PREPARATION, CARACTERISATION ET REACTIVITE DE CATALYSEURS AU PALLADIUM SUPORTES SUR DES OXYDES BASIQUES (MGO, ZRO 2) PDF Download
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Author: DRAGOS-MIHAEL.. CIUPARU
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Languages : fr
Pages : 116
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DES CATALYSEURS A BASE DE PALLADIUM SUPPORTE SUR DES OXYDES A CARACTERE BASIQUE (OXYDE DE MAGNESIUM) OU FAIBLEMENT ACIDO-BASIQUE (DIOXYDE DE ZIRCONIUM) SONT PREPARES, CARACTERISES ET TESTES EN REFORMAGE CATALYTIQUE (POUR LA PREMIERE FOIS DANS LE CAS DE SUPPORTS CONTENANT DE LA ZIRCONE). LA ZIRCONE EST ELABOREE SUIVANT UNE METHODE SOL-GEL ORIGINALE : L'HYDROLYSE DE L'ION ZR 4 + PAR L'HYDRAZINE SUIVIE DE LA DIGESTION DU PRECURSEUR OXYHYDROXYDE. CE PROCEDE CONDUIT A UN OXYDE DE GRANDE SURFACE SPECIFIQUE (PLUS DE 200 M 2.G - 1), MANIFESTANT UNE EXCELLENTE RESISTANCE AU FRITTAGE ET GARDANT LA STRUCTURE TETRAGONALE AU-DESSUS DE 1100\C ; L'INTRODUCTION DE MGO EN SOLUTION SOLIDE ENTRAINE L'APPARITION DE ZIRCONE CUBIQUE. LA SPECTROSCOPIE DE REFLEXION DIFFUSE (UV-VISIBLE ET PIR) ET LA RESONANCE PARAMAGNETIQUE ELECTRONIQUE (RPE) PERMETTENT D'IDENTIFIER LES DEFAUTS (ZR 3 + ET LACUNES D'OXYGENE V O) DANS LA ZIRCONE TRAITEE EN ATMOSPHERE REDUCTRICE ET DE PRECISER L'INFLUENCE DES DEFAUTS ET DES IMPURETES SUR LA LARGEUR DE BANDE INTERDITE DE DIFFERENTES VARIETES DE LA ZIRCONE. EN DEHORS DE LA METHODE CLASSIQUE D'IMPREGNATION, LES CATALYSEURS PD/ZRO 2 ET PD/ZRO 2-MGO SONT ELABORES SELON DES PROCEDES ORIGINAUX (GREFFAGE, PHOTODEPOSITION, ELECTROLESS) ET LE MEMOIRE EXAMINE L'INFLUENCE DE LA TENEUR EN METAL, DE LA NATURE DU SUPPORT ET DE LA METHODE DE DEPOT DU METAL SUR LES PERFORMANCES DES CATALYSEURS. ALORS QUE LA TENEUR EN METAL (0,32 A 1,79%) N'INFLUE PAS SUR LES PERFORMANCES DES CATALYSEURS DE TAILLES DE PARTICULES METALLIQUES VOISINES, LE ROLE DU SUPPORT EST TRES IMPORTANT. AVEC LA MAGNESIE PURE, LA SELECTIVITE EN AROMATISATION EST ELEVEE (90%) MAIS LE RENDEMENT EST FAIBLE ; AVEC LA ZIRCONE PURE, LES SELECTIVITES EN ISOMERISATION ET AROMATISATION SONT BONNES (40-50%), MAIS LE CATALYSEUR SE DESACTIVE RAPIDEMENT. L'EMPLOI DE COMPOSITES MAGNESIE-ZIRCONE PERMET DE MAINTENIR CES SELECTIVITES A UN NIVEAU ELEVE EN STABILISANT LA CONVERSION. CES RESULTATS SUGGERENT QUE : (I) LA PRESENCE DE MAGNESIE PREVIENT LA FORMATION DE COKE EN MODERANT L'ACIDITE DE LA ZIRCONE ; (II) LA ZIRCONE CONTIENT DES CENTRES A CARACTERE BASIQUE (IONS ZR 3 +, LACUNES D'OXYGENE) RESPONSABLES DE LA BONNE ACTIVITE EN AROMATISATION.
