Modélisation des aérosols à l'aide du modèle de chimie transport MOCAGE

Modélisation des aérosols à l'aide du modèle de chimie transport MOCAGE PDF Author: Jonathan Guth
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Languages : fr
Pages : 230

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L'objectif de cette thèse est de réaliser un bilan des aérosols atmosphériques sur le bassin méditerranéen et de caractériser la qualité de l'air de cette région en se focalisant sur des indicateurs d'exposition à long terme. Basés sur des simulations du modèle de chimie-transport MOCAGE, (MOdèle de Chimie Atmosphérique à Grande Échelle), les travaux portent dans un premier temps sur le développement d'un module permettant de prendre en compte les aérosols inorganiques secondaires. Ce module a été validé à différentes échelles et avec différents types de données. Le modèle MOCAGE a ensuite servi à simuler la composition chimique de l'atmosphère sur le bassin méditerranéen pour l'année 2013. Nous avons ainsi pu montrer que le bassin méditerranéen est une région exportatrice d'aérosols. Nous avons également étudié l'impact des émissions anthropiques maritimes et côtières sur le bilan des aérosols et la qualité de l'air dans la région méditerranéenne.

Modélisation des aérosols à l'aide du modèle de chimie transport MOCAGE

Modélisation des aérosols à l'aide du modèle de chimie transport MOCAGE PDF Author: Jonathan Guth
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Languages : fr
Pages : 230

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L'objectif de cette thèse est de réaliser un bilan des aérosols atmosphériques sur le bassin méditerranéen et de caractériser la qualité de l'air de cette région en se focalisant sur des indicateurs d'exposition à long terme. Basés sur des simulations du modèle de chimie-transport MOCAGE, (MOdèle de Chimie Atmosphérique à Grande Échelle), les travaux portent dans un premier temps sur le développement d'un module permettant de prendre en compte les aérosols inorganiques secondaires. Ce module a été validé à différentes échelles et avec différents types de données. Le modèle MOCAGE a ensuite servi à simuler la composition chimique de l'atmosphère sur le bassin méditerranéen pour l'année 2013. Nous avons ainsi pu montrer que le bassin méditerranéen est une région exportatrice d'aérosols. Nous avons également étudié l'impact des émissions anthropiques maritimes et côtières sur le bilan des aérosols et la qualité de l'air dans la région méditerranéenne.

Amélioration de la Représentation Des Aérosols Dans Un Modèle de Chimie-transport

Amélioration de la Représentation Des Aérosols Dans Un Modèle de Chimie-transport PDF Author: Bojan Sič
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Languages : en
Pages : 248

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The main goal of this thesis is to improve the aerosol representation in the CTM MOCAGE. The work may be divided into: the direct improvement of aerosol physical parameterizations, and the development of a data assimilation system able to assimilate aerosol optical depth (AOD) and lidar profiles. On the modelling side, the processes that underwent the important improvements were sea salt, desert dust and volcanic aerosol emissions, wet deposition and sedimentation. The ambition is related to improve the model biases compared to observations, and to implement more physically detailed schemes in the model. We evaluated the impacts of these changes and compared the modelled fields to observations. The implemented updates significantly enhanced the model agreement with the observations and the inter-model comparison data. The results also confirmed that large uncertainties in models can come from the use of different parameterizations. The aerosol data assimilation is implemented to further reduce the model uncertainties. The set of observation operators and their tangent linear and adjoint operators for AOD and lidar profile observations are developed to link the model and the observation space. Aerosol assimilation proved to be very efficient to reduce the differences between the model and the observations. The assimilated AOD observations were able to significantly improve the model performance in terms of AOD and concentrations. Assimilation of lidar measurements: the backscatter signal, the extinction and backscatter coefficients, also showed an efficient influence on the vertical profiles.

