Author: André Kooh
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La reaction du couplage oxydant du methane, produisant de l'ethane et de l'ethylene, a ete etudiee sur les catalyseurs oxyde de lanthane pur, oxyde de lanthane dope par du lithium et oxyde de lanthane dope par du baryum en mode simultane entre 700 et 950#oc et sous pression atmospherique. Le rendement en ethane et ethylene s'ameliore lorsque la temperature du point chaud dans le lit catalytique et le debit augmentent. Sur l'oxyde de lanthane pur, on obtient des rendements de l'ordre de 10-11% pour des temperatures du point chaud superieures a 850#oc et des debits en reactifs (methane et oxygene uniquement) superieurs a 1500 ml/mn, correspondant a des vitesses spatiales lineaires de l'ordre de 0,65 m/s. La reaction obeit a une cinetique de type langmuir-hinshelwood, selon laquelle le methane et l'oxygene sont adsorbes de facon non competitive a la surface du catalyseur; l'etape limitante etant l'arrachement d'un atome d'hydrogene au methane. L'adsorption de l'oxygene serait non dissociative. A faible taux de conversion en methane, l'ethylene est le seul produit provenant de la reaction consecutive de l'ethane. Les oxydes de carbone sont formes directement a partir des reactions d'oxydation non selectives du methane. Contrairement aux differents travaux sur le couplage oxydant du methane, qui proposent le dioxyde de carbone comme produit d'oxydation consecutive du monoxyde de carbone, nous suggerons que la formation du dioxyde de carbone provient de la reaction entre des expeces oxygene chimisorbees et du carbone elementaire a la surface du catalyseur. Ce dernier peut etre forme par la decomposition du methane en ses elements (hydrogene et carbone) a la temperature de la reaction
Author: ANDRE.. KOOH
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LA REACTION DU COUPLAGE OXYDANT DU METHANE, PRODUISANT DE L'ETHANE ET DE L'ETHYLENE, A ETE ETUDIEE SUR LES CATALYSEURS OXYDE DE LANTHANE PUR, OXYDE DE LANTHANE DOPE PAR DU LITHIUM ET OXYDE DE LANTHANE DOPE PAR DU BARYUM EN MODE SIMULTANE ENTRE 700 ET 950#OC ET SOUS PRESSION ATMOSPHERIQUE. LE RENDEMENT EN ETHANE ET ETHYLENE S'AMELIORE LORSQUE LA TEMPERATURE DU POINT CHAUD DANS LE LIT CATALYTIQUE ET LE DEBIT AUGMENTENT. SUR L'OXYDE DE LANTHANE PUR, ON OBTIENT DES RENDEMENTS DE L'ORDRE DE 10-11% POUR DES TEMPERATURES DU POINT CHAUD SUPERIEURES A 850#OC ET DES DEBITS EN REACTIFS (METHANE ET OXYGENE UNIQUEMENT) SUPERIEURS A 1500 ML/MN, CORRESPONDANT A DES VITESSES SPATIALES LINEAIRES DE L'ORDRE DE 0,65 M/S. LA REACTION OBEIT A UNE CINETIQUE DE TYPE LANGMUIR-HINSHELWOOD, SELON LAQUELLE LE METHANE ET L'OXYGENE SONT ADSORBES DE FACON NON COMPETITIVE A LA SURFACE DU CATALYSEUR; L'ETAPE LIMITANTE ETANT L'ARRACHEMENT D'UN ATOME D'HYDROGENE AU METHANE. L'ADSORPTION