Formation de l'aérosol organique secondaire dans les modèles de qualité de l'air PDF Download
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Author: Victor Lannuque
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Book Description
L'oxydation gazeuse des composés organiques émis dans l'atmosphère mène à la formation de milliers de composés organiques secondaires (COS). Une fraction de ces COS est peu volatile, et peut se partager entre la phase gazeuse et la phase particulaire formant ainsi des aérosols organiques secondaires (AOS). Les AOS contribuent majoritairement à la composition des particules, participant entre 20 et 80 % à la masse totale des aérosols fins et influencent ainsi leurs impacts sur l'environnement, en particulier sur la qualité de l'air et le climat. Ces impacts sont quantifiés à l'aide de modèles de chimie-transport (CTM). Les comparaisons avec les mesures in situ montrent que les variations spatiales et temporelles de la masse d'AOS ne sont pas correctement simulées par les CTM. Dans ces modèles, la formation d'AOS est représentée de façon simplifiée à l'aide de paramétrisations empiriques développées sur la base d'observations en chambres de simulation atmosphérique. Il est donc primordial de repenser et d'améliorer la représentation des aérosols organiques dans les CTM pour diagnostiquer l'origine de la pollution atmosphérique par les particules fines, améliorer la fiabilité de la prévision des épisodes de pollution et évaluer l'impact des aérosols sur l'environnement. Les objectifs de cette thèse sont de :• explorer l'influence des conditions environnementales sur la formation et les propriétés des AOS,• développer une nouvelle paramétrisation de formation de l'AOS sur la base d'une représentation déterministe de la chimie atmosphérique,• évaluer cette paramétrisation en CTM par comparaison avec des mesures in-situ.Les modèles déterministes permettent de représenter la non-linéarité des processus de formation de l'AOS. Le modèle déterministe GECKO-A (Generator for Explicit Chemistry and Kinetics of Organics in the Atmosphere) est un outil de modélisation numérique qui intègre les données élémentaires (cinétiques et thermodynamiques) issues des études en laboratoire. Dans le cadre de cette thèse, des scénarios d'oxydation en conditions environnementales ont été développés et GECKO-A a été utilisé pour étudier l'impact des facteurs environnementaux (température, teneur en NOx, ensoleillement...) sur la formation et les propriétés des AOS. Sur la base de ces simulations, une nouvelle paramétrisation pour la formation d'AOS a été développée: VBS-GECKO. L'évaluation de la VBS-GECKO en modèle de boîte a montré une bonne reproduction des concentrations en aérosols organiques (AO) avec une RMSE inférieure à 20%. La VBS-GECKO a été intégrée au CTM CHIMERE pour simuler les concentrations estivales d'AO au dessus de l'Europe. Son utilisation conduit à une sensible amélioration de la masse d'AO simulée par rapport à la paramétrisation de référence utilisée dans CHIMERE. La VBS-GECKO a également été utilisé pour étudier (i) les sources et propriétés des AOS et (ii) différentes représentation des émissions de composés organiques semi-volatils et de volatilité intermédiaire par le trafic routier.
