Réduction catalytique de N2O par NH3 sur catalyseurs à base de zéolithe bêta contenant du fer PDF Download
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Author: Mathias Mauvezin
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 162
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Book Description
Author: Mathias Mauvezin
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ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 162
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Author: Houda Jouini
Publisher: GRIN Verlag
ISBN: 3346570916
Category : Technology & Engineering
Languages : fr
Pages : 168
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Thèse de Doctorat de l’année 2018 dans le domaine Chimie - Science des Matériaux, note: "-", Université de Tunis El Manar (Faculté des Sciences de Tunis), langue: Français, résumé: L’utilisation des combustibles fossiles comme source d’énergie conduit à une formation importante de gaz nuisibles à l’environnement tels que les oxydes de soufre (SO2 et SO3), le dioxyde de carbone (CO2) et les oxydes d’azote (NOx). Les NOx sont à l’origine des phénomènes environnementaux inquiétants tels que les pluies acides, la formation des brouillards oxydants et la diminution de la couche d’ozone stratosphérique. Au cours des trente dernières années, de grands efforts ont été entrepris pour résoudre le problème posé par les NOx et de nombreuses techniques pour limiter leur formation ont été développées. Ces efforts ont mené au développement de nouveaux procédés d’abattement catalytique des NOx particulièrement dans le secteur automobile. La réduction directe des oxydes d’azote par les hydrocarbures imbrûlés à la sortie du moteur a été la première technologie testée mais sans grand succès. Une approche alternative à cette solution s’est basée sur la réduction catalytique sélective des NOx en présence d’ammoniac (NH3-SCR). Ce procédé décompose les oxydes d’azote en présence d’un catalyseur en formant de la vapeur d'eau et de l'azote, deux substances non nocives pour l'environnement. La technologie SCR peut atteindre une réduction des NOx dépassant 95% dans les processus de combustion et peut répondre à une législation future plus stricte. Ce dispositif de dépollution est appelé à se généraliser à partir de septembre 2014 avec l'application des normes Euro 6. Pour répondre à cette norme, les constructeurs automobiles ont eu fort à faire avec les moteurs Diesel qui rejettent beaucoup d'oxydes d'azote. Dans une situation pareille, le catalyseur conventionnel V2O5/TiO2 n’est plus performant, alors les recherches se sont orientées vers les zéolithes échangées aux métaux de transition connus pour leurs multiples avantages.
Author: Marie-Laure Tarot
Publisher:
ISBN:
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Languages : fr
Pages : 0
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Afin de limiter les rejets de polluants dans l'atmosphère par les véhicules, les normes Euro ont été mises en place en Europe à partir des années 1990. Ces normes sont de plus en plus strictes. Par exemple, pour les cas des poids lourds, le maximum d'émission des NOx a été divisé par cinq lors du passage Euro V (2009) à Euro VI (2014). Parallèlement à cela, certaines flottes captives de poids lourds roulent au 100 % biodiesel. Or, ce carburant contient des minéraux (Na, K, P) qui peuvent interagir avec la ligne de dépollution des gaz d'échappement.Dans ces travaux, l'étude a porté sur l'impact de Na et P déposés séparément ou simultanément sur des catalyseurs de réduction catalytique sélective des oxydes d'azote par l'ammoniac (NH3-SCR) à base de zéolithe Ferrierite (FER) contenant du cuivre.En mettant en relation