanoïdine) ou des effluents réels (vinasse de Cognac et vinasse de canne); les catalyseurs au Pt sont également très efficaces, mais ne convertissent que très peu l'acide acétique formé intermédiairement. Dans ces conditions, l'azote sous forme organique est converti en ammonium. Alors qu'en l'absence de catalyseur, les ions ammonium sont stables, l'addition d'un catalyseur est capable de convertir l'ammonium en diazote et nitrate. Les sélectivités relatives en N2 et NO3 - dépendent des conditions oxydantes de la réaction (quantité d'azote à traiter par rapport à la quantité de métal actif). De manière générale, le platine se révèle plus sélectif en diazote. Une lixiviation des métaux a été détectée au démarrage des réactions d'OVHC des effluents à cause de l'azote sous forme organique ; elle diminue et disparaît au fur et à mesure de la minéralisation de l'azote et le métal se redépose sur le solide catalytique. Les essais en réacteur continu confirment les observations en réacteur batch.
Author: Géraldine Deiber
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Languages : fr
Pages : 11
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LE PROCEDE D'OXYDATION EN VOIE HUMIDE (WAO) A L'OXYGENE MOLECULAIRE CATALYSE PAR L'OXYDE MIXTE DE MANGANESE/CERIUM (RAPPORT MOLAIRE 7/3) CONSTITUE UNE SOLUTION EFFICACE AU TRAITEMENT D'EFFLUENTS AQUEUX CONTENANT DES COMPOSES ORGANO-AZOTES. IL PERMET D'OBTENIR LA FORMATION D'AZOTE MOLECULAIRE, TOTALEMENT INOFFENSIF POUR L'ENVIRONNEMENT. L'ETUDE DE L'OXYDATION DE L'AMMONIAQUE, POUR UNE GAMME DE CONCENTRATION COMPRISE ENTRE 2.5 ET 5 G/L, MONTRE QUE LA TEMPERATURE ET LA CONCENTRATION EN CATALYSEUR SONT LES FACTEURS PREPONDERANTS DE CE PROCEDE. LES NITRITES ET NITRATES SONT OBTENUS SEULEMENT EN TRES FAIBLES QUANTITES. L'AZOTE MOLECULAIRE EST LE PRODUIT PRINCIPAL. UN MODELE CINETIQUE EMPIRIQUE DE TYPE PUISSANCE REND COMPTE DES RESULTATS POUR UNE GAMME DE TEMPERATURE COMPRISE ENTRE 200 ET 300C, UNE PRESSION TOTALE DU SYSTEME DE L'ORDRE DE 100 BAR ET UNE CONCENTRATION EN OXYGENE DISSOUS VARIANT DE 2.5 A 3 G/L. L'OXYDE MIXTE DE MN/CE PERMET AUSSI ET SURTOUT LA CONVERSION DIRECTE DE L'AZOTE ORGANIQUE EN AZOTE MOLECULAIRE. CE PHENOMENE A ETE VERIFIE LORS DU TRAITEMENT DE COMPOSES ALIPHATIQUES ET AROMATIQUES AZOTES. L'ETAPE INTERMEDIAIRE DE MINERALISATION DE L'AZOTE ORGANIQUE EN AMMONIAQUE EST ESSENTIELLE POUR LA CONVERSION FINALE EN AZOTE MOLECULAIRE. UN SCHEMA REACTIONNEL EN DEUX ETAPES SUCCESSIVES REND COMPTE DU PROCESSUS D'OXYDATION ET L'ETUDE CINETIQUE MENEE A PERMIS DE DETERMINER LES DIFFERENTES CONSTANTES CINETIQUES. DANS TOUS LES CAS, LE CATALYSEUR S'EST EGALEMENT REVELE EFFICACE POUR L'OXYDATION DES FORMES CARBONEES. L'ETUDE DE CE PROCEDE D'OXYDATION CATALYSE DE MANIERE HETEROGENE A PERMIS L'ACQUISITION DE DONNEES CINETIQUES QUI POURRONT ETRE UTILISEES LORS DU CALCUL DE REACTEURS INDUSTRIELS D'OXYDATION
Author: Bouchra Bejjany
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Languages : fr
Pages : 292
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Book Description
L’oxydation par Voie Humide Catalytique (OVHC) permet de réduire la pollution aqueuse due à la présence de certains micropolluants, difficilement ou non biodégradables tels que methytertiobutylether (MTBE) ou les pesticides (phénylurées). Cette technique consiste à chauffer un effluent à une température comprise entre 130 et 250°C sous une pression comprise entre 20 et 50 bar en présence d’oxygène et d’un catalyseur en vue de transformer la matière organique en rejet gazeux propre, un liquide facilement biodégradable. Le travail de thèse a porté, dans un premier temps sur la conception et l’automatisation de l’installation, qui comporte un réacteur tubulaire en acier inoxydable Uranus B6 d’une