Étude de l'aérosol atmosphérique en Europe

Étude de l'aérosol atmosphérique en Europe PDF Author: Ingrid Dombrowski-Etchevers
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Languages : fr
Pages : 157

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L'aérosol atmosphérique a un impact à la fois sur l'environnement via les effets directs et indirects sur le rayonnement et sur l'homme en raison de sa toxicité. Pourtant, ses caractéristiques physiques et chimiques sont encore mal connues. Ce travail avait un double but. D'une part, effectuer des mesures de la fraction soluble (minérale et organique) de l'aérosol dans une carotte de glace du Mont-Blanc et sur des filtres de six stations européennes géographiquement et climatologiquement différentes du projet CARBOSOL. Ces mesures ont confirmé l'importance de la convection pour le transport des aérosols, notamment le sulfate, des basses couches vers la troposphère libre. En conséquence, dans l'autre partie de ce travail, on s'est d'abord attaché à bien évaluer la capacité de transport des aérosols par le modèle de chimie-transport MOCAGE via une simulation du 210Pb pour les années 2002 à 2004. Les résultats ont été comparés aux mesures des six stations de CARBOSOL. Enfin, une chimie du soufre a été intégrée dans MOCAGE et évaluée pour l'été 2003.

Modélisation de la pollution atmosphérique régionale

Modélisation de la pollution atmosphérique régionale PDF Author: Laurent Menut
Publisher: ISTE Group
ISBN: 1789481023
Category : Science
Languages : fr
Pages : 260

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Si l’étude des problèmes de pollution atmosphérique est déjà ancienne, la prise de conscience de l’impact de l’humain sur la dégradation de son propre environnement est récente. Que ces impacts soient directs et rapides, ou lents et indirects, le développement d’un modèle de chimie-transport peut apporter des réponses à des questions telles que : quels sont les impacts des polluants sur la santé ? Quel est l’impact de la pollution sur le climat ? Modélisation de la pollution atmosphérique régionale reprend les différents principes de base et les étapes de la modélisation : définition, observations, outils, approches, techniques numériques sont ainsi présentés. La modélisation étant une simplification de la réalité dans un cadre d’étude particulier, on cherchera à montrer si les processus à représenter, comme les émissions, la chimie ou les dépôts, sont bien modélisés. Pour chaque processus, l’ouvrage présente les hypothèses simplificatrices qui ont été faites, étudie les voies d’amélioration possibles et examine l’impact de ces simplifications sur les résultats recherchés.

Modélisation régionale de la composition chimique des aérosols prélevés au puy de Dôme (France)

Modélisation régionale de la composition chimique des aérosols prélevés au puy de Dôme (France) PDF Author: Christelle Barbet
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Languages : fr
Pages : 0

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Dans l'atmosphère, les particules d'aérosol jouent un rôle clef sur le climat et, par leur action sur la qualité de l'air, ont un impact néfaste sur la santé publique. Ces particules sont composées d'un mélange complexe d'espèces inorganiques et organiques formées à partir d'une grande variété de sources. Si les sources et mécanismes de production des espèces inorganiques sont désormais relativement bien connus, la caractérisation de la fraction organique des aérosols est beaucoup plus complexe : elle est constituée d'aérosols organiques primaires, émis directement dans l'atmosphère, et d'aérosols organiques secondaires (AOS) produits par la conversion gaz-particules de Composés Organiques Volatils (COV). Afin de comprendre les processus de formation des aérosols organiques, des modèles tridimensionnels de chimie-transport sont mis en œuvre. Or, à ce jour, les concentrations en aérosols organiques observées dans l'atmosphère demeurent sous-estimées par ces modèles. L'objectif de cette thèse est d'étudier les différents processus de transport, d'émissions et de transformations chimiques intervenant dans la formation des aérosols organiques à partir du modèle de chimie-transport WRF-Chem (Weather Research and Forecasting - Chemistry). Les sorties du modèle ont été comparées à des mesures effectuées à la station du puy de Dôme au cours de trois situations correspondant à trois saisons (automne, hiver, été) durant lesquelles des masses d'air de diverses origines ont été échantillonnées. Ces mesures documentent les conditions météorologiques, les propriétés des espèces chimiques gazeuses et des particules d'aérosol. En particulier, les mesures fournies par un spectromètre de masse (AMS : Aerosol Mass Spectrometer), fournissent de informations détaillées sur la variabilité temporelle de la composition chimique des aérosols et notamment sur leur concentration en masse. Les comparaisons modèle/mesures ont montré que les variations saisonnières de la composition chimique des aérosols observées au puy de Dôme étaient bien capturées par le modèle. Cependant, il s'est avéré que les concentrations en aérosols organiques étaient fortement sous-estimées par le modèle et plus particulièrement lors de la situation d'été. La confrontation des origines des masses d'air simulées par le modèle WRF-Chem à celles déterminées par le modèle lagrangien HYSPLIT reconnu pour l'étude de la dispersion atmosphérique et l'analyse des variations de la localisation du sommet du puy de Dôme vis-à-vis de la couche limite atmosphérique ont mis en évidence que le transport était correctement reproduit par le modèle. Les mesures de gaz disponibles au puy de Dôme ont mis en évidence une forte sous-estimation des concentrations en COV d'origine anthropique simulées par le modèle. Des tests de sensibilité ont été réalisés sur les émissions de ces espèces pour restituer les niveaux de concentration observés. Les émissions et les rendements en AOS des COV d'origine anthropique implémentés dans la paramétrisation VBS dédiée aux aérosols organiques dans le modèle ont pu être modifiés afin de reproduire les niveaux de concentration en aérosols organiques observés au puy de Dôme.

