REFORMAGE DES HYDROCARBURES SUR CATALYSEURS AU PALLADIUM SUPPORTE SUR OXYDES MINERAUX AL#2O#3, CEO#2, WO#3, WO#2, WO#3-CEO#2 PDF Download
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Author: CECILE.. BIGEY
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 309
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Book Description
NOTRE TRAVAIL DE THESE S'INSCRIT DANS UNE RECHERCHE DE BASE SUR LES REACTIONS DE REFORMAGE DES HYDROCARBURES SUR CATALYSEURS BIFONCTIONNELS METAL SUPPORTE SUR OXYDES MINERAUX. LA FONCTION METALLIQUE CHOISIE ETAIT LE PALLADIUM POUR SES PROPRIETES HYDRO-DESHYDROGENANTES. A PARTIR DE TRAVAUX RECENTS, NOUS AVONS CHOISI L'OXYDE DE TUNGSTENE POUR SES PROPRIETES ISOMERISANTES. PAR AILLEURS, IL AVAIT ETE MIS EN EVIDENCE QUE LES SURFACES DE TUNGSTENE ETAIENT TRES SENSIBLES AUX TRACES D'OXYGENE, D'OU L'IDEE D'ASSOCIER LA CERINE (CEO#2) POUR SES PROPRIETES REDOX. NOTRE PREMIER OBJECTIF A ETE DE TESTER ET DE METTRE AU POINT DIVERSES FORMULATIONS CATALYTIQUES ASSOCIANT LE PD AUX OXYDES DE TUNGSTENE : PD/WO#3, PD/WO#2 ET PD/WO#3-CEO#2. POUR ETUDIER CES DIFFERENTS SYSTEMES CATALYTIQUES, IL FALLAIT MAITRISER NOS CONNAISSANCES POUR LA REFERENCE PD QUE NOUS AVONS ETABLIES SUR PD/AL#2O#3. UNE ETUDE DES CATALYSEURS PD/CEO#2 ET WO#3/CEO#2 ETAIT NECESSAIRE. TOUS LES SYSTEMES CATALYTIQUES ONT ETE ETUDIES POUR DES TEMPERATURES DE REDUCTION DE 350C ET 600C. A L'AIDE DE DIVERSES CARACTERISATIONS PHYSICO-CHIMIQUES (BET, TPR, XANES, XRD, XPS), NOUS AVONS FAIT UNE CORRELATION ENTRE LES ETATS DE SURFACE DES SYSTEMES CATALYTIQUES ET LEURS PROPRIETES ISOMERISANTES. AINSI, POUR LES CATALYSEURS PD/WO#3, PD/WO#2, PRESENTANT DES PROPRIETES STABLES ET REPRODUCTIBLES APRES UN TEMPS D'EXPOSITION SOUS H#2, NOUS AVONS MIS EN EVIDENCE PAR DES TRAITEMENTS REDUCTEURS A 350C ET OXYDANTS (AIR, O#2+H#2O) QUE L'ACIDITE DE BRONSTED (OH) EST RESPONSABLE DES PROPRIETES ISOMERISANTES ET QUE SA FORCE DEPEND DE LA PHASE OXYDE PRESENTE EN SURFACE (WO#3, W#2#0O#5#8) ET DE L'INTERACTION DE CETTE DERNIERE AVEC LE SUPPORT. NOUS AVONS PROPOSE UN MECANISME BIFONCTIONNEL AVEC DES INTERMEDIAIRES CARBOCATIONS. POUR DES REDUCTIONS A 600C, LA PHASE W#3O EST RESPONSABLE DES PROPRIETES METALLIQUES ET ACIDES, AVEC UNE ESPECE METALLACYCLE COMME INTERMEDIAIRE DE REACTION. POUR LES CATALYSEURS WO#3/CEO#2 ET PD/WO#3-CEO#2 REDUITS A 350C, TRES ACIDES, NOUS AVONS PROPOSE L'EXISTENCE D'ESPECES W#6#+ ISOLEES EN COORDINATION TD OU POLYMERIQUES EN COORDINATION OH. NOUS AVONS MONTRE QUE LE 4-METHYL-1-PENTENE EST UNE SONDE DE L'ACIDITE DE BRONSTED. LE PALLADIUM A PERMIS D'OBTENIR LA FONCTION D'HYDRO-DESHYDROGENATION (SENSIBLE A L'EMPOISONNEMENT) POUR LES SYSTEMES SANS CEO#2.