DE L'OXYGENE SERAIT NON DISSOCIATIVE. A FAIBLE TAUX DE CONVERSION EN METHANE, L'ETHYLENE EST LE SEUL PRODUIT PROVENANT DE LA REACTION CONSECUTIVE DE L'ETHANE. LES OXYDES DE CARBONE SONT FORMES DIRECTEMENT A PARTIR DES REACTIONS D'OXYDATION NON SELECTIVES DU METHANE. CONTRAIREMENT AUX DIFFERENTS TRAVAUX SUR LE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE, QUI PROPOSENT LE DIOXYDE DE CARBONE COMME PRODUIT D'OXYDATION CONSECUTIVE DU MONOXYDE DE CARBONE, NOUS SUGGERONS QUE LA FORMATION DU DIOXYDE DE CARBONE PROVIENT DE LA REACTION ENTRE DES EXPECES OXYGENE CHIMISORBEES ET DU CARBONE ELEMENTAIRE A LA SURFACE DU CATALYSEUR. CE DERNIER PEUT ETRE FORME PAR LA DECOMPOSITION DU METHANE EN SES ELEMENTS (HYDROGENE ET CARBONE) A LA TEMPERATURE DE LA REACTION
Author: JEAN-LUC.. DUBOIS
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LA CONVERSION CATALYTIQUE DU METHANE EN ETHANE ET ETHYLENE, OU COUPLAGE OXYDANT DU METHANE, PEUT ETRE EFFECTUEE SUR DE NOMBREUX OXYDES, PARMI LESQUELS ON PEUT CITER L'OXYDE DE PLOMB, DE NOMBREUSES COMBINAISONS DES OXYDES DES GROUPES IA ET IIA AINSI QUE DES OXYDES DE TERRES RARES. LA PRESENTE ETUDE CONCERNE LA CARACTERISATION DES CATALYSEURS DU COUPLAGE OXYDANT DU METHANE DANS LEUR ENSEMBLE ET A POUR BUT DE DETERMINER LES CARACTERISTIQUES COMMUNES DES CATALYSEURS ACTIFS, SELECTIFS ET STABLES. LES CRITERES SUIVANTS ONT ETE RETENUS: (1) BASICITE DES OXYDES, (2) ABSENCE DE CATIONS REDUCTIBLES EN SURFACE ET RESISTANCE A L'HYDRATATION, (3) SEMI-CONDUCTIVITE DE TYPE P DES OXYDES, A HAUTE TEMPERATURE EN PRESENCE D'OXYGENE, (4) FAIBLE POROSITE DU CATALYSEUR ET INFLUENCE DE LA MORPHOLOGIE DE SURFACE, ET (5) CARBONATES STABLES A HAUTE TEMPERATURE. L'INFLUENCE DE LA MORPHOLOGIE DE LA SURFACE A ETE MISE EN EVIDENCE EN TESTANT TROIS OXYDES DE LANTHANE DE MORPHOLOGIES DIFFERENTES. DES ECARTS SUR LA SELECTIVITE EN PRODUITS DE COUPLAGE ONT ETE OBSERVES ET POTENTIELLEMENT ATTRIBUES A LA DIFFERENCE DE MORPHOLOGIE. LA STABILISATION DES CARBONATES DE SURFACE SUR LES OXYDES DE LANTHANE, YTTRIUM ET THORIUM, PAR DOPAGE AVEC DES COMPOSES DU GROUPE IIA, CONDUIT A UNE DIMINUTION IMPORTANTE DE LA SELECTIVITE EN CO ET A UNE AUGMENTATION DE LA SELECTIVITE EN PRODUITS DE COUPLAGE. LE SUPEROXYDE DE SURFACE EST SUGGERE RESPONSABLE DE L'AUGMENTATION DE LA PRODUCTION DE CO PAR UN PROCESSUS HETEROGENE. UN EQUILIBRE DE SURFACE COMPRENANT LES IONS SUPEROXYDES PEROXYCARBONATE (OOCO#2)#2# ET O# EST SUGGERE POUR TENIR COMPTE DE L'ENSEMBLE DES OBSERVATIONS EXPERIMENTALES
Author: MINA.. SOUIRI OUSALAH