Author: Victor Lannuque
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L'oxydation gazeuse des composés organiques émis dans l'atmosphère mène à la formation de milliers de composés organiques secondaires (COS). Une fraction de ces COS est peu volatile, et peut se partager entre la phase gazeuse et la phase particulaire formant ainsi des aérosols organiques secondaires (AOS). Les AOS contribuent majoritairement à la composition des particules, participant entre 20 et 80 % à la masse totale des aérosols fins et influencent ainsi leurs impacts sur l'environnement, en particulier sur la qualité de l'air et le climat. Ces impacts sont quantifiés à l'aide de modèles de chimie-transport (CTM). Les comparaisons avec les mesures in situ montrent que les variations spatiales et temporelles de la masse d'AOS ne sont pas correctement simulées par les CTM. Dans ces modèles, la formation d'AOS est représentée de façon simplifiée à l'aide de paramétrisations empiriques développées sur la base d'observations en chambres de simulation atmosphérique. Il est donc primordial de repenser et d'améliorer la représentation des aérosols organiques dans les CTM pour diagnostiquer l'origine de la pollution atmosphérique par les particules fines, améliorer la fiabilité de la prévision des épisodes de pollution et évaluer l'impact des aérosols sur l'environnement. Les objectifs de cette thèse sont de :• explorer l'influence des conditions environnementales sur la formation et les propriétés des AOS,• développer une nouvelle paramétrisation de formation de l'AOS sur la base d'une représentation déterministe de la chimie atmosphérique,• évaluer cette paramétrisation en CTM par comparaison avec des mesures in-situ.Les modèles déterministes permettent de représenter la non-linéarité des processus de formation de l'AOS. Le modèle déterministe GECKO-A (Generator for Explicit Chemistry and Kinetics of Organics in the Atmosphere) est un outil de modélisation numérique qui intègre les données élémentaires (cinétiques et thermodynamiques) issues des études en laboratoire. Dans le cadre de cette thèse, des scénarios d'oxydation en conditions environnementales ont été développés et GECKO-A a été utilisé pour étudier l'impact des facteurs environnementaux (température, teneur en NOx, ensoleillement...) sur la formation et les propriétés des AOS. Sur la base de ces simulations, une nouvelle paramétrisation pour la formation d'AOS a été développée: VBS-GECKO. L'évaluation de la VBS-GECKO en modèle de boîte a montré une bonne reproduction des concentrations en aérosols organiques (AO) avec une RMSE inférieure à 20%. La VBS-GECKO a été intégrée au CTM CHIMERE pour simuler les concentrations estivales d'AO au dessus de l'Europe. Son utilisation conduit à une sensible amélioration de la masse d'AO simulée par rapport à la paramétrisation de référence utilisée dans CHIMERE. La VBS-GECKO a également été utilisé pour étudier (i) les sources et propriétés des AOS et (ii) différentes représentation des émissions de composés organiques semi-volatils et de volatilité intermédiaire par le trafic routier.
Author: Florian Couvidat
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La formation des aérosols organiques dans l'atmosphère est étudiée via le développement d'un nouveau modèle de formation d'aérosols organiques secondaires nommé H2O (Hydrohilic/Hydrophobic Organics). Dans un premier temps, une paramétrisation de la formation d'aérosols via l'oxydation de l'isoprène est développée. Cette paramétrisation prend notamment en compte l'influence des concentrations d'oxydes d'azote sur la formation d'aérosols et leurs propriétés hydrophiles. Ensuite, H2O incluant cette paramétrisation et d'autres développements est évalué par comparaison aux mesures de carbone organique sur l'Europe. Prendre en compte les émissions de composés semi-volatils primaires gazeux (qui peuvent former des aérosols organiques secondaires après oxydation ou se condenser lors de baisses de température) améliore les performances du modèle de manière significative. En revanche, si les émissions de ces composés ne sont pas prises en compte, il en résulte une très forte sous-estimation des concentrations d'aérosols organiques en hiver. La formation d'aérosols organiques secondaires sur l'Île-de-France durant la campagne d'été de Megapoli (juillet 2009) a aussi été simulée pour évaluer les performances du modèle en zone urbaine. H2O donne de bons résultats sur l'Île-de-France bien que le modèle prévoit un pic d'aérosols organiques, provenant des émissions du trafic durant les heures de pointe, qui n'apparaît pas dans les mesures. La présence de ce pic dans les résultats du modèle peut être due à la sous-estimation de la volatilité des composés semi-volatils primaires. Il est aussi possible que les composés organiques primaires et les composés organiques secondaires ne se mélangent pas et que les composés semi-volatils primaires ne peuvent pas se condenser sur un aérosol organique majoritairement secondaire et très oxydé. Enfin, l'impact de la chimie aqueuse est étudié. Le mécanisme utilisé inclue notamment, la formation d'aérosols organiques secondaires dans la phase aqueuse des nuages par oxydation du glyoxal, du méthylglyoxal, de la méthacroleine et de la méthyl-vinyl-cétone, la formation de méthyltétrols dans la phase aqueuse des particules ou des gouttes d'eau des nuages et le vieillissement des aérosols organiques dans un nuage. L'impact des dépôts humides sur la formation d'aérosols est aussi étudié pour mieux caractériser l'impact des nuages sur les concentrations d'aérosols organiques.