Formation de l'aérosol organique secondaire dans les modèles de qualité de l'air

Formation de l'aérosol organique secondaire dans les modèles de qualité de l'air PDF Author: Victor Lannuque
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L'oxydation gazeuse des composés organiques émis dans l'atmosphère mène à la formation de milliers de composés organiques secondaires (COS). Une fraction de ces COS est peu volatile, et peut se partager entre la phase gazeuse et la phase particulaire formant ainsi des aérosols organiques secondaires (AOS). Les AOS contribuent majoritairement à la composition des particules, participant entre 20 et 80 % à la masse totale des aérosols fins et influencent ainsi leurs impacts sur l'environnement, en particulier sur la qualité de l'air et le climat. Ces impacts sont quantifiés à l'aide de modèles de chimie-transport (CTM). Les comparaisons avec les mesures in situ montrent que les variations spatiales et temporelles de la masse d'AOS ne sont pas correctement simulées par les CTM. Dans ces modèles, la formation d'AOS est représentée de façon simplifiée à l'aide de paramétrisations empiriques développées sur la base d'observations en chambres de simulation atmosphérique. Il est donc primordial de repenser et d'améliorer la représentation des aérosols organiques dans les CTM pour diagnostiquer l'origine de la pollution atmosphérique par les particules fines, améliorer la fiabilité de la prévision des épisodes de pollution et évaluer l'impact des aérosols sur l'environnement. Les objectifs de cette thèse sont de :• explorer l'influence des conditions environnementales sur la formation et les propriétés des AOS,• développer une nouvelle paramétrisation de formation de l'AOS sur la base d'une représentation déterministe de la chimie atmosphérique,• évaluer cette paramétrisation en CTM par comparaison avec des mesures in-situ.Les modèles déterministes permettent de représenter la non-linéarité des processus de formation de l'AOS. Le modèle déterministe GECKO-A (Generator for Explicit Chemistry and Kinetics of Organics in the Atmosphere) est un outil de modélisation numérique qui intègre les données élémentaires (cinétiques et thermodynamiques) issues des études en laboratoire. Dans le cadre de cette thèse, des scénarios d'oxydation en conditions environnementales ont été développés et GECKO-A a été utilisé pour étudier l'impact des facteurs environnementaux (température, teneur en NOx, ensoleillement...) sur la formation et les propriétés des AOS. Sur la base de ces simulations, une nouvelle paramétrisation pour la formation d'AOS a été développée: VBS-GECKO. L'évaluation de la VBS-GECKO en modèle de boîte a montré une bonne reproduction des concentrations en aérosols organiques (AO) avec une RMSE inférieure à 20%. La VBS-GECKO a été intégrée au CTM CHIMERE pour simuler les concentrations estivales d'AO au dessus de l'Europe. Son utilisation conduit à une sensible amélioration de la masse d'AO simulée par rapport à la paramétrisation de référence utilisée dans CHIMERE. La VBS-GECKO a également été utilisé pour étudier (i) les sources et propriétés des AOS et (ii) différentes représentation des émissions de composés organiques semi-volatils et de volatilité intermédiaire par le trafic routier.