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DANS CE TRAVAIL, ON COMPARE LES REACTIONS D'OXYDATION ET D'ACTIVATION DU METHANE EFFECTUEES SUR DES CATALYSEURS OXYDES DE METAUX DE TRANSITION ET DE TERRES-RARES LORSQU'ILS SONT IRRADIES PAR MICROONDE ET CHAUFFES DANS UN FOUR CLASSIQUE. L'INSTALLATION MICROONDE UTILISEE PERMET D'OBTENIR UN CHAMP ELECTROMAGNETIQUE INTENSE ET HOMOGENE CAPABLE DE CHAUFFER DES CATALYSEURS AYANT DES PERTES DIELECTRIQUES FAIBLES. POUR LES CATALYSEURS D'OXYDATION DE STRUCTURE PEROVSKITES: LACO#3, SMCOO#3 ET LANIO#0#,#5 FE0#,#5O#3 LES QUANTITES DE PRODUIS FORMES EN MICROONDE SONT IDENTIQUES A CELLES OBTENUES DANS LE CAS D'UN CHAUFFAGE CLASSIQUE. L'ACTION DU CHAMP ELECTROMAGNETIQUE SUR CES CATALYSEURS S'EXPLIQUE PAR UN SIMPLE CHAUFFAGE DES CATALYSEURS. DE MEME, POUR LES CATALYSEURS D'ACTIVATION DU METHANE LA#2O#3 ET LA#2ZR#2O#3 L'ACTIVATION DU CHAMP ELECTROMAGNETIQUE NE SE DISTINGUE PAS D'UN SIMPLE CHAUFFAGE. PAR CONTRE, POUR LES CATALYSEURS D'ACTIVATION DU METHANE A SAVOIR: SMLIO#2, (SMLIO#2)#0#,#8(CAO-MGO)#0#,#2 ET (LALIO#2)#0#,#6#7(SRO-MGO)#0#,#3#3, LE CHAMP ELECTROMAGNETIQUE A POUR EFFET D'AUGMENTER LA SELECTIVITE ET LE RENDEMENT DES PRODUITS ETHANE ET ETHYLENE. L'ENSEMBLE DES RESULTATS S'INTERPRETE EN SUPPOSANT QUE LE CHAMP ELECTROMAGNETIQUE AGIT EN EXCITANT SELECTIVEMENT CERTAINES ATOMES D'OXYGENES DONT LA MOBILITE ELECTRIQUE EST ACCRUE PAR LA DEFORMATION DU CRISTAL DUE AU DOPAGE. PAR AILLEURS, IL FAUT NOTER QUE LE CATALYSEUR EST PORTE A UNE TEMPERATURE SUPERIEURE DE CELLE DE LA PHASE GAZEUSE LORSQUE LE CATALYSEUR EST IRRADIE PAR UN CHAMP ELECTROMAGNETIQUE. CECI LIMITE LES REACTIONS SECONDAIRES QUI CONDUISENT A LA FORMATION DE MONOXYDE ET DE DIOXYDE DE CARBONE ET QUI ONT LIEU EN GENERAL DANS LA PHASE GAZEUSE
Author: Abdelhakim Kaddouri
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LE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE EN HYDROCARBURES SUPERIEURS (PRINCIPALEMENT LES C#2) A ETE ETUDIE SUR DES CATALYSEURS DE STRUCTURE DEFINIE. LES CATALYSEURS UTILISES SONT TOUS A BASE DE TERRES RARES. LA COMBINAISON D'ALCALINS (LI OU NA) AVEC UNE TERRE RARE DANS UNE STRUCTURE DEFINIE, CONFERE AU CATALYSEUR UNE SELECTIVITE EN C#2 HYDROCARBURES IMPORTANTE ET UN VIEILLISSEMENT PLUS LONG QUE CELUI DES SYSTEMES IMPREGNES. EN EFFET L'ALCALIN EST RETENU DANS LA STRUCTURE, SA VOLATILITE EST DIMINUEE. LA NATURE DU PRECURSEUR DE DEPART A UN EFFET IMPORTANT SUR LA SELECTIVITE EN C#2 MAIS PAS SUR L'ACTIVITE DES SYSTEMES LNLIO#2. LA SUBSTITUTION D'ELEMENTS ACTIFS (CAO, MGO OU SRO) SUR LES RESEAUX LNLIO#2 PERMET D'AMELIORER CONSIDERABLEMENT LA SELECTIVITE EN C#2 HYDROCARBURES. DANS LES SYSTEMES LNOX, L'ACTION DES HALOGENES (CL ET BR) FAVORISE LA FORMATION DE L'ETHYLENE PAR RAPPORT A L'ETHANE. LE SYSTEME LA#2#-#XY#XO#3 (X=0.5) EXISTE SOUS DEUX FORMES: LA BIXBYITE (COORDINENCE EN OXYGENE 6) ET PEROVSKITE (COORDINENCE EN OXYGENE 12). IL INDIQUE QU'UNE COORDINENCE ELEVEE DE 12 EST NEFASTE POUR LE COUPLAGE DIMERISANT DU METHANE CAR ELLE CONDUIT A L'OXYDATION TOTALE. L'ENERGIE DE LIAISON COCATION-OXYGENE (TI-O, ZR-O, SN-O, GE-O) ET/OU L'ENERGIE DE LIAISON TERRE RARE-OXYGENE AFFECTENT ACTIVITE ET SELECTIVITE DES SYSTEMES PYROCHLORES DE LA FORME LN#2B#2O#7. EN EFFET LA COORDINENCE OPTIMALE EN OXYGENE DE 8 ET LA FAIBLE ENERGIE DE LIAISON COCATION-OXYGENE ET/OU UNE ENERGIE DE LIAISON TERRE RARE-OXYGENE, SONT LES PARAMETRES QUI CONFERENT AUS SYSTEMES PYROCHLORES LN#2B#2O#7 DES RENDEMENTS EN C#2 ELEVES (20% DANS LE CAS B=SN)