Author: CECILE.. BIGEY
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Languages : fr
Pages : 309
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Book Description
NOTRE TRAVAIL DE THESE S'INSCRIT DANS UNE RECHERCHE DE BASE SUR LES REACTIONS DE REFORMAGE DES HYDROCARBURES SUR CATALYSEURS BIFONCTIONNELS METAL SUPPORTE SUR OXYDES MINERAUX. LA FONCTION METALLIQUE CHOISIE ETAIT LE PALLADIUM POUR SES PROPRIETES HYDRO-DESHYDROGENANTES. A PARTIR DE TRAVAUX RECENTS, NOUS AVONS CHOISI L'OXYDE DE TUNGSTENE POUR SES PROPRIETES ISOMERISANTES. PAR AILLEURS, IL AVAIT ETE MIS EN EVIDENCE QUE LES SURFACES DE TUNGSTENE ETAIENT TRES SENSIBLES AUX TRACES D'OXYGENE, D'OU L'IDEE D'ASSOCIER LA CERINE (CEO#2) POUR SES PROPRIETES REDOX. NOTRE PREMIER OBJECTIF A ETE DE TESTER ET DE METTRE AU POINT DIVERSES FORMULATIONS CATALYTIQUES ASSOCIANT LE PD AUX OXYDES DE TUNGSTENE : PD/WO#3, PD/WO#2 ET PD/WO#3-CEO#2. POUR ETUDIER CES DIFFERENTS SYSTEMES CATALYTIQUES, IL FALLAIT MAITRISER NOS CONNAISSANCES POUR LA REFERENCE PD QUE NOUS AVONS ETABLIES SUR PD/AL#2O#3. UNE ETUDE DES CATALYSEURS PD/CEO#2 ET WO#3/CEO#2 ETAIT NECESSAIRE. TOUS LES SYSTEMES CATALYTIQUES ONT ETE ETUDIES POUR DES TEMPERATURES DE REDUCTION DE 350C ET 600C. A L'AIDE DE DIVERSES CARACTERISATIONS PHYSICO-CHIMIQUES (BET, TPR, XANES, XRD, XPS), NOUS AVONS FAIT UNE CORRELATION ENTRE LES ETATS DE SURFACE DES SYSTEMES CATALYTIQUES ET LEURS PROPRIETES ISOMERISANTES. AINSI, POUR LES CATALYSEURS PD/WO#3, PD/WO#2, PRESENTANT DES PROPRIETES STABLES ET REPRODUCTIBLES APRES UN TEMPS D'EXPOSITION SOUS H#2, NOUS AVONS MIS EN EVIDENCE PAR DES TRAITEMENTS REDUCTEURS A 350C ET OXYDANTS (AIR, O#2+H#2O) QUE L'ACIDITE DE BRONSTED (OH) EST RESPONSABLE DES PROPRIETES ISOMERISANTES ET QUE SA FORCE DEPEND DE LA PHASE OXYDE PRESENTE EN SURFACE (WO#3, W#2#0O#5#8) ET DE L'INTERACTION DE CETTE DERNIERE AVEC LE SUPPORT. NOUS AVONS PROPOSE UN MECANISME BIFONCTIONNEL AVEC DES INTERMEDIAIRES CARBOCATIONS. POUR DES REDUCTIONS A 600C, LA PHASE W#3O EST RESPONSABLE DES PROPRIETES METALLIQUES ET ACIDES, AVEC UNE ESPECE METALLACYCLE COMME INTERMEDIAIRE DE REACTION. POUR LES CATALYSEURS WO#3/CEO#2 ET PD/WO#3-CEO#2 REDUITS A 350C, TRES ACIDES, NOUS AVONS PROPOSE L'EXISTENCE D'ESPECES W#6#+ ISOLEES EN COORDINATION TD OU POLYMERIQUES EN COORDINATION OH. NOUS AVONS MONTRE QUE LE 4-METHYL-1-PENTENE EST UNE SONDE DE L'ACIDITE DE BRONSTED. LE PALLADIUM A PERMIS D'OBTENIR LA FONCTION D'HYDRO-DESHYDROGENATION (SENSIBLE A L'EMPOISONNEMENT) POUR LES SYSTEMES SANS CEO#2.