Les systèmes différentiels raides en modélisation de la chimie atmosphérique

Les systèmes différentiels raides en modélisation de la chimie atmosphérique PDF Author: Abdelkader Fassi Fihri
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Languages : en
Pages : 230

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L'INTEGRATION DES SYSTEMES D'EQUATIONS DIFFERENTIELLES ORDINAIRES DE LA CHIMIE ATMOSPHERIQUE POSE UN PROBLEME CONSIDERABLE AUX MODELISATEURS. LES CONSTANTES DE TEMPS DES ESPECES CHIMIQUES ETANT TRES DIFFERENTES LES UNES DES AUTRES, CES SYSTEMES DIFFERENTIELS SONT TRES RAIDES, CE QUI IMPLIQUE POUR LEUR RESOLUTION DE FORTES CONTRAINTES EN COUT-CALCUL, EN PARTICULIER DANS LES MODELES 3D COUPLANT PHYSIQUE ET CHIMIE DE L'ATMOSPHERE. DIVERSES PROCEDURES D'INTEGRATION ONT ETE PROPOSEES POUR RESOUDRE EFFICACEMENT (COUT-CALCUL MINIMAL ET PRECISION SUFFISANTE) DE TELS SYSTEMES. ICI, NOTRE DEMARCHE GENERALE VISE A EXPLORER SYSTEMATIQUEMENT ET DE MANIERE AUSSI EXHAUSTIVE QUE POSSIBLE CES PROCEDURES EN VUE DE FAIRE RESSORTIR LES PLUS EFFICIENTES DU POINT DE VUE DE LEUR APPLICATION EN CHIMIE ATMOSPHERIQUE. LA PREMIERE PARTIE EST CONSACREE A UNE PRESENTATION GENERALE SUCCINCTE DES MODELES CHIMIQUES. UN MODELE D'AEROSOLS EST TOUT D'ABORD DEVELOPPE, QUI TRAITE DU CARACTERE INTERNE/EXTERNE DE LEUR MELANGE. PUIS UNE ETUDE PRELIMINAIRE DE L'INTERACTION NUAGE/AEROSOLS EST EFFECTUEE A L'AIDE D'UN MODELE D'AEROSOLS COUPLANT PHYSICO-CHIMIE DES AEROSOLS ET CHIMIE EN PHASE GAZEUSE. ENFIN, DES TESTS SONT EFFECTUES SUR UN MODULE EXTENSIF REPRESENTATIF DE LA CHIMIE GAZEUSE TROPOSPHERIQUE. DANS LA DEUXIEME PARTIE, NOUS DECRIVONS DU POINT DE VUE MATHEMATIQUE LES CARACTERISTIQUES DES SYSTEMES DIFFERENTIELS RAIDES, LES CONTRAINTES NECESSAIRES A IMPOSER A LEUR RESOLUTION NUMERIQUE. IL EST PROCEDE A UN RECENSEMENT DES METHODES NUMERIQUES DISPONIBLES, CLASSIQUES ET HYBRIDES. ON PASSE ENSUITE DANS LA TROISIEME PARTIE A UNE CONFRONTATION DE CES DIFFERENTES TECHNIQUES D'INTEGRATION QUANT A LEUR PRECISION ET LEUR COUT-CALCUL, SUR DIFFERENTS SYSTEMES CHIMIQUES, DE RAIDEUR ET DE DIMENSIONS VARIABLES.

Modélisation du dépôt sec et des émissions d'espèces chimiques d'intérêt pour la qualité de l'air et pour la composition de la troposphère

Modélisation du dépôt sec et des émissions d'espèces chimiques d'intérêt pour la qualité de l'air et pour la composition de la troposphère PDF Author: Martine Michou
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Nous avons paramétrisé les échanges de gaz trace et d'aérosols entre la surface et l'atmosphère dans MOCAGE, le modèle de chimie transport de Météo-France, multi-échelles. Les vitesses de dépôt sec, simulées en utilisant le schéma de résistances de [Wesely,1989] avec une formulation spécifique de la résistance stomatale, et un forçage météorologique analysé, ont été évaluées sur une base climatologique et par rapport à des mesures de campagne telles ESCOMPTE; en outre, les flux de dépôt de l'ozone et des espèces azotées réactives ont été confrontés avec des simulations d' autres modèles. Nous avons aussi paramétrisé et analysé, aux échelles globales et continentales, les émissions de Composés Organiques Volatils Non Méthaniques, qui dépendent fortement de la météorologie, en nous appuyant sur une description de la végétation à fine échelle.

