Etude de l'oxydation catalytique des suies Diesel sur poudre métallique activée PDF Download
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Author: Hichem Aloui
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Languages : fr
Pages : 221
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Book Description
CE TRAVAIL EST CONSACRE A LA PREPARATION ET LA CARACTERISATION D'UN CATALYSEUR CAPABLE D'ABAISSER DE MANIERE IMPORTANTE LA TEMPERATURE D'OXYDATION DES SUIES ISSUES DES MOTEURS DIESEL. L'ACTIVITE EST EVALUEE PAR DEUX TECHNIQUES D'OXYDATION EN TEMPERATURE PROGRAMMEE DU MELANGE SUIES-CATALYSEUR. ELLES PERMETTENT UNE ANALYSE DE CO 2 (TPO) AINSI QU'UNE ANALYSE DIFFERENTIELLE ET GRAVIMETRIQUE (ATD/ATG). LES CONDITIONS DE TESTS CATALYTIQUES ONT ETE OPTIMISEES. LES RESULTATS PRESENTES AU COURS DE LA PREMIERE PARTIE DE CE TRAVAIL MONTRENT QUE LES SUIES SONT CONSTITUEES DE GRAINS ELEMENTAIRES, DE DIAMETRE MOYEN VOISIN DE 30 NM, AGGLOMERES EN PARTICULES DE TAILLES SUPERIEURES A 1 M. CELLES-CI EMPRISONNENT UNE FRACTION ORGANIQUE DITE SOLUBLE (SOF) DE 30% EN MASSE AINSI QU'UNE FRACTION MINERALE CONSTITUEE DE P, CA, ZN ET FE AVEC UNE TENEUR GLOBALE DE 1% EN MASSE. LA TEMPERATURE MAXIMALE D'OXYDATION DES SUIES EN ABSENCE DE CATALYSEUR EST DE 620\C AVEC UNE TEMPERATURE D'IGNITION DE 490\C. CETTE DERNIERE VARIE AVEC LA QUANTITE EN SOF. LES CATALYSEURS ETUDIES SONT D'UNE PART DES OXYDES ET HALOGENURES METALLIQUES SEULS OU EN MELANGE, ET D'AUTRE PART UN CATALYSEUR PLUS ELABORE PREPARE PAR DEPOT, SUR UNE POUDRE DE FER (MODELE DU FILTRE METALLIQUE), DES ESPECES LES PLUS ACTIVES. LES MELANGES CUO-CUCL OU CUO MODIFIE PAR AJOUT DE CHLORE SE SONT REVELES LES PLUS ACTIFS, AVEC UNE TEMPERATURE D'IGNITION DE 160\C ET UNE TEMPERATURE DU MAXIMUM DE VITESSE D'OXYDATION DE 260\C. CETTE PHASE, ADDITIONNEE DE CUF 2, A ETE DEPOSEE SUR UNE POUDRE DE FER SOUS COURANT D'OXYGENE A 800\C. LE CATALYSEUR CU 0 , 6/FE 0 , 5/CUF 2 ( 0 , 0 5 ) SE DESACTIVE PAR DESTRUCTION DU SYSTEME CU-O-CL CAUSEE PAR LE DEPART DE CHLORE, CONFIRME PAR LES ANALYSES E.X.A.F.S.. LE PHENOMENE PEUT TOUTEFOIS ETRE FORTEMENT RALENTI EN LIMITANT LA TEMPERATURE DE TRAVAIL DU CATALYSEUR A 300\C OU PAR AJOUT DE VAPEUR D'EAU DANS LES REACTIFS. UN MECANISME REACTIONNEL A ETE PROPOSE IMPLIQUANT UNE ACTIVATION DE L'OXYGENE PAR L'INTERMEDIAIRE D'UN COMPLEXE OXYCHLORURE.