les activités catalytiques en NH3-SCR et les différentes caractérisations mises en œuvre avant et après ajout des minéraux, il a été conclu que l'ajout de sodium entrainait une perte d'activité à basse température ( 300 °C) liée à l'empoisonnement des sites acides du catalyseur, et que la perte d'activité à haute température ( 450 °C) est liée à la formation de CuO. Cette formation de CuO est due à un échange entre le cuivre et le sodium lors de l'empoisonnement par voie aqueuse. Pour l'empoisonnement au phosphore, la désactivation à basse température (
Author: Ariel Guzman Vargas
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Languages : fr
Pages :
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Author: Jean-Philippe Dacquin
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ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 209
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Dans le cadre de la politique de réduction des gaz à effet de serre enterprise par l'ADEME, cette thèse portait sur le développement de catalyseurs pour l'élimination des oxydes d'azote provenant d'installations industrielles. L'élimination de N20 et NO doit avoir lieu à basse température et en présence de O2 et H2O. Dans ces conditions, deux traitements sont envisagés. Tout d'abord, nous avons étudié la réaction de décomposition mais les effets de O2 et H2O sont difficiles à éviter. Afin d'atténuer ces effets, la seconde réaction envisagée est la réduction catalytique. Le traitement des gaz de queue contenant des oxydes d'azote implique généralement des catalyseurs a base de métaux nobles. Dans ces conditions, l'utilisation de la perovskite peut atténuer les effets inhibiteurs et éviter le phénomène de frittage. Dans une première partie, nous avons étudié les propriétés catalytiques de la perovskite dopée au palladium pour décomposer N2O. L'association de Pd et LaCoO3 mène à une meilleure activité en comparaison à Pd supporté sur l'alumine. Ce comportement catalytique peut s'expliquer à la fois par un changement de dispersion métallique et une interaction métal/support singulière. Puis, nous avons examiné la réduction catalytique par H2 sur des catalyseurs à base de Pt supporté. Après réduction, les catalyseurs Pt/Al2O3 et Pt/LaFeO3 présentent majoritairement des nanoparticules de Pt. Alors que celles-ci sont stabilisées sous milieu réactionnel à 500°C sur la perovskite, un frittage des particules intervient sur l'alumine au regard des caractérisations spectroscopiques et microscopiques. Ces observations s'accompagnent d'un effet bénéfique sur la conversion de N20 et NO.
Author: Hans Bosch
Publisher:
ISBN: 9789090019048
Category :
Languages : en
Pages : 207
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Author: Valérie Le Chanu
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 221
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Les émissions automobiles font l'objet dans la plupart des pays industrialisés de mesures réglementaires qui sont, au fil des années, de plus en plus contraignantes. Les limites imposées pour l'an 2000 obligent notamment les constructeurs à développer, après le catalyseur trois voies pour les moteurs essence, également un catalyseur de réduction des oxydes d'azote pour les moteurs diesel. Ce travail de thèse avait ainsi pour objectif l'étude et le développement de catalyseurs à base de zéolithes pour la réduction de NO dans les conditions d'un échappement diesel. Il a été supporté par les constructeurs automobiles français Peugeot et Renault. Le choix des zéolithes a été effectué à partir des trois principaux critères suivants : la stabilité thermique, pour une utilisation à des températures allant jusqu'à 700-800°C, la