Author: TIEP.. LE VAN
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LA REACTION DE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE A ETE ETUDIEE EN MODE SIMULTANE, SUR OXYDE DE LANTHANE PREPARE DANS LES CONDITIONS CONTROLEES, DANS LE DOMAINE DE TEMPERATURE COMPRIS ENTRE 650 ET 950C. OXYDE DE LANTHANE ET OXYDE DE SAMARIUM POSSEDENT UNE BONNE PRODUCTIVITE EN PRODUITS DE COUPLAGE ET SONT STABLES AUX TEMPERATURES ELEVEES DE LA REACTION. LA SELECTIVITE EN PRODUITS DE COUPLAGE DE L'OXYDE DE LANTHANE EST REMARQUABLEMENT ELEVE. LA REACTION DE COM SUR OXYDE DE LANTHANE EST SENSIBLE A LA MORPHOLOGIE AU SENS OU LA SELECTIVITE EN PRODUITS DE COUPLAGE VARIE EN FONCTION DE MORPHOLOGIE DES PARTICULES D'OXYDE. LA SELECTIVITE EN PRODUITS DE COUPLAGE DIMINUE AVEC LA CONVERSION ET A ISOCONVERSION DU METHANE LA SELECTIVITE ET LE RENDEMENT EN PRODUITS DE COUPLAGE PASSENT PAR UN MAXIMUM SITUE ENTRE 850-900C. LES ETUDES DE FORMATION ET DE STABILITE DE L'OXYCARBONATE DE LANTHANE INDIQUENT QU'IL EST POSSIBLE D'AMELIORER LES PERFORMANCES CATALYTIQUES DES CATALYSEURS A BASE D'OXYDE DE LANTHANE PAR DES TRAITEMENTS CHIMIQUES IN SITU. UNE PARTIE DU DIOXYDE DE CARBONE FORME DANS LA REACTION DE COM PROVIENT DE L'OXYDATION DU METHANE A LA SURFACE DE L'OXYDE DE LANTHANE VIA LA FORMATION ET LA DECOMPOSITION DE L'OXYCARBONATE. LE DOPAGE DE L'OXYDE DE LANTHANE PAR DU STRONTIUM APPORTE UNE AMELIORATION DE SELECTIVITE EN PRODUITS DE COUPLAGE POUR LES CATALYSEURS PREPARES A HAUTE TEMPERATURE (800C )
Author: HELOISA.. BORGES DE ARAUJO LIMA
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Pages : 228
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L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL A ETE L'OPTIMISATION DU RENDEMENT EN PRODUITS C#2 DE LA REACTION DE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE SUR DES CATALYSEURS A BASE DE LANTHANE. DEUX APPROCHES ONT ETE PRIVILEGIEES: (1) EXPLORER LES POTENTIALITES D'UN REACTEUR A MEMBRANE CATALYTIQUE POUR CETTE REACTION ET (2) MODIFIER LA COMPOSITION CHIMIQUE D'UN CATALYSEUR MODELE D'OXYDE DE LANTHANE. 