Author: Hichem Aloui
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Pages : 221
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CE TRAVAIL EST CONSACRE A LA PREPARATION ET LA CARACTERISATION D'UN CATALYSEUR CAPABLE D'ABAISSER DE MANIERE IMPORTANTE LA TEMPERATURE D'OXYDATION DES SUIES ISSUES DES MOTEURS DIESEL. L'ACTIVITE EST EVALUEE PAR DEUX TECHNIQUES D'OXYDATION EN TEMPERATURE PROGRAMMEE DU MELANGE SUIES-CATALYSEUR. ELLES PERMETTENT UNE ANALYSE DE CO 2 (TPO) AINSI QU'UNE ANALYSE DIFFERENTIELLE ET GRAVIMETRIQUE (ATD/ATG). LES CONDITIONS DE TESTS CATALYTIQUES ONT ETE OPTIMISEES. LES RESULTATS PRESENTES AU COURS DE LA PREMIERE PARTIE DE CE TRAVAIL MONTRENT QUE LES SUIES SONT CONSTITUEES DE GRAINS ELEMENTAIRES, DE DIAMETRE MOYEN VOISIN DE 30 NM, AGGLOMERES EN PARTICULES DE TAILLES SUPERIEURES A 1 M. CELLES-CI EMPRISONNENT UNE FRACTION ORGANIQUE DITE SOLUBLE (SOF) DE 30% EN MASSE AINSI QU'UNE FRACTION MINERALE CONSTITUEE DE P, CA, ZN ET FE AVEC UNE TENEUR GLOBALE DE 1% EN MASSE. LA TEMPERATURE MAXIMALE D'OXYDATION DES SUIES EN ABSENCE DE CATALYSEUR EST DE 620\C AVEC UNE TEMPERATURE D'IGNITION DE 490\C. CETTE DERNIERE VARIE AVEC LA QUANTITE EN SOF. LES CATALYSEURS ETUDIES SONT D'UNE PART DES OXYDES ET HALOGENURES METALLIQUES SEULS OU EN MELANGE, ET D'AUTRE PART UN CATALYSEUR PLUS ELABORE PREPARE PAR DEPOT, SUR UNE POUDRE DE FER (MODELE DU FILTRE METALLIQUE), DES ESPECES LES PLUS ACTIVES. LES MELANGES CUO-CUCL OU CUO MODIFIE PAR AJOUT DE CHLORE SE SONT REVELES LES PLUS ACTIFS, AVEC UNE TEMPERATURE D'IGNITION DE 160\C ET UNE TEMPERATURE DU MAXIMUM DE VITESSE D'OXYDATION DE 260\C. CETTE PHASE, ADDITIONNEE DE CUF 2, A ETE DEPOSEE SUR UNE POUDRE DE FER SOUS COURANT D'OXYGENE A 800\C. LE CATALYSEUR CU 0 , 6/FE 0 , 5/CUF 2 ( 0 , 0 5 ) SE DESACTIVE PAR DESTRUCTION DU SYSTEME CU-O-CL CAUSEE PAR LE DEPART DE CHLORE, CONFIRME PAR LES ANALYSES E.X.A.F.S.. LE PHENOMENE PEUT TOUTEFOIS ETRE FORTEMENT RALENTI EN LIMITANT LA TEMPERATURE DE TRAVAIL DU CATALYSEUR A 300\C OU PAR AJOUT DE VAPEUR D'EAU DANS LES REACTIFS. UN MECANISME REACTIONNEL A ETE PROPOSE IMPLIQUANT UNE ACTIVATION DE L'OXYGENE PAR L'INTERMEDIAIRE D'UN COMPLEXE OXYCHLORURE.