Author: Alexandre Berger
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Les aérosols atmosphériques jouent un rôle majeur dans les questions environnementales liées au climat, à la qualité de l'air et à la santé humaine. Les aérosols organiques (AO) constituent une part importante de la masse particulaire totale. Or les mécanismes de formation des AO sont mal connus. En particulier, un enjeu actuel reste la définition des composés organiques semi-volatils (COSV) issus de l'oxydation dans l'atmosphère de composés organiques volatils (COV) qui vont condenser sur ou au sein des aérosols préexistants pour former les aérosols organiques secondaires (AOS). De récentes études en laboratoire ont montré la contribution des COV oxygénés (COVO) dans la formation de composés organiques faiblement volatils en phase aqueuse. Ces études restent cependant incomplètes et il y a un besoin urgent de mieux comprendre la photochimie en phase aqueuse des espèces polyfonctionnelles et d'étudier l'influence des paramètres pertinents pour l'atmosphère (pH, concentrations initiales, présence de composés inorganiques) sur les processus de formation des AOS. Ces voies de formation d'AOS doivent être prises en compte dans les modèles atmosphériques. L'objectif de ce travail est d'évaluer la formation potentielle d'AOS produits lors d'un évènement nuageux observé à la station du Puy de Dôme à l'aide de simulations réalisées avec le modèle Méso-NH. Le réalisme des simulations pour la formation des AOS dépend de l'intégration, dans le schéma chimique en phase gazeuse, des espèces chimiques pertinentes, notamment les COV et leurs produits. Le mécanisme ReLACS2 répond à cette exigence et prend en compte à la fois les précurseurs de l'ozone et la formation des AOS. Ce dernier mécanisme est couplé avec le module ORILAM-SOA qui intègre le partitionnement gaz/particule des espèces inorganiques et organiques et les processus de nucléation, de condensation/évaporation, d'activation et de dynamique des aérosols. Dans un premier temps, ce couplage est évalué sur trois cas d'études réels sur l'Europe dans des conditions météorologiques contrastées. Un exercice d'inter-comparaison des modèles Méso-NH et WRF/CHEM ainsi qu'une comparaison de ces modèles avec les observations in-situ sont réalisés. Dans un deuxième temps, un premier travail de développement conduit à inclure les COVO, solubles et légers (jusqu'à 4 carbones), et la réactivité en phase associée, dans le mécanisme ReLACS2, avant de considérer la formation des AOS en phase aqueuse. Un nouveau mécanisme chimique, ReLACS3, est crée. Parallèlement, un second développement permet d'inclure la part des noyaux de condensation nuageux (CCN) dans la chimie de la goutte d'eau pour obtenir un couplage entre la phase gazeuse, aqueuse et particulaire. Avant de tester ces développements, une simulation 2D idéalisée d'un nuage orographique, observé lors d'une campagne de mesures intensives à la station du puy-de-Dôme durant l'été 2011, est réalisée. Cette étude permet de mettre en évidence le potentiel impact de la réactivité en phase aqueuse et de l'activation des CCN sur la formation des AOS.