Author: DRAGOS-MIHAEL.. CIUPARU
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 116
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Book Description
DES CATALYSEURS A BASE DE PALLADIUM SUPPORTE SUR DES OXYDES A CARACTERE BASIQUE (OXYDE DE MAGNESIUM) OU FAIBLEMENT ACIDO-BASIQUE (DIOXYDE DE ZIRCONIUM) SONT PREPARES, CARACTERISES ET TESTES EN REFORMAGE CATALYTIQUE (POUR LA PREMIERE FOIS DANS LE CAS DE SUPPORTS CONTENANT DE LA ZIRCONE). LA ZIRCONE EST ELABOREE SUIVANT UNE METHODE SOL-GEL ORIGINALE : L'HYDROLYSE DE L'ION ZR 4 + PAR L'HYDRAZINE SUIVIE DE LA DIGESTION DU PRECURSEUR OXYHYDROXYDE. CE PROCEDE CONDUIT A UN OXYDE DE GRANDE SURFACE SPECIFIQUE (PLUS DE 200 M 2.G - 1), MANIFESTANT UNE EXCELLENTE RESISTANCE AU FRITTAGE ET GARDANT LA STRUCTURE TETRAGONALE AU-DESSUS DE 1100\C ; L'INTRODUCTION DE MGO EN SOLUTION SOLIDE ENTRAINE L'APPARITION DE ZIRCONE CUBIQUE. LA SPECTROSCOPIE DE REFLEXION DIFFUSE (UV-VISIBLE ET PIR) ET LA RESONANCE PARAMAGNETIQUE ELECTRONIQUE (RPE) PERMETTENT D'IDENTIFIER LES DEFAUTS (ZR 3 + ET LACUNES D'OXYGENE V O) DANS LA ZIRCONE TRAITEE EN ATMOSPHERE REDUCTRICE ET DE PRECISER L'INFLUENCE DES DEFAUTS ET DES IMPURETES SUR LA LARGEUR DE BANDE INTERDITE DE DIFFERENTES VARIETES DE LA ZIRCONE. EN DEHORS DE LA METHODE CLASSIQUE D'IMPREGNATION, LES CATALYSEURS PD/ZRO 2 ET PD/ZRO 2-MGO SONT ELABORES SELON DES PROCEDES ORIGINAUX (GREFFAGE, PHOTODEPOSITION, ELECTROLESS) ET LE MEMOIRE EXAMINE L'INFLUENCE DE LA TENEUR EN METAL, DE LA NATURE DU SUPPORT ET DE LA METHODE DE DEPOT DU METAL SUR LES PERFORMANCES DES CATALYSEURS. ALORS QUE LA TENEUR EN METAL (0,32 A 1,79%) N'INFLUE PAS SUR LES PERFORMANCES DES CATALYSEURS DE TAILLES DE PARTICULES METALLIQUES VOISINES, LE ROLE DU SUPPORT EST TRES IMPORTANT. AVEC LA MAGNESIE PURE, LA SELECTIVITE EN AROMATISATION EST ELEVEE (90%) MAIS LE RENDEMENT EST FAIBLE ; AVEC LA ZIRCONE PURE, LES SELECTIVITES EN ISOMERISATION ET AROMATISATION SONT BONNES (40-50%), MAIS LE CATALYSEUR SE DESACTIVE RAPIDEMENT. L'EMPLOI DE COMPOSITES MAGNESIE-ZIRCONE PERMET DE MAINTENIR CES SELECTIVITES A UN NIVEAU ELEVE EN STABILISANT LA CONVERSION. CES RESULTATS SUGGERENT QUE : (I) LA PRESENCE DE MAGNESIE PREVIENT LA FORMATION DE COKE EN MODERANT L'ACIDITE DE LA ZIRCONE ; (II) LA ZIRCONE CONTIENT DES CENTRES A CARACTERE BASIQUE (IONS ZR 3 +, LACUNES D'OXYGENE) RESPONSABLES DE LA BONNE ACTIVITE EN AROMATISATION.