Author: DRAGOS-MIHAEL.. CIUPARU
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DES CATALYSEURS A BASE DE PALLADIUM SUPPORTE SUR DES OXYDES A CARACTERE BASIQUE (OXYDE DE MAGNESIUM) OU FAIBLEMENT ACIDO-BASIQUE (DIOXYDE DE ZIRCONIUM) SONT PREPARES, CARACTERISES ET TESTES EN REFORMAGE CATALYTIQUE (POUR LA PREMIERE FOIS DANS LE CAS DE SUPPORTS CONTENANT DE LA ZIRCONE). LA ZIRCONE EST ELABOREE SUIVANT UNE METHODE SOL-GEL ORIGINALE : L'HYDROLYSE DE L'ION ZR 4 + PAR L'HYDRAZINE SUIVIE DE LA DIGESTION DU PRECURSEUR OXYHYDROXYDE. CE PROCEDE CONDUIT A UN OXYDE DE GRANDE SURFACE SPECIFIQUE (PLUS DE 200 M 2.G - 1), MANIFESTANT UNE EXCELLENTE RESISTANCE AU FRITTAGE ET GARDANT LA STRUCTURE TETRAGONALE AU-DESSUS DE 1100\C ; L'INTRODUCTION DE MGO EN SOLUTION SOLIDE ENTRAINE L'APPARITION DE ZIRCONE CUBIQUE. LA SPECTROSCOPIE DE REFLEXION DIFFUSE (UV-VISIBLE ET PIR) ET LA RESONANCE PARAMAGNETIQUE ELECTRONIQUE (RPE) PERMETTENT D'IDENTIFIER LES DEFAUTS (ZR 3 + ET LACUNES D'OXYGENE V O) DANS LA ZIRCONE TRAITEE EN ATMOSPHERE REDUCTRICE ET DE PRECISER L'INFLUENCE DES DEFAUTS ET DES IMPURETES SUR LA LARGEUR DE BANDE INTERDITE DE DIFFERENTES VARIETES DE LA ZIRCONE. EN DEHORS DE LA METHODE CLASSIQUE D'IMPREGNATION, LES CATALYSEURS PD/ZRO 2 ET PD/ZRO 2-MGO SONT ELABORES SELON DES PROCEDES ORIGINAUX (GREFFAGE, PHOTODEPOSITION, ELECTROLESS) ET LE MEMOIRE EXAMINE L'INFLUENCE DE LA TENEUR EN METAL, DE LA NATURE DU SUPPORT ET DE LA METHODE DE DEPOT DU METAL SUR LES PERFORMANCES DES CATALYSEURS. ALORS QUE LA TENEUR EN METAL (0,32 A 1,79%) N'INFLUE PAS SUR LES PERFORMANCES DES CATALYSEURS DE TAILLES DE PARTICULES METALLIQUES VOISINES, LE ROLE DU SUPPORT EST TRES IMPORTANT. AVEC LA MAGNESIE PURE, LA SELECTIVITE EN AROMATISATION EST ELEVEE (90%) MAIS LE RENDEMENT EST FAIBLE ; AVEC LA ZIRCONE PURE, LES SELECTIVITES EN ISOMERISATION ET AROMATISATION SONT BONNES (40-50%), MAIS LE CATALYSEUR SE DESACTIVE RAPIDEMENT. L'EMPLOI DE COMPOSITES MAGNESIE-ZIRCONE PERMET DE MAINTENIR CES SELECTIVITES A UN NIVEAU ELEVE EN STABILISANT LA CONVERSION. CES RESULTATS SUGGERENT QUE : (I) LA PRESENCE DE MAGNESIE PREVIENT LA FORMATION DE COKE EN MODERANT L'ACIDITE DE LA ZIRCONE ; (II) LA ZIRCONE CONTIENT DES CENTRES A CARACTERE BASIQUE (IONS ZR 3 +, LACUNES D'OXYGENE) RESPONSABLES DE LA BONNE ACTIVITE EN AROMATISATION.