Author: May Issa
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Languages : fr
Pages : 238
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Book Description
Compte tenu de la dangerosité des particules de suies Diesel pour la santé humaine et pour l'environnement, des réglementations strictes fixant leurs émissions ont été adoptées. Le FAP (filtre à particules), permettant de piéger les suies, doit être périodiquement régénéré par combustion des suies. La régénération passive consiste à utiliser des catalyseurs. Ils permettent d'abaisser la température d'oxydation des suies et de les éliminer ainsi de manière continue. Dans ce contexte, ces travaux sont dédiés à l'étude du contact entre un noir de carbone (NC) (modèle de suies) et un catalyseur (cérine) et son effet sur la réaction d'oxydation du NC en présence d'oxygène. Une corrélation entre la morphologie des mélanges préparés NC/cérine et la réactivité du NC a été établie. Des modèles mathématiques (ID et 3D) sont proposés. Ils permettent de simuler l'oxydation du NC, en tenant compte de différents paramètres cinétiques et de représenter le contact en s'appuyant sur les résultats expérimentaux. En particulier, le modèle 3D permet de représenter les mélanges étudiés en considérant des agrégats de catalyseur de différentes tailles granulométriques. Cette représentation du milieu permet d'estimer l'effet du contact entre le NC et le catalyseur sur la réaction d'oxydation du NC en déterminant l'environnement catalytique du NC. Un accord satisfaisant entre les valeurs de vitesse d'oxydation expérimentales et théoriques calculées a été obtenu. De plus, un modèle 3D basé sur une représentation géométrique du FAP a été développé afin de mieux appréhender les phénomènes mis en jeu pendant sa régénération. Ce modèle décrit l'oxydation des suies dans le FAP en vue de l'optimisation de son fonctionnement.
Author: Emil Obeid
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Languages : fr
Pages : 0
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Cette étude a pour finalité le développement d'une nouvelle famille de catalyseurs pour la combustion des suies Diesel afin de produire des filtres à particules (FAP) à régénération continue basse température. En effet, les régénérations périodiques des FAP actuellement commercialisés, engendrent une surconsommation plus ou moins élevée en carburant. Les catalyseurs étudiés sont des céramiques conductrices par les ions oxygènes et exempts de métal noble. L'ensemble de ces études a permis d'aboutir à plusieurs conclusions majeures. Les oxygènes actifs pour oxyder les particules de suies à basse température sont les oxygènes contenus dans le catalyseur. L'oxydation de la suie a donc lieu à l'interface solide/solide : suie/catalyseur. Un mécanisme de type électrochimique comme dans une pile à combustible mais à l'échelle nanométrique a été proposé : l'oxydation de la suie représente la réaction anodique qui se déroule aux points de contact suie / 8-YSZ, les électrons produits diffusent à travers les particules de suie vers les point triples entre les particules de suie (conductrices électroniques), la phase gaz (présence d'oxygène) et 8-YSZ (conducteur ionique) où se déroule la réaction cathodique d'incorporation de l'oxygène gazeux dans le matériau. Les paramètres clés qui gouvernent l'activité catalytique sont la surface de contact suie/catalyseur et donc la granulométrie de la poudre de catalyseur ainsi que la pression partielle d'oxygène dans la phase gaz et la mobilité de l'oxygène dans le catalyseur.
Author: Marie-Thérèse Vainchtock
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Languages : fr
Pages : 48
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Author: Frédéric Marcuccilli
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Languages : fr
Pages : 212