hauteur de 700 mm et de 70 mm de diamètre interne. Ce réacteur est fixé au centre d’un four à résistance électrique entourée d’une épaisse couche d’isolation. Une pompe haute pression permet l’acheminement de la solution à traiter vers le réacteur. Deux condenseurs, un cyclone, un détendeur et une vanne de régulation permettent d’assurer la séparation gaz/liquide en sortie de réacteur. L’ensemble du procédé est équipé de sondes de température et de pression, des débitmètres, ainsi que des éléments de sécurité indispensables pour un circuit multiphasique sous pression. L’installation est enfin polyvalente, puisqu’elle permet la préparation des catalyseurs dans le réacteur lui-même. L’étude s’est axée dans un deuxième temps sur la mise au point raisonnée de la méthode de préparation des catalyseurs, à base de métaux nobles (Ruthénium et Cérium) supportés sur des billes d’alumine. Pour démontrer son efficacité et valider l’installation, le catalyseur Ru(0,3%)/Ce(3%)-Al2O3 a été utilisé pour l’OVHC du methyltertiobutylether : une élimination totale de la molécule cible a été obtenue ainsi qu’un abattement de plus de 90% de la charge carbonée. Le catalyseur a été caractérisé avant utilisation pour vérifier qu’il avait les qualités attendues, et après utilisation pour s’assurer qu’il n’a été que peu modifié. Dans un troisième temps, un test d’extension de l’OVHC à un pesticide l’isoproturon a été réalisé et un abattement de la charge carbonée de 50% a été obtenu. L’effluent traité contient plusieurs sous-produits de réaction, dont l’identification n’a pu être que partielle avec les moyens disponibles. Toutefois, la molécule cible a été dégradée à 90%.
Author: Jean-Christophe Béziat
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Languages : fr
Pages : 203
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Book Description
LES PROCEDES CLASSIQUES DE TRAITEMENT DES EFFLUENTS AQUEUX CONTENANT DES COMPOSES ORGANIQUES SONT ESSENTIELLEMENT L'INCINERATION, COUTEUSE EN ENERGIE ET APPLIQUABLE A DES EFFLUENTS TRES CONCENTRES, ET LES TRAITEMENTS BIOLOGIQUES, LENTS ET INEFFICACES POUR DES MOLECULES TOXIQUES, SUSCEPTIBLES DE DETRUIRE LE LIT BACTERIEN. LES PROCEDES D'OXYDATION CHIMIQUE NON CATALYTIQUES EXISTANT, A L'AIR OU A L'OXYGENE, NECESSITENT DES CONDITIONS SEVERES DE TEMPERATURE ET DE PRESSION (JUSQU'A 350C ET 200 BAR). L'UTILISATION COMME CATALYSEUR HOMOGENE D'UN SEL DE METAL DE TRANSITION PERMET DE REDUIRE LA SEVERITE DE CES CONDITIONS, MAIS NECESSITE UNE ETAPE DE RECUPERATION DES SELS DISSOUS. CE TRAVAIL A CHERCHE A EFFECTUER L'OXYDATION DE COMPOSES ORGANIQUES EN SOLUTION AQUEUSE PAR L'OXYGENE DE L'AIR, SUR UN CATALYSEUR SOLIDE SUFFISAMMENT STABLE POUR ENVISAGER SON UTILISATION EN REACTEUR CONTINU. LES ESSAIS EFFECTUES EN AUTOCLAVE SOUS PRESSION SUR DES MOLECULES MODELES COMME LE CYCLOHEXANOL ET L'ACIDE SUCCINIQUE ONT PERMIS DE RETENIR LE RUTHENIUM COMME METAL ACTIF DE LA FORMULATION CATALYTIQUE. LE CHARBON ACTIF SE MONTRE UN BON SUPPORT POUR LE RUTHENIUM SUR LE PLAN DE L'ACTIVITE, MAIS IL EST DEGRADE DANS LES CONDITIONS DE LA REACTION. L'OXYDE DE TITANE PRESENTE QUANT A LUI UNE BONNE STABILITE CHIMIQUE, ET L'ACIDE SUCCINIQUE EN SOLUTION A 5 G.L#-#1 EST OXYDE EN CO#2 A PLUS DE 99%, APRES 6 HEURES DE REACTION A 190C, SOUS 50 BAR D'AIR, SUR UN CATALYSEUR COMMERCIAL 2,8% RU/TIO#2. DES ESSAIS DE RECYCLAGE DU CATALYSEUR ONT MONTRE UNE BONNE STABILITE DE CE CATALYSEUR VIS-A-VIS DE SON ACTIVITE EN OXYDATION, CONFIRMEE PAR LES EXPERIENCES EN REACTEUR CONTINU, MENEES SUR PLUSIEURS MOLECULES MODELES. LE CATALYSEUR RU/TIO#2 EN GRAINS, UTILISE EN REACTEUR CONTINU PISTON PENDANT PLUS DE TROIS MOIS, S'EST TRES PEU DESACTIVE. CES RESULTATS SONT PROMETTEURS POUR UNE UTILISATION INDUSTRIELLE DE CE TYPE DE PROCEDE.
