SYNTHESE DE COMPLEXES FER-CARBENE A LIGAND LABILE OU HEMI-LABILE [(Fe(C5Me5)(L)(L')( PDF Download
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Author: SYLVAIN.. NLATE
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 282
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Book Description
CETTE THESE PRESENTE LA SYNTHESE DE NOUVEAUX COMPLEXES FER-CARBENE A LIGAND LABILE OU HEMI-LABILE FE(C#5ME#5)(L)(L)(=C(OME)R)#+ (R=ME, C#6H#4-O-OME) EN SERIE PENTAMETHYLCYCLOPENTADIENYLE. LA PRESENCE DE UN OU DEUX LIGANDS LABILES OU HEMI-LABILES COORDINES AU METAL PERMET DE PREPARER TOUTE UNE GAMME DE NOUVEAUX COMPLEXES FER-CARBENE CATIONIQUES OU NEUTRES, MONO- OU DISUBSTITUES PAR DES LIGANDS AUTRES QUE CO. L'ETUDE DE LA REACTIVITE DE CES COMPLEXES VIS-A-VIS DE DIVERS NUCLEOPHILES NEUTRES ET ANIONIQUES A REVELE L'EXISTENCE DE DEUX SITES D'ATTAQUES DIFFERENTS: LE METAL ET LE CARBONE CARBENIQUE. LA CHIMIOSPECIFICITE EST CONTROLEE PAR LA NATURE DES LIGANDS L ET L. LA PROPRIETE DU LIGAND HEMI-LABILE A STABILISER LES INTERMEDIAIRES REACTIONNELS AU COURS DES PROCESSUS INTRAMOLECULAIRES A ETE MISE A PROFIT. LA REDUCTION DU COMPOSE FE(C#5ME#5)(CO)#2-C(OME)C#6H#4-O-OME#+ PAR NABH#4 (THF/MEOH) CONDUIT EXCLUSIVEMENT A LA FORMATION DU COMPLEXE (-ALKOXY) ALKYLE CORRESPONDANT, SOUS LA FORME D'UN SEUL DIASTEREOISOMERE. LE MECANISME DE FORMATION DE CE DERNIER IMPLIQUERAIT UN INTERMEDIAIRE METAL-HYDRURE QUI EVOLUERAIT DE FACON STEREOSPECIFIQUEMENT CONTROLEE PAR MIGRATION 1,2 DE L'ATOME D'HYDROGENE. LES COMPLEXES CARBENIQUES DU FER FE(C#5ME#5)(L)(CO)(=C(OME)R)#+ REAGISSENT AVEC NABH#4 (THF) POUR DONNER SPECIFIQUEMENT LES COMPLEXES FER-ORGANOBORE FE(C#5ME#5)(CO)#2-H#2BHCH#2R VIA UNE INSERTION D'UNE MOLECULE DE BH#3 DANS LA LIAISON FER-CARBONE. CETTE NOUVELLE REACTION EST INDUITE PAR LA PRESENCE SUR LE CENTRE METALLIQUE D'UN LIGAND LABILE FACILEMENT SUBSTITUE PAR LE BOROHYDRURE. LE COMPLEXE FE(C#5ME#5)(CO)#2-H#2BHCH#2C#6H#4-O-OME, PREMIER COMPLEXE FER-ORGANOBORE BIDENTE, STABLE ET ISOLABLE A TEMPERATURE AMBIANTE, A ETE CARACTERISE PAR UNE STRUCTURE CRISTALLOGRAPHIQUE. CETTE REACTION INEDITE OUVRE LA POSSIBILITE DE PREPARER DES DERIVES ORGANO-BORANE AVEC NABH#4 COMME SOURCE DE BORE
Author: SYLVAIN.. NLATE
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Languages : fr
Pages : 282
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CETTE THESE PRESENTE LA SYNTHESE DE NOUVEAUX COMPLEXES FER-CARBENE A LIGAND LABILE OU HEMI-LABILE FE(C#5ME#5)(L)(L)(=C(OME)R)#+ (R=ME, C#6H#4-O-OME) EN SERIE PENTAMETHYLCYCLOPENTADIENYLE. LA PRESENCE DE UN OU DEUX LIGANDS LABILES OU HEMI-LABILES COORDINES AU METAL PERMET DE PREPARER TOUTE UNE GAMME DE NOUVEAUX COMPLEXES FER-CARBENE CATIONIQUES OU NEUTRES, MONO- OU DISUBSTITUES PAR DES LIGANDS AUTRES QUE CO. L'ETUDE DE LA REACTIVITE DE CES COMPLEXES VIS-A-VIS DE DIVERS NUCLEOPHILES NEUTRES ET ANIONIQUES A REVELE L'EXISTENCE DE DEUX SITES D'ATTAQUES DIFFERENTS: LE METAL ET LE CARBONE CARBENIQUE. LA CHIMIOSPECIFICITE EST CONTROLEE PAR LA NATURE DES LIGANDS L ET L. LA PROPRIETE DU LIGAND HEMI-LABILE A STABILISER LES INTERMEDIAIRES REACTIONNELS AU COURS DES PROCESSUS INTRAMOLECULAIRES A ETE MISE A PROFIT. LA REDUCTION DU COMPOSE FE(C#5ME#5)(CO)#2-C(OME)C#6H#4-O-OME#+ PAR NABH#4 (THF/MEOH) CONDUIT EXCLUSIVEMENT A LA FORMATION DU COMPLEXE (-ALKOXY) ALKYLE CORRESPONDANT, SOUS LA FORME D'UN SEUL DIASTEREOISOMERE. LE MECANISME DE FORMATION DE CE DERNIER IMPLIQUERAIT UN INTERMEDIAIRE METAL-HYDRURE QUI EVOLUERAIT DE FACON STEREOSPECIFIQUEMENT CONTROLEE PAR MIGRATION 1,2 DE L'ATOME D'HYDROGENE. LES COMPLEXES CARBENIQUES DU FER FE(C#5ME#5)(L)(CO)(=C(OME)R)#+ REAGISSENT AVEC NABH#4 (THF) POUR DONNER SPECIFIQUEMENT LES COMPLEXES FER-ORGANOBORE FE(C#5ME#5)(CO)#2-H#2BHCH#2R VIA UNE INSERTION D'UNE MOLECULE DE BH#3 DANS LA LIAISON FER-CARBONE. CETTE NOUVELLE REACTION EST INDUITE PAR LA PRESENCE SUR LE CENTRE METALLIQUE D'UN LIGAND LABILE FACILEMENT SUBSTITUE PAR LE BOROHYDRURE. LE COMPLEXE FE(C#5ME#5)(CO)#2-H#2BHCH#2C#6H#4-O-OME, PREMIER COMPLEXE FER-ORGANOBORE BIDENTE, STABLE ET ISOLABLE A TEMPERATURE AMBIANTE, A ETE CARACTERISE PAR UNE STRUCTURE CRISTALLOGRAPHIQUE. CETTE REACTION INEDITE OUVRE LA POSSIBILITE DE PREPARER DES DERIVES ORGANO-BORANE AVEC NABH#4 COMME SOURCE DE BORE