Modélisation multi-échelles de la composition chimique des aérosols

Modélisation multi-échelles de la composition chimique des aérosols PDF Author: Alexandre Berger
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Les aérosols atmosphériques jouent un rôle majeur dans les questions environnementales liées au climat, à la qualité de l'air et à la santé humaine. Les aérosols organiques (AO) constituent une part importante de la masse particulaire totale. Or les mécanismes de formation des AO sont mal connus. En particulier, un enjeu actuel reste la définition des composés organiques semi-volatils (COSV) issus de l'oxydation dans l'atmosphère de composés organiques volatils (COV) qui vont condenser sur ou au sein des aérosols préexistants pour former les aérosols organiques secondaires (AOS). De récentes études en laboratoire ont montré la contribution des COV oxygénés (COVO) dans la formation de composés organiques faiblement volatils en phase aqueuse. Ces études restent cependant incomplètes et il y a un besoin urgent de mieux comprendre la photochimie en phase aqueuse des espèces polyfonctionnelles et d'étudier l'influence des paramètres pertinents pour l'atmosphère (pH, concentrations initiales, présence de composés inorganiques) sur les processus de formation des AOS. Ces voies de formation d'AOS doivent être prises en compte dans les modèles atmosphériques. L'objectif de ce travail est d'évaluer la formation potentielle d'AOS produits lors d'un évènement nuageux observé à la station du Puy de Dôme à l'aide de simulations réalisées avec le modèle Méso-NH. Le réalisme des simulations pour la formation des AOS dépend de l'intégration, dans le schéma chimique en phase gazeuse, des espèces chimiques pertinentes, notamment les COV et leurs produits. Le mécanisme ReLACS2 répond à cette exigence et prend en compte à la fois les précurseurs de l'ozone et la formation des AOS. Ce dernier mécanisme est couplé avec le module ORILAM-SOA qui intègre le partitionnement gaz/particule des espèces inorganiques et organiques et les processus de nucléation, de condensation/évaporation, d'activation et de dynamique des aérosols. Dans un premier temps, ce couplage est évalué sur trois cas d'études réels sur l'Europe dans des conditions météorologiques contrastées. Un exercice d'inter-comparaison des modèles Méso-NH et WRF/CHEM ainsi qu'une comparaison de ces modèles avec les observations in-situ sont réalisés. Dans un deuxième temps, un premier travail de développement conduit à inclure les COVO, solubles et légers (jusqu'à 4 carbones), et la réactivité en phase associée, dans le mécanisme ReLACS2, avant de considérer la formation des AOS en phase aqueuse. Un nouveau mécanisme chimique, ReLACS3, est crée. Parallèlement, un second développement permet d'inclure la part des noyaux de condensation nuageux (CCN) dans la chimie de la goutte d'eau pour obtenir un couplage entre la phase gazeuse, aqueuse et particulaire. Avant de tester ces développements, une simulation 2D idéalisée d'un nuage orographique, observé lors d'une campagne de mesures intensives à la station du puy-de-Dôme durant l'été 2011, est réalisée. Cette étude permet de mettre en évidence le potentiel impact de la réactivité en phase aqueuse et de l'activation des CCN sur la formation des AOS.

Étude expérimentale de la réactivité hétérogène de particules ultrafines d'acides gras et modélisation de la composition chimique des aérosols à l'échelle régionale

Étude expérimentale de la réactivité hétérogène de particules ultrafines d'acides gras et modélisation de la composition chimique des aérosols à l'échelle régionale PDF Author: Maxence Mendez
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Pages : 232

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The intensity of environmental and health impacts of atmospheric aerosol depend on their chemical composition. This composition varies as function of their emission source and transport time in the atmosphere where many chemical and physical transformations occur. The objectives of this thesis are, firstly, to study the initial steps of the atmospheric aging of organic aerosol in laboratory and, secondly, to provide with information on the modelling of the chemical composition of atmospheric aerosol. The first part of this work has been dedicated to the study of the reactivity of model organic aerosol in an aerosol flow tube for two heterogeneous chemical systems: oleic acid + ozone; palmitic acid + chlorine radical. Chemical analyses in both gas phase and particle phase were performed to quantify the products and determine the chemical mechanisms.In the second part of the thesis, we have built a model to generate anthropogenic pollutant emission data for the chemistry weather forecast with the WRF-Chem model. The chemical speciation of primary aerosol permits us to model the chemical composition of aerosol over the French northern region. The model results have been validated by statistical comparison with data coming from measurements network (ATMO Nord-Pas de Calais) and also measurement campaigns performed with an Aerosol Mass Spectrometer.