1 - REACTEUR A MEMBRANE CATALYTIQUE. LA METHODE SOL-GEL A PERMIS L'OBTENTION D'UNE MEMBRANE LAOCL CATALYTIQUEMENT ACTIVE ET PRESENTANT DES PROPRIETES TEXTURALES PROMETTEUSES. CEPENDANT, LES CONDITIONS OPERATOIRES SEVERES UTILISEES POUR CETTE REACTION (650 A 800C EN PRESENCE DE VAPEUR D'EAU) ONT INDUIT UNE INSTABILITE TEXTURALE DE LA PHASE LAOCL EN LIMITANT LES EFFETS DE TRANSFERT DE MATIERE AU DOMAINE MACROPOREUX. MALGRE UNE SEPARATION MODEREE ENTRE METHANE ET OXYGENE, L'UTILISATION D'UN REACTEUR A MEMBRANE A PERMIS D'OPTIMISER LES PERFORMANCES DE LA PHASE ACTIVE EN FONCTION DE LA COMPOSITION DE SURFACE, DE LA STRUCTURE DE LA MEMBRANE ET DE LA CONFIGURATION DU REACTEUR. UN MODELE MATHEMATIQUE DU REACTEUR A ETE DEVELOPPE. LES PERFORMANCES CALCULEES SE SONT AVEREES EN BON ACCORD AVEC LES PERFORMANCES EXPERIMENTALES. 2 - OPTIMISATION D'UN OXYDE DE LANTHANE. L'ADDITION DE SULFATE DE POTASSIUM A UN OXYDE DE LANTHANE A PERMIS UNE AMELIORATION SENSIBLE DES PERFORMANCES CATALYTIQUES DU CATALYSEUR POUR LA REACTION DE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE. UNE ANALYSE CINETIQUE ET UNE CARACTERISATION PHYSICO-CHIMIQUE DETAILLEE ONT MONTRE QUE L'EFFET DE PROMOTION POURRAIT ETRE ATTRIBUE A UNE DIMINUTION DE LA CONCENTRATION EN SITES SPECIFIQUES D'OXYDATION SUR LA SURFACE DU LANTHANE. PAR DECOMPOSITION THERMIQUE SOUS LES CONDITIONS REACTIONNELLES, LE SULFATE DE POTASSIUM A PARTIELLEMENT NEUTRALISE CES SITES PAR LA FORMATION D'IONS SULFATE STABLES. LES RESULTATS OBTENUS POURRAIENT EXPLIQUER D'AUTRES EFFETS DE PROMOTION REPORTES DANS LA LITTERATURE POUR CETTE REACTION
Author: Dama Andriamasinoro
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CE TRAVAIL A PERMIS DE METTRE AU POINT DES SUPPORTS CATALYTIQUES A BASE D'OXYDES DE TERRES RARES. DES PREPARATIONS PLUS ORIGINALES DE LA#2O#3 HEXAGONALES ONT ETE REALISEES, CONDUISANT A DES PROPRIETES PHYSIQUES ET CHIMIQUES INITIALES DIFFERENTES. LA SENSIBILITE AU CO#2 ET SURTOUT A H#2O PRODUITS AU COURS DE LA REACTION D'ISOSYNTHESE CONDUIT A UN MEME PRODUIT HIGH PRESSURE LA(OH)#3 QUELQUE SOIT LA PREPARATION. LE DOPAGE A L'YTTRIUM CONDUISANT A UNE FORME CUBIQUE PERMET DE BLOQUER LA FORMATION DE LA(OH)#3, MAIS LA STRUCTURE CUBIQUE OBTENUE N'EST PAS CONSERVEE AU COURS DU TEST CATALYTIQUE. LA STABILISATION VIS-A-VIS DE H#2O ET DE CO#2 A PU ETRE REALISEE PAR COMBINAISON AVEC LE ZIRCONIUM POUR FORMER LE COMPOSE LA#2ZR#2O#7 DU TYPE PYROCHLORE. CE NOUVEAU SUPPORT EST BIEN STABLE EN REACTION D'ISOSYNTHESE (MOINS DE FRITTAGE, FORME OXYDE CONSERVEE) ET QUI PAR CONSEQUENT EST PLUS ACTIF QUE LA#2O#3. LE CUIVRE A ETE DISPERSE SUR CE SUPPORT SELON UN CONCEPT ORIGINAL QUI CONSISTE A UTILISER LA PROPRIETE DISPERSANTE DE LA#2O#3 VIS-A-VIS DU CUIVRE ET L'APTITUDE DE ZRO#2 A FORMER LA PHASE CUBIQUE STABLE LA#2ZR#2O#7 APRES REJET DU CUO DISPERSE. CE QUE L'ON PEUT SCHEMATISER PAR: LA#2O#3, 2ZRO#2, CUOCULA#2O#4, 2ZRO#2CUO, LA#2ZR#2O#7. PAR CETTE METHODE L'ACTIVITE EN SYNTHESE DU METHANOL A PU ETRE OPTIMISEE AVEC UNE TENEUR MASSIQUE EN CUIVRE DE L'ORDRE DE 50%. LE ZINC A UN EFFET PROMOTEUR SUR LE CATALYSEUR ET PERMET DE TRAVAILLER EN REACTION CO/CO#2/H#2
Author: Éric Marchal