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La principale source de pollution d'un véhicule diesel est l'émission de petites particules riches en carbone : les suies. Ces particules, nocives pour la santé et l'environnement, doivent être éliminées. Une technique envisageable consiste à placer un filtre à paroi poreuse dans l'échappement et à brûler les suies ainsi piégées. Le but de la thèse est d'évaluer les cinétiques de combustion des suies diesel dans le domaine de température 500-800c représentatif des conditions réelles de régénération d'un filtre à particules. La structure et la composition des suies ont été étudiées par différentes techniques analytiques. Les expériences d'oxydation des suies ont été réalisées par analyse thermogravimétrique. Les émissions d'oxyde de carbone pendant la combustion ont également été mesurées. Les vitesses d'oxydation se sont avérées être limitées par les transferts de masse dans le lit des suies. La compétition entre la diffusion de l'oxygène et sa réaction a été modélisée. Des constantes de vitesses d'oxydation des suies se rapprochant des constantes intrinsèques ont ainsi été déterminées. Les résultats ont été validés par comparaison avec des constantes de vitesses obtenues sur un autre dispositif expérimental : un réacteur vertical à lit fixe où les limitations dues au transfert de masse sont négligeables. La loi cinétique ainsi déterminée a été utilisée pour le calcul théorique des concentrations en oxygène et oxydes de carbones dans un empilement de suies piégées dans un filtre à particules. Enfin, un mécanisme simple d'adsorption-désorption décrivant l'oxydation du carbone a été appliqué aux suies diesel
Author: Rémi Noirot
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Languages : fr
Pages : 200
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La conception et la réalisation d'un montage expérimental simulant les conditions d'un échappement diesel au ralenti a permis d'étudier les facteurs influençant la combustion de suies diesel sur filtres à particules. Dans un premier temps, l'emploi de noirs de carbone de même granulométrie que les suies diesel a permis de montrer que la fraction organique volatile de la suie a peu d'influence sur les températures d'inflammation des suies. La mesure simultanée de la température des gaz avant, après et dans le filtre, ainsi que l'enregistrement des émissions gazeuses de CO, CO2, O2 et d'H.C. totaux à la sortie du réacteur a permis d'établir que la charge de suies retenue par le filtre, la concentration en oxygène des gaz d'échappement et la présence d'un catalyseur d'oxydation contribuent aux émissions de fortes températures qui détruisent souvent les parties filtrantes par fusion au moment de la régénération. Plus particulièrement, les résultats expérimentaux ont montré le rôle principal du catalyseur, oxydant les émissions de CO en CO2 sans influence sur les températures d'inflammation des suies. Dans le but d'abaisser cette température, un système d'injection contrôlée de combustibles a été développé, pour permettre d'injecter des quantités connues d'hydrocarbures liquides ou gazeux dans le flux gazeux chaud d'échappement en amont d'un filtre à particules catalysé. En présence de platine, ce système permet la régénération à l'aide d'une température de gaz minimale de 150°C, l'oxydation catalytique de l'H.C. injecté restituant aux gaz suffisamment d'énergie thermique pour permettre d'atteindre la température de combustion des suies de l'ordre de 600°C. La désactivation catalytique observée lors d'une injection de gazole commercial a été résolue par l'emploi de gazole désulfuré ou d'H.C. purs.
Author: Siphanh Channakhone
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Languages : fr
Pages : 117
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Book Description
L'ETUDE EST REALISEE DANS 2 BUTS: 1) DONNEES SUR LA PREPARATION D'UN CATALYSEUR DE PD DE STRUCTURE ET MORPHOLOGIE BIEN DEFINIES, AVEC MISE EN EVIDENCE DE L'IMPORTANCE DE LA TAILLE INITIALE DES PARTICULES. 2) ETUDES DE L'ADSORPTION DE CO SUR DES PARTICULES DE PD MONTRANT L'EXISTENCE DE 2 ETATS D'ADSORPTION CORRESPONDANT A DES ENERGIES D'ACTIVATION DE DESORPTION D'AUTANT PLUS ELEVEES QUE DES PARTICULES SONT PETITES. CE QUI CONDUIT A L'HYPOTHESE DE L'EXISTENCE DE CERTAINS SITES D'ADSORPTION AYANT UN ROLE SPECIFIQUE. ETUDES, ENFIN, DE L'INFLUENCE DE LA TAILLE DES PARTICULES SUR LES RENDEMENTS CATALYTIQUES
Author: Christelle Huguet
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Languages : fr
Pages : 369
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Book Description