microporosité qui devait être suffisante pour accepter les molécules de NO et de l'hydrocarbure utilisé (C3H6) ainsi qu'une capacité d'échange d'ions puisque le cation échangeable de la zéolithe dit cation de compensation participe en tant que site actif à la réduction catalytique de NO. La zéolithe ZSM-5, déjà largement mentionnée dans la littérature, a par ailleurs servi de catalyseur de référence. Plusieurs types de zéolithes ont été envisagés. Il s'agissait soit de zéolithes de compositions voisines de celle de la ZSM-5 (de type aluminosilicate) mais de structures différentes et avec des porosités voisines (MCM-22, bêta, EMT et EMO) ou beaucoup plus élevées (MCM-41), soit de zéolithes ayant à la fois des compositions et des structures différentes (comme le titanosilicate ETS-10 ou les silicoaluminophosphates). Pour la plupart d'entre elles, les conditions de synthèse ont été optimisées et différentes caractérisations ont été mises en oeuvre avant le conditionnement pour l'étude de l'activité catalytique. Les matériaux ont également été analysés après tests catalytiques. Pour les meilleurs d'entre eux (EMT et EMO) une étude plus approfondie a été menée ; elle visait à étudier leur désactivation dans les conditions d'un échappement diesel et a conduit à effectuer différents essais d'optimisation (post-synthèse) de leur stabilité thermique et hydrothermique ; celles-ci étant généralement insuffisantes pour une application éventuelle des zéolithes dans la réduction de NO pour les échappements de moteurs diesel
Author: KARINE.. MALEFANT
Publisher:
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Languages : fr
Pages : 153
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LE PROTOXYDE D'AZOTE EST UN GAZ QUI CONTRIBUE A L'EFFET DE SERRE ET INTERVIENT DANS LA DESTRUCTION DE LA COUCHE D'OZONE STRATOSPHERIQUE. SA CONCENTRATION AUGMENTANT CHAQUE ANNEE, IL DEVIENT URGENT DE DEVELOPPER DES METHODES QUI PERMETTENT DE LE DETRUIRE. CE TRAVAIL A EU POUR OBJECTIF LA MISE AU POINT DE CATALYSEUR A BASE DE ZEOLITHE, POUR LA DECOMPOSITION DU N#2O EN N#2 ET O#2 ET L'ETUDE DE LA REACTION. NOUS AVONS MONTRE QUE CETTE REACTION POUVAIT SE FAIRE A TEMPERATURE AMBIANTE, MAIS L'OXYGENE RESTE LIE A LA SURFACE DU CATALYSEUR ET L'EMPOISONNE. LA DESORPTION D'OXYGENE DEPEND DE LA NATURE DU CATALYSEUR. ELLE DEBUTE VERS 350C. LA TEMPERATURE EST PLUS BASSE AVEC DES METAUX PRECIEUX. LA PRESENCE D'UN AGENT REDUCTEUR (NO OU CH#4) PEUT FACILITER LE DEPART DES OXYGENES ET DE CE FAIT ACCELERE LA VITESSE DE REACTION. L'EFFET DEPEND DE LA NATURE DU CATION : NO A UN EFFET POSITIF SUR LES ZEOLITHES AU FER, UN EFFET NEGATIF SUR CELLES AU RHODIUM, ET DEMEURE SANS EFFET SUR LES SYSTEMES AU COBALT ET CUIVRE. L'EFFET NEGATIF DE NO PEUT ETRE ATTRIBUE A UNE ADSORPTION COMPETITIVE ENTRE NO ET N#2O SUR LES SITES ACTIFS. CH#4 FAVORISE EGALEMENT L'ACTIVITE DES ZEOLITHES AU FER ET AU COBALT, MAIS AVEC CE DERNIER L'EXALTATION N'A LIEU QUE SI LA REACTION SE FAIT EN ABSENCE D'OXYGENE, DANS LE CAS CONTRAIRE, TOUT LE METHANE EST OXYDE PAR L'OXYGENE MOLECULAIRE. LA PRESENCE D'EAU PROVOQUE UNE INHIBITION DES CATALYSEURS : ELLE EST REVERSIBLE POUR LES ZEOLITHES AU FER ET COBALT, IRREVERSIBLE POUR CELLES AU CUIVRE. D'AUTRES PARAMETRES ONT ETE ETUDIES : TENEUR EN OXYGENE, EN PROTOXYDE D'AZOTE. LEUR INFLUENCE DIFFERE SUIVANT LE TYPE DE CATALYSEUR. IL APPARAIT AINSI, QUE L'UTILISATION D'UN CATALYSEUR DEPEND FORTEMENT DE LA COMPOSITION DU GAZ A TRAITER. POUR LE TRAITEMENT DES EFFLUENTS DES UNITES D'ACIDE NITRIQUE, NOUS SUGGERONS UNE FERRIERITE ECHANGEE AU FER. UNE ACTIVITE CATALYTIQUE EXALTEE EN PRESENCE DE NO ET UNE STABILITE HYDROTHERMIQUE EN FONT UN CATALYSEUR PROMETTEUR POUR CE TYPE D'APPLICATION.