Author: EMERSON ANDRADE.. SALES
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Languages : fr
Pages : 165
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DIX CATALYSEURS AU PALLADIUM, PALLADIUM-ETAIN ET PALLADIUM-ARGENT, SUPPORTES EN ALUMINA ET EN TITANIA, ONT ETE PREPARES SUIVANT L'IMPREGNATION DIFFUSIONNELLE, POUR L'UTILISATION DANS LA REACTION D'HYDROGENATION SELECTIVE D'HEXA-1,3-DIENE ET D'HEXA-1,5-DIENE, EN PHASE LIQUIDE. PLUSIEURS TECHNIQUES DE CARACTERISATION PHYSIQUE-CHIMIQUE ONT ETE UTILISEES POUR CARACTERISER LES SOLUTIONS DES PRECURSEURS AUSSI BIEN QUE LES SOLIDES ISSUS DES DIFFERENTS STAGES DE LA PREPARATION. LES ENTITES IDENTIFIEES ONT MONTRE L'EXISTENCE D'INTERACTIONS ENTRE LES PRECURSEURS ET LES SUPPORTS PENDANT L'IMPREGNATION ET LE SECHAGE. LA NATURE DES ESPECES PDCL#X(OH)#Y(H#2O)#Z A ETE LIEE AUX PROPRIETES ACIDES-BASIQUES DES SUPPORTS ET DES SOLUTIONS UTILISEES DANS L'IMPREGNATION. LA TAILLE DES PARTICULES METALLIQUES, APRES REDUCTION, A ETE LIEE AU NIVEAU D'INTERACTION ENTRE CES ESPECES ET LES SUPPORTS. DIFFERENTS COMPLEXES PD-SN ONT ETE IDENTIFIES DANS LES SOLUTIONS ACIDE ET ALCOOLIQUE AVEC UN EXCES D'ETAIN, METTANT EN EVIDENCE L'INFLUENCE DU MILIEU. APRES LA CALCINATION A 500C, DES PETITES PARTICULES DES PHASES OXIDES SUPPORTES PDO, SNO#2 ET AG#2O ONT ETE IDENTIFIEES. APRES LA REDUCTION, DES PHASES METALLIQUES PD, AG ET DES ALLIAGES PDSN, PD#2SN ET PD#3SN ONT ETE IDENTIFIEES. LA PERFORMANCE DES CATALYSEURS DANS L'HYDROGENATION SELECTIVE DES HEXADIENES A ETE LIEE AU RAPPORT ATOMIQUE ENTRE LES ELEMENTS DES ALLIAGES, ET L'EFFET BENEFIQUE DE LA DILUTION A ETE VU SEULEMENT POUR L'ALLIAGE AVEC LE PLUS BAS RAPPORT SN/PD. L'UNE ET L'AUTRE REACTIONS D'HYDROGENATION D'HEXA-1,5-DIENE ET D'HEXA-1,3-DIENE SE SONT MONTREES TRES SENSIBLES A LA STRUCTURE DES CATALYSEURS, AUTANT EN ACTIVITE QU'EN SELECTIVITE POUR LA FORMATION D'1-HEXENE. DANS LE PREMIER CAS, L'ADDITION D'UN DEUXIEME METAL, AUTANT SN QUE AG, A AMELIORE LA SELECTIVITE FRACTIONNELLE POUR L'1-HEXENE, MAIS DANS LE SECOND CAS, LES CATALYSEURS MONO-METALLIQUES, AVEC PARTICULES ENTRE 8,4 ET 10,8 NM, SE SONT MONTRES LES MEILLEURS. CES RESULTATS ONT ETE EXPLIQUES EN FONCTION DE LA CAPACITE D'ISOMERISATION DES DOUBLES LIAISONS IMMANANTE AU PALLADIUM, MAIS IL A ETE SUGGERE L'EXISTENCE D'UN EFFET GEOMETRIQUE, LIE A LA DISTRIBUTION DES DIFFERENTS PLANS CRYSTALLOGRAPHIQUES DES PARTICULES METALLIQUES. IL A ETE PROPOSE UN MECANISME DE REACTION ENTRE LE DIENE FORTEMENT ABSORBE ET L'HYDROGENE SOLUBILISE DANS LE MILIEU, SELON UNE CINETIQUE D'ORDRE ZERO
Author: Dama Andriamasinoro