En raison de leur toxicité, les particules de suies sont considérées comme un des principaux polluants du moteur Diesel. A l'heure actuelle, la solution adoptée pour réduire les émissions de suies consiste à utiliser un filtre permettant de les piéger à plus de 90% avant de les brûler. Le recours à un additif permet d'abaisser la température d'oxydation des suies à des valeurs accessibles grâce à des réglages moteur adaptés. L'additivation de la suie est un paramètre fondamental dans le développement des stratégies de régénération et il est important que son influence soit correctement représentée par des modèles. Cette thèse, effectuée en partenariat ADEME-IFP a été réalisée en collaboration avec le LCSR de l'Université d'Orléans. L'objectif est de développer un mécanisme cinétique caractéristique de l'oxydation des suies Diesel qui puisse être ensuite intégré à un modèle de régénération de filtre à particules et utilisé à des fins de contrôle moteur. La méthodologie suivie s'appuie sur le couplage d'une étude de caractérisation des suies et d'une étude cinétique de la réaction. Les échantillons de suies Diesel ont été collectés, sans et avec additif à base de cérium et de fer, sur deux points moteurs représentatifs de deux cycles européens normalisés (ECE et EUDC). Des analyses thermiques et de composition, ainsi que des techniques telles que l'XPS, la DRX ou le MET ont été utilisées pour déterminer leurs propriétés physico-chimiques. Leur cinétique d'oxydation a été étudiée expérimentalement sur un Banc Gaz Synthétiques (BGS) avec un réacteur à lit fixe. Diverses procédures ont été réalisées : oxydation à température programmée (TPO), oxydation isotherme (IO) et oxydation séquentielle. Les résultats ont permis de corréler les propriétés physico-chimiques des suies Diesel avec leur vitesse d'oxydation. Le schéma cinétique développé repose sur une loi globale de consommation du carbone et distingue l'oxydation des différents constituants de la suie. Cette approche permet d'obtenir des résultats de simulation en très bon accord avec les tests expérimentaux d'oxydation des suies Diesel sur BGS.
Author: Hafsia Belatel
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Languages : fr
Pages : 179
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Book Description
Les oxydes des métaux de transition, tels que MoO3 et WO3, ont été très étudiés. Les premiers catalyseurs utilisés dans le reformage des hydrocarbures étaient des catalyseurs à base d'oxyde de molybdène déposé sur alumine. Ils ont été utilisés dans l'hydrodésulfuration des coupes pétrolières, dans l'oxydation sélective des alcènes, des hydrocarbures et des alcools. Par la suite, Mo a été remplacé par Pt pour son activité et ses sélectivités en isomérisation et aromatisation des hydrocarbures. Cependant, Pt étant cher et des études sur les MoOx ont repris pour élucider les mécanismes et, espérer mieux contrôler tous les paramètres de la préparation du catalyseur et de la réaction. Notre travail a été conduit selon deux directions scientifiques : l'une concerne la caractérisation physico-chimique et l'autre a trait à la réactivité catalytique. Les systèmes MO2, MO3 et MO3/TiO2 (M=Mo, W) ont été caractérisé par les techniques physico-chimiques XPS-UPS, DRX, MEB et BET après leur réduction partielle sous hydrogène à différentes températures. La réduction in situ des systèmes, durant les analyses XPS-UPS, nous permet de nous rapprocher des conditions expérimentales dans lesquelles les tests catalytiques sont réalisés. Nous avons étudié la réaction du n-heptane et du méthylcyclohexane en présence d'hydrogène sur ces catalyseurs différemment réduits. Nous nous sommes attachés à trouver des corrélations activité-structure pour élucider les processus réactionnels ayant lieu pendant la réaction catalytique. Ces molécules ont été choisies car elles permettent de mieux comprendre les réactions conduisant à l'augmentation de l'indice d'octane ou de cétane. Pour de comprendre et identifier la nature des sites responsables de l'acte catalytique avec les MOx massiques et supportés, nous avons réalisé les mêmes expériences avec un système bien défini tel que Pt/Al2O3 et un autre impliquant une fonction métallique et une fonction acide Pt-Ir/ZrO2-SO42-. Un mécanisme bifonctionnel permet d'interpréter les résultats obtenus en se basant sur la présence en surface de sites MO2(Hx)ac.