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Pages : 125
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Ce travail est consacré à l'étude du couplage oxydant du méthane sur les catalyseurs BaBiO3−x, (Bi2 O3)O,6(SrO)O,4 et Li/MgO irradies par microonde. La sélectivité en C2+ obtenue avec ces catalyseurs irradies par microonde est améliorée par rapport a celle obtenue avec ces catalyseurs chauffes classiquement: de façon importante pour le catalyseur Li/MgO et légèrement pour les catalyseurs BaBiO3−x et (Bi2 O3)0,6(SrO)0,4. L’amélioration de la sélectivité en C2+ a pour origine la trempe des gaz a la sortie du lit catalytique pour le catalyseur Li/MgO. La trempe des gaz, qui est une spécificité de l'irradiation microonde, a pour effet de réduire les vitesses des réactions d'oxydation des radicaux méthyles dans la phase gazeuse. Pour les catalyseurs BaBiO3−x et (Bi2 O3)0,6 (SrO)0,4, l'accroissement de la sélectivité en C2+ s'interprète par la diminution des vitesses des réactions catalytiques d'oxydation des carbanions et des radicaux méthyles a la surface du catalyseur. C’est l'action du champ électromagnétique sur le catalyseur qui en est responsable.
Author: Pascal Barbe
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Le couplage oxydant du méthane en présence d'oxydes métalliques apparait comme l'une des voies les plus prometteuses de transformation chimique directe du gaz naturel en éthylène. Cependant, expérimentalement, un rendement supérieur à 25% n'a jamais pu être atteint. Il a été suggéré que cette limite pourrait être due aux réactions radicalaires en phase gazeuse entrant en compétition avec les réactions catalytiques hétérogènes, réputées à priori plus sélectives. Le but de la thèse, effectuée dans le cadre du consortium ACTANE, consiste précisément à obtenir des données expérimentales susceptibles d'éclairer la nature de cette réaction. A cette fin, un réacteur d'un type nouveau a été conçu, qui permet d'une part de faire varier le rapport de la surface catalytique et du volume de la phase gazeuse, et d'autre part d'opérer à des températures différentes pour le catalyseur et pour la phase gazeuse. A l'aide de cet outil, une étude paramétrique détaillée de la réaction méthane-oxygène en présence et en l'absence d'oxyde de lanthane a été conduite entre 650 et 900°C. Deux faits saillants ressortent de cette étude: 1) la sélectivité de la réaction passe par un optimum vers 850°C 2) la part homogène de la réaction croit avec la température. L'analyse des résultats obtenus confirme la nature hétéro-homogène de la réaction de couplage, apporte des précisions sur les interactions des processus réactionnels volumiques et surfaciques, et laisse envisager à terme une modélisation à caractère fondamental de cette réaction à la fois radicalaire et catalytique