Author: Christelle Barbet
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Dans l'atmosphère, les particules d'aérosol jouent un rôle clef sur le climat et, par leur action sur la qualité de l'air, ont un impact néfaste sur la santé publique. Ces particules sont composées d'un mélange complexe d'espèces inorganiques et organiques formées à partir d'une grande variété de sources. Si les sources et mécanismes de production des espèces inorganiques sont désormais relativement bien connus, la caractérisation de la fraction organique des aérosols est beaucoup plus complexe : elle est constituée d'aérosols organiques primaires, émis directement dans l'atmosphère, et d'aérosols organiques secondaires (AOS) produits par la conversion gaz-particules de Composés Organiques Volatils (COV). Afin de comprendre les processus de formation des aérosols organiques, des modèles tridimensionnels de chimie-transport sont mis en œuvre. Or, à ce jour, les concentrations en aérosols organiques observées dans l'atmosphère demeurent sous-estimées par ces modèles. L'objectif de cette thèse est d'étudier les différents processus de transport, d'émissions et de transformations chimiques intervenant dans la formation des aérosols organiques à partir du modèle de chimie-transport WRF-Chem (Weather Research and Forecasting - Chemistry). Les sorties du modèle ont été comparées à des mesures effectuées à la station du puy de Dôme au cours de trois situations correspondant à trois saisons (automne, hiver, été) durant lesquelles des masses d'air de diverses origines ont été échantillonnées. Ces mesures documentent les conditions météorologiques, les propriétés des espèces chimiques gazeuses et des particules d'aérosol. En particulier, les mesures fournies par un spectromètre de masse (AMS : Aerosol Mass Spectrometer), fournissent de informations détaillées sur la variabilité temporelle de la composition chimique des aérosols et notamment sur leur concentration en masse. Les comparaisons modèle/mesures ont montré que les variations saisonnières de la composition chimique des aérosols observées au puy de Dôme étaient bien capturées par le modèle. Cependant, il s'est avéré que les concentrations en aérosols organiques étaient fortement sous-estimées par le modèle et plus particulièrement lors de la situation d'été. La confrontation des origines des masses d'air simulées par le modèle WRF-Chem à celles déterminées par le modèle lagrangien HYSPLIT reconnu pour l'étude de la dispersion atmosphérique et l'analyse des variations de la localisation du sommet du puy de Dôme vis-à-vis de la couche limite atmosphérique ont mis en évidence que le transport était correctement reproduit par le modèle. Les mesures de gaz disponibles au puy de Dôme ont mis en évidence une forte sous-estimation des concentrations en COV d'origine anthropique simulées par le modèle. Des tests de sensibilité ont été réalisés sur les émissions de ces espèces pour restituer les niveaux de concentration observés. Les émissions et les rendements en AOS des COV d'origine anthropique implémentés dans la paramétrisation VBS dédiée aux aérosols organiques dans le modèle ont pu être modifiés afin de reproduire les niveaux de concentration en aérosols organiques observés au puy de Dôme.
Author: Anuradha Nadarajan
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Languages : en
Pages : 208
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Author: Julien Boulon
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Languages : fr
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Dans le cadre de l'étude de l'évolution du système climatique terrestre, comprendre la composition gazeuse et particulaire de l'atmosphère est un enjeu majeur dans notre compréhension de la Terre et de son atmosphère, de son passé et de son évolution à venir. Les aérosols secondaires, i.e. formés par nucléation, représentent la source la plus importante en nombre des aérosols atmosphériques mais prédire où, quand et en quelle proportion ces aérosols sont formés dans l'atmosphère demeure à ce jour un exercice peu fiable. C'est dans ce contexte que cette étude s'est attachée à compléter nos connaissances des processus conduisant à la formation et à la croissance des particules atmosphériques secondaires. Des études réalisées à partir de mesures de terrain à long terme sur différents sites d'altitude en Europe ont permis de mettre en évidence différentes spéciations verticales de la nucléation démontrant que ce phénomène semble être jusqu'à deux fois plus fréquents à la frontière avec la basse troposphère libre que dans la couche limite planétaire. D'autre part ces mêmes études ont pu mettre en évidence que les mécanismes conduisant à la nucléation de nouvelles particules se différencient avec l'altitude impliquant un rôle plus important de la voie de formation induite par les ions ainsi que des composés organiques volatils. La contribution de cette dernière famille de composés à la nucléation a été également testée durant plusieurs campagnes d'expérimentation en systèmes réactifs ainsi qu'en chambre de simulation atmosphérique. Différents comportements et paramétrisation de la nucléation selon la nature chimique du composé parent ont pu être mis en évidence. Enfin, des études numériques réalisées à partir de données de terrain et d'expérimentation ont permis d'explorer, d'infirmer, de confirmer et de proposer différentes approches numériques afin de simuler les évènements de formation des aérosols secondaires.