Author: Ingrit Carolina Castellanos Cordero
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Languages : fr
Pages : 400
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Book Description
En ce qui concerne les émissions de NOX, le secteur automobile, et en particulier le moteur Diesel, est le plus polluant. Une technologie mise en place pour réduire ces NOX en N2, consiste en l'ajout d'un additif (AdBlue®) précurseur du réducteur NH3. Cependant, cette technologie présente quelques contraintes en termes de sécurité, efficacité et les catalyseurs utilisés sont souvent chers ou toxiques. Cette étude traite de l'utilisation alternative de l'acétylène (C2H2) comme réducteur pour éliminer les NOX. Cet hydrocarbure possède une efficacité notable en utilisant des matériaux catalytiques de type zéolithes. Cependant la nature des espèces intermédiaires dans la boucle catalytique n'a pas été encore éclaircie. De plus, la sélectivité du procédé doit être améliorée pour atténuer la formation de CO dû à l'oxydation incomplète de C2H2. Afin de favoriser une des étapes élémentaires de la réduction des NOX (l'oxydation NO en NO2), les zéolithes utilisées ici (FER, MOR et BEA) ont été modifiées par l'introduction de métaux (Fe, Co, Cu et Pd). Les propriétés redox ont été ainsi étudiées par l'adsorption de molécules sonde suivie par spectroscopie IR. Concernant l'activité catalytique, testée en mode IR operando, différents rapports NO/NOX et teneurs en O2 ont été étudiés. La structure FER montre de hautes performances et l'échantillon à basse de Co conduit à la meilleure l'efficacité en conditions NO2 seul. Le mécanisme réactionnel met en jeu la formation de composés de type CxHyNOz conduisant aux espèces intermédiaires HCN et NCO- actives en déNOx. De nouvelles formulations à base de Pd ont été considérées pour oxyder le CO mais sans effet notable en conditions SCR.
Author: Mathias Barreau
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Languages : fr
Pages : 0
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Book Description
La Réduction Catalytique Sélective des NOx par NH3 est un procédé efficace de dépollution des gaz. Cependant, pour une application sur véhicules Diesel, l'activité à basse température (175-250°C, phase de démarrage du véhicule) reste limitée. De plus, les catalyseurs de NH3-SCR sont sensibles au rapport NO2/NOx, avec un optimum pour NO2/NOx = 0,5. Or, à basse température, la proportion de NO2 est faible car le catalyseur d'oxydation (DOC) placé en amont est également peu actif. L'éthanol (EtOH) est un autre réducteur possible, principalement avec des catalyseurs Ag/Al2O3. Ce système présente également d'une activité limitée à basse température, bien que l'oxydation de EtOH s'accompagne de la formation de NO2. Dans ces travaux, l'association de EtOH et NH3 pour la SCR de NO sur catalyseur Ag/Al2O3 a été étudié. Un effet de synergie a été obtenu, avec un gain important d'activité à basse température. Ce gain ne provient pas directement d'une réaction entre NH3 et EtOH ou ses sous-produits d'oxydation (CH3CHO, CO...), ni uniquement grâce à la réaction entre NO2 (formé par réaction de NO avec EtOH) et NH3. La caractérisation des espèces adsorbées par IRTF et des tests de (H2+NH3)-SCR ont permis de conclure que les espèces H*, provenant de la déshydrogénation de l'éthanol, réagissent avec les NOx pour conduire à des espèces HNOx très réactives avec NH3.Finalement, la mise en œuvre d'un double-lit (2%Ag/Al2O3 + catalyseur de NH3-SCR), afin d'utiliser NH3, NO et NO2 restants, a permis d'obtenir une conversion NOx comprise entre 46 et 95% entre 175 et 250°C. Ce système permet donc une conversion des NOx élevée à basse température en s'affranchissant du NO2 procuré par le DOC.