Author: MARIA DA GRACA.. DE ALMEIDA CARNEIRO-DA-ROCHA
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Languages : fr
Pages : 239
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Book Description
L'OXYDATION TOTALE DU METHANE, CONDUITE A BASSES TEMPERATURES, EN PRESENCE D'UN CATALYSEUR HETEROGENE, PERMET A LA FOIS D'ELIMINER L'HYDROCARBURE NON-BRULE DANS DES EFFLUENTS GAZEUX ISSUS DE PROCEDES THERMIQUES OU INDUSTRIELS, AINSI QUE D'EVITER LA PRODUCTION D'OXYDES D'AZOTE NO#X. L'OXYDATION DU CH#4 A ETE ETUDIEE EN REACTEUR A LIT FIXE SUR DES CATALYSEURS A BASE DE PD SUPPORTE SUR DEUX ALUMINES DE TRANSITION ET UNE ALUMINE ALPHA. L'OBJECTIF DE CETTE ETUDE EST DE DETERMINER LES FACTEURS RESPONSABLES DE L'OBTENTION D'UN CATALYSEUR STABLE ET ACTIF AINSI QUE DE SUIVRE L'EVOLUTION DU CATALYSEUR DANS CET ETAT FINAL, DE FACON A APPREHENDER LES CARACTERISTIQUES DE LA PHASE ACTIVE. UNE METHODOLOGIE STATISTIQUE DE PLAN D'EXPERIENCES A ETE UTILISEE POUR DETERMINER L'INFLUENCE DES FACTEURS DE PREPARATION ET DE PRETRAITEMENT DES CATALYSEURS SUR LEUR ACTIVITE CATALYTIQUE. LE ROLE DE DIFFERENTES ATMOSPHERES DE PRETRAITEMENT (O#2, N#2, H#2, CH#4+O#2) A AUSSI ETE EVALUE. L'ACTIVATION DU CATALYSEUR SOUS MILIEU REACTIONNEL EST OBSERVEE, ET DE TYPE DU SUPPORT EST UN FACTEUR TRES IMPORTANT SUR L'ACTIVITE CATALYTIQUE. LES CATALYSEURS LES PLUS ACTIFS POUR L'OXYDATION TOTALE DE CH#4 SONT PEU CHARGES EN PD (0,5%), LE SUPPORT EST UNE ALUMINE DELTA. LES TRAITEMENTS A HAUTES TEMPERATURES SOUS MELANGE REACTIONNEL ONT CONDUIT A L'OBTENTION DES CATALYSEURS LES PLUS ACTIFS POUR UNE TEMPERATURE OPTIMALE DE PRETRAITEMENT COMPRISE ENTRE 700 ET 900C. UNE EXALTATION DE L'ACTIVITE CATALYTIQUE EST OBSERVEE MALGRE UN FILTRAGE IMPORTANT DES PARTICULES DE PALLADIUM. DES ECHANTILLONS DES CATALYSEURS NORMALISEES, ISSUS DE DIVERS TRAITEMENTS ONT ETE CARACTERISEES PAR TITRAGES H#2-O#2, ANALYSES EN TEMPERATURE PROGRAMMEE (TPR, TPO, TPD), MICROSCOPIES ELECTRONIQUE (TEM ET SEM) ET A CHAMP PROCHE (AFM), XPS, DRX ET SPECTROSCOPIE INFRAROUGE DE CO ADSORBE. LES RESULTATS DE CES ANALYSES INDIQUENT QUE LE TRAITEMENT DE LA PHASE ACTIVE SOUS DIFFERENTES ATMOSPHERES CONDUIT A DES MORPHOLOGIES DE SURFACE NETTEMENT DIFFERENCIEES. LES ESPECES EXISTANTES A LA SURFACE CHANGENT AVEC LA REACTION, AINSI QUE LA COMPOSITION MASSIQUE DES CATALYSEURS QUI SONT CONSTITUES PAR PDO ET PD, LEURS CONCENTRATIONS EN SURFACE DEPENDENT PEU DE LA NATURE DU TRAITEMENT. LA REACTION D'OXYDATION ENTRAINE UNE FRAGMENTATION IMPORTANTE DE LA SURFACE DE LA PHASE ACTIVE, CELLE-CI EST CONSTITUE PAR PDO ET PD METALLIQUE DONT LES PROPORTIONS SONT EN CONSTANTE EVOLUTION. L'OXYDE DE PALLADIUM SE FORME SUR LES SITES LES PLUS ACTIFS