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Languages : fr
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CE TRAVAIL A PERMIS DE METTRE AU POINT DES SUPPORTS CATALYTIQUES A BASE D'OXYDES DE TERRES RARES. DES PREPARATIONS PLUS ORIGINALES DE LA#2O#3 HEXAGONALES ONT ETE REALISEES, CONDUISANT A DES PROPRIETES PHYSIQUES ET CHIMIQUES INITIALES DIFFERENTES. LA SENSIBILITE AU CO#2 ET SURTOUT A H#2O PRODUITS AU COURS DE LA REACTION D'ISOSYNTHESE CONDUIT A UN MEME PRODUIT HIGH PRESSURE LA(OH)#3 QUELQUE SOIT LA PREPARATION. LE DOPAGE A L'YTTRIUM CONDUISANT A UNE FORME CUBIQUE PERMET DE BLOQUER LA FORMATION DE LA(OH)#3, MAIS LA STRUCTURE CUBIQUE OBTENUE N'EST PAS CONSERVEE AU COURS DU TEST CATALYTIQUE. LA STABILISATION VIS-A-VIS DE H#2O ET DE CO#2 A PU ETRE REALISEE PAR COMBINAISON AVEC LE ZIRCONIUM POUR FORMER LE COMPOSE LA#2ZR#2O#7 DU TYPE PYROCHLORE. CE NOUVEAU SUPPORT EST BIEN STABLE EN REACTION D'ISOSYNTHESE (MOINS DE FRITTAGE, FORME OXYDE CONSERVEE) ET QUI PAR CONSEQUENT EST PLUS ACTIF QUE LA#2O#3. LE CUIVRE A ETE DISPERSE SUR CE SUPPORT SELON UN CONCEPT ORIGINAL QUI CONSISTE A UTILISER LA PROPRIETE DISPERSANTE DE LA#2O#3 VIS-A-VIS DU CUIVRE ET L'APTITUDE DE ZRO#2 A FORMER LA PHASE CUBIQUE STABLE LA#2ZR#2O#7 APRES REJET DU CUO DISPERSE. CE QUE L'ON PEUT SCHEMATISER PAR: LA#2O#3, 2ZRO#2, CUOCULA#2O#4, 2ZRO#2CUO, LA#2ZR#2O#7. PAR CETTE METHODE L'ACTIVITE EN SYNTHESE DU METHANOL A PU ETRE OPTIMISEE AVEC UNE TENEUR MASSIQUE EN CUIVRE DE L'ORDRE DE 50%. LE ZINC A UN EFFET PROMOTEUR SUR LE CATALYSEUR ET PERMET DE TRAVAILLER EN REACTION CO/CO#2/H#2
Author: Gabriela Garcia Cervantes
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Languages : en
Pages : 324
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Les matériaux réfractaires thermoconducteurs tels que le nitrure de silicium (Si3N4), le carbure de silicium (SiC) et le diamant possèdent des propiétés thermiques, mécaniques et chimiques bien supérieures à celles des oxydes traditionnellement utilisés comme support de catalyseurs (SiO2, AI2O3) et offrent donc un intérêt potentiel dans ce rôle, notamment pour les réactions exothermiques ou à haute température. Les résultats présentés ici concernent l'élaboration, la caractérisation et la réactivité des catalyseurs supportés à base de palladium (en raison de ses excellentes propriétés catalytiques) Pd/α-Si3N4, Pd/β-Si3n4, Pd/β-SiC, Pd/Cdiamant, ainsi que sur Pd/SiO2 et Pd/α-AI2O3 pour comparaison des performances. Nous nous sommes intéressés aux propriétés structurales et catalytiques des particules métalliques déposées à travers deux réactions : l'hydrogénation du butadiène-1