Hydrogénation du monoxyde de carbone sur des catalyseurs carbures de tungstène supportés sur différents oxydes PDF Download
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Author: Ali Al-. Mazouari
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ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 175
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Book Description
Ce travail a été mené dans le cadre d'un contrat européen (no st.25.0467.c) intitulé : « pseudo-métaux (carbures nitrures...) substituts possibles des métaux de la mine du platine en catalyse ». Dans la recherche de nouveaux matériaux catalytiques, il est important de trouver des réactions spécifiques pour lesquelles ces catalyseurs auront une meilleure activité ou une meilleure sélectivité. Il nous a semblé que les réactions de synthèse Fischer-Tropsch pouvaient être des réactions spécifiques des carbures puisque les conditions de réaction conduisent à la carburation de métaux tels que le tungstène, le fer ou le molybdène. L'étude de l'activité et de la sélectivité de carbures de tungstènes massiques et supportés sur différents supports (al2o3, tio2, zro2, ceo2 et sio2) dans l'hydrogénation du monoxyde de carbone a été menée dans un réacteur sous pression (5 mpa) a des températures comprises entre 523 et 623 k. Sur les supports tels que sio2, ceo2, zro2 les réactions principales sont celles de la synthèse d'hydrocarbures avec seulement des quantités négligeables d'alcools. Par contre, sur al2o3 et tio2, la sélectivité en alcools augmente fortement (jusqu'a 50% avec tio2). Ce changement de sélectivité favorisant la formation d'alcools peut être corrélé avec la stoéchiométrie du carbure de tungstène ainsi qu'avec le taux de carburation. Un taux de carburation élevé semble défavoriser la formation d'alcool qui nécessite une interaction entre phases carbure et oxyde
Author: Ali Al-. Mazouari
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Languages : fr
Pages : 175
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Book Description
Ce travail a été mené dans le cadre d'un contrat européen (no st.25.0467.c) intitulé : « pseudo-métaux (carbures nitrures...) substituts possibles des métaux de la mine du platine en catalyse ». Dans la recherche de nouveaux matériaux catalytiques, il est important de trouver des réactions spécifiques pour lesquelles ces catalyseurs auront une meilleure activité ou une meilleure sélectivité. Il nous a semblé que les réactions de synthèse Fischer-Tropsch pouvaient être des réactions spécifiques des carbures puisque les conditions de réaction conduisent à la carburation de métaux tels que le tungstène, le fer ou le molybdène. L'étude de l'activité et de la sélectivité de carbures de tungstènes massiques et supportés sur différents supports (al2o3, tio2, zro2, ceo2 et sio2) dans l'hydrogénation du monoxyde de carbone a été menée dans un réacteur sous pression (5 mpa) a des températures comprises entre 523 et 623 k. Sur les supports tels que sio2, ceo2, zro2 les réactions principales sont celles de la synthèse d'hydrocarbures avec seulement des quantités négligeables d'alcools. Par contre, sur al2o3 et tio2, la sélectivité en alcools augmente fortement (jusqu'a 50% avec tio2). Ce changement de sélectivité favorisant la formation d'alcools peut être corrélé avec la stoéchiométrie du carbure de tungstène ainsi qu'avec le taux de carburation. Un taux de carburation élevé semble défavoriser la formation d'alcool qui nécessite une interaction entre phases carbure et oxyde
Author: Amir Enferadi-Kerenkan
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : en
Pages : 235
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Book Description
Les huiles et corps gras d'origines végétales ou animales ont récemment attisé un grand intérêt comme matériel de base dans les industries oléochimiques. Cette attention ne provient pas uniquement des raisons environnementales mais aussi de l'avantage économique de ces nouveaux produits. Les acides gras insaturés, composants principaux des lipides, peuvent être oxydés pour la production de mono- ou de di-acides carboxyliques ; ces derniers sont à la base d'une grande variété de matériaux dans de nombreuses industries. Ce procédé d'oxydation est nommé « clivage oxydatif », en effet, durant la réaction, une double liaison carbone-carbone est brisée. L'exemple le plus représentatif est l'acide azélaique, C9 contenant une double fonction acide carboxylique - un produit à haute valeur ajoutée qui est obtenu à partir de l'acide oléique. Actuellement, cette réaction, en industrie, est effectuée par ozonolyse, or, ces réactions ont récemment été classées comme risqué dû aux problèmes associés à l'utilisation d'ozone. Cependant, l'utilisation d'un oxydant plus doux requiert l'utilisation d'un catalyseur. Dans les travaux présentés, nous avons développé un catalyseur hétérogène innovant à partir d'oxydes de tungstène et de molybdène pour la coupure oxydante de l'acide oléique utilisant le peroxyde d'hydrogène comme oxydant. Afin de trouver un catalyseur performant, différents catalyseurs ont été préparés et testés, tels que des oxydes de tungstène mésoporeux, possédant une très grande surface spécifique supportés par de l'alumine gamma, des nanoparticules (NPs) de trioxyde de tungstène de structures différentes (hydraté ou anhydre), de peroxyde de tungstène, d'oxyde de molybdène, mais aussi d'amas de polyoxotungstates (POTs) sous forme de structure de Keggin. Alors que l'utilisation de catalyseur homogène a été largement reportée pour cette réaction, les travaux effectués sur des catalyseurs hétérogènes sont moins rapportés. En effet, l'efficacité des catalyseurs solides est moindre compte tenu du plus faible nombre de sites actifs en contact avec la phase liquide et donc le substrat ; or pour les catalyseurs homogènes cette surface de contact est optimum. Pour s'affranchir de cet obstacle dans ces travaux, nous avons choisi d'utiliser des catalyseurs présentant des tensioactifs à partir de molécules organiques. Ces catalyseurs permettent d'augmenter les propriétés hydrophobes/hydrophiles de la surface de la nanoparticule, et aussi d'améliorer la compatibilité entre la surface du catalyseur solide, le substrat de la réaction - l'acide oléique - et l'oxydant en phase aqueuse. Pour remplir cet objectif, plusieurs cations d'amines quaternaire ont été utilisés dans la synthèse, tel que le l'hexadécyltriméthylammonium (CTA+), le étraméthylammonium (TMA+), le tétrapropylammonium (TPA+) et le tétrabutylammonium (TBA+). Nous avons développé une approche simple et écoresponsable pour la synthèse et le greffage de tensioactifs de nanoparticules d'oxyde de tungstène et de molybdène à partir de la dissolution oxydante de poudre micrométrique de tungstène et de molybdène métallique. Par la suite, avec quelques modifications dans l'approche ainsi que l'utilisation de sels d'amine quaternaire possédant une chaine alcane plus importante lors de la synthèse, nous avons réussi à mettre au point une nouvelle méthode de synthèse pour la préparation de POTs hybride, organique-inorganique. En termes de réaction catalytique, c'est la première fois que l'utilisation de POT comme catalyseurs hétérogènes pour des réactions d'oxydation d'acides gras insaturés est rapportée. Le catalyseur synthétisé présente généralement une excellente activité, comparé aux autres catalyseurs hétérogènes rapportés. Une conversion complète de l'acide oléique initial avec un rendement maximum pour le diacide espéré (acide azélaique) de 80% a pu être atteint en optimisant la quantité d'amine quaternaire cationique à la surface du catalyseur. Grâce à la présence de molécules organiques comme tensioactifs, ce catalyseur efficace en solution aqueuse ne présente pas de lixiviation significative. De plus, il est facilement récupérable et peut être réutilisé sans perte d'activité significative jusqu'à quatre cycles.
Author: Robert Bonnet
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Languages : fr
Pages : 34
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Book Description
Author: Élodie Quinet
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Category :
Languages : fr
Pages : 208
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Book Description
L’objectif de ce travail est de proposer un mécanisme réactionnel pour l’oxydation sélective du monoxyde de carbone en présence d’hydrogène sur des catalyseurs à base d’or, supporté ou non, en déterminant les rôles de l’or, du support et de l’hydrogène. Les catalyseurs ont été préparés par voie chimique (échange anionique direct ou dépôt colloïdal) ou par voie physique (vaporisation laser) et systématiquement caractérisés par ICP-AES, XRD, TEM et XPS. Les tests catalytiques et les caractérisations par DRIFTS in situ montrent que l’or seul finement divisé est capable d’oxyder le monoxyde de carbone et l’hydrogène. Cependant, la vitesse d’oxydation du monoxyde de carbone est considérablement améliorée lorsque l’or est supporté, en particulier sur des oxydes réductibles, ou lorsque de l’hydrogène est introduit dans le milieu, même en faible quantité. Une étude cinétique sur un catalyseur d’or sur alumine laisse supposer que l’hydrogène intervient dans le mécanisme d’oxydation du monoxyde de carbone grâce à des espèces oxygénées du type : OOH, intermédiaires à la formation de l’eau qui oxyderaient plus facilement le monoxyde de carbone que l’hydrogène à basse température.
Author: MURIEL.. CHEVAL
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Languages : fr
Pages :
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Book Description
UN CATALYSEUR MASSIQUE EN POUDRE, W2C+W, A DES PROPRIETES CATALYTIQUES INTERESSANTES DANS LE REFORMAGE CATALYTIQUE DES HYDROCARBURES, COMPARATIVEMENT AU PLATINE. DANS LE CAS DU METHYLCYCLOPENTANE QUI EST LA MOLECULE TEST, IL Y A AGRANDISSEMENT DU CYCLE EN CYCLOHEXANE ET AROMATISATION EN BENZENE AVEC UNE SELECTIVITE AVOISINANT 50%, UNE DEMETHYLATION SELECTIVE, HYDROGENOLYSE DU CYCLE ET HYDROGENOLYSE EXTENSIVE, SELON UN MECANISME BIFONCTIONNEL. LA CORRELATION ENTRE LA REACTIVITE DU METHYLCYCLOPENTANE ET L'ETAT DE SURFACE DE W2C+W, DETERMINE PAR XPS, EST DELICATE DANS LA MESURE OU LE TUNGSTENE, LE CARBONE ET L'OXYGENE SONT PRESENTS, EN SURFACE, DANS DIFFERENTS ETATS CHIMIQUES. POUR PRECISER LE ROLE DE CHACUN DE CES ELEMENTS DANS LES PROPRIETES CATALYTIQUES DE W2C+W, UNE ETUDE DES PROPRIETES CATALYTIQUES DE SURFACES MODELES (TUNGSTENE: METAL, OXYDE (WO, WO3 + CARBONE AMORPHE), CARBURE (W2C)), PREPAREES A PARTIR D'UN RUBAN DE TUNGSTENE, A ETE REALISEE EN CORRELATION AVEC LEURS ETATS DE SURFACE DETERMINES PAR XPS OU AES. SUR LE METAL ET LE CARBURE, IL Y A UNIQUEMENT FORMATION DE METHANE ET D'ETHANE. SUR OXYDES, IL Y A DESHYDROGENATION DU METHYLCYCLOPENTANE EN METHYLCYCLOPENTENES, SELON UN MECANISME ACIDE. ON NE RETROUVE PAS LES PROPRIETES CATALYTIQUES DE W2C+W. L'OBTENTION D'UN MECANISME BIFONCTIONNEL NECESSITE DONC L'EXISTENCE, EN SURFACE, D'UNE PHASE METAL ET/OU CARBURE, ASSOCIEE A UNE PHASE OXYDE ET/OU OXYCARBURE (L'OXYCARBURE ETANT PROBABLEMENT FORME AU COURS DE L'ACTIVATION SOUS HYDROGENE DE W2C+W). L'EXISTENCE UNIQUEMENT D'UNE PHASE OXYCARBURE EN SURFACE EST AUSSI ENVISAGEABLE
Author: Pascale Devassine
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Languages : fr
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Book Description
La troisième partie traite des performances electrocatalytiques de l'ensemble des solides préparés. Malgré une caractérisation fine des catalyseurs, il est difficile d'établir des corrélations précises entre leur structure et leur activité. Il est possible que les différences dans les caractéristiques des carbures de tungstène testes soient en partie gommées par l'étape de passivation qui introduit des oxydes de tungstène en surface. Néanmoins, on a pu clairement montrer l'influence de la stœchiométrie du carbure et de la propreté de sa surface. Les catalyseurs déposés sur noir de carbone sont plus actifs que les carbures massiques ; le meilleur d'entre eux présente un résultat prometteur compare au meilleur platine déposé sur noir de carbone commercial teste dans les mêmes conditions