Author: Jonathan Guth
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Languages : fr
Pages : 230
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L'objectif de cette thèse est de réaliser un bilan des aérosols atmosphériques sur le bassin méditerranéen et de caractériser la qualité de l'air de cette région en se focalisant sur des indicateurs d'exposition à long terme. Basés sur des simulations du modèle de chimie-transport MOCAGE, (MOdèle de Chimie Atmosphérique à Grande Échelle), les travaux portent dans un premier temps sur le développement d'un module permettant de prendre en compte les aérosols inorganiques secondaires. Ce module a été validé à différentes échelles et avec différents types de données. Le modèle MOCAGE a ensuite servi à simuler la composition chimique de l'atmosphère sur le bassin méditerranéen pour l'année 2013. Nous avons ainsi pu montrer que le bassin méditerranéen est une région exportatrice d'aérosols. Nous avons également étudié l'impact des émissions anthropiques maritimes et côtières sur le bilan des aérosols et la qualité de l'air dans la région méditerranéenne.
Author: Romain Blot
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Languages : fr
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Book Description
Avec 70% de la surface de la planète recouverte par les mers et les océans, la présence de particules salées, produites majoritairement par le déferlement de vagues, représente une composante majeure dans le cycle géochimique de l'atmosphère et dans le bilan radiatif terrestre. Nos connaissances doivent progresser vers une description et une modélisation des flux actuels plus précises afin d'être capable d'anticiper les changements éventuels de la composition de l'atmosphère. Ce travail de thèse s'inscrit dans le cadre général d'une meilleure caractérisation des particules injectées dans l'atmosphère par le déferlement des vagues. Un des objectifs est d'etudier la validité des modèles paramétriques et numériques pour prédire la variation spatio-temporelle des particules d'aérosols à l'échelle locale et régionale. Une première partie du travail est consacrée à l'étude de la variation spatiale des concentrations d'aérosols dans une zone côtière méditerranéenne. Pour ce faire, un couplage entre un code météorologique méso-échelle (RAMS) et un modèle déterministe de distributions d'aérosols développé par le LSEET (Medex)a été réalisé. Les prédictions du couplage sont confrontées aux données enregistrées lors d'une campagne expérimentale menée en mai 2007 à la station de mesures du laboratoire sur l'île de Porquerolles. Une deuxième partie du travail s'est concentrée sur l'amélioration du modèle paramétrique Medex. A partir, de données enregistrées en mai 2007, les prédictions de Medex ont été affinées, en particulier par correction de l'influence saisonnière. Dans une troisième partie, on s'est intéressé aux paramètres qui influencent les variations de concentrations en aérosols lors d'un épisode de Mistral. Il est montré que des paramètres autres que la vitesse du vent interviennent, tel que le fetch et la hauteur de la couche limite marine. Une dernière partie est consacrée au développement d'un modèle numérique de transport des aérosols. Les premiers résultats permettent de montrer l'influence de la stabilité atmosphérique sur les profils horizontaux et verticaux d'aérosols.
Author: France. Commissariat à l'énergie atomique
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Category : Fuel cycle
Languages : en
Pages : 192
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Book Description
Author: Richard Escadafal
Publisher: IRD Orstom
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Category : Geographic information systems
Languages : fr
Pages : 674
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ISSS congress remote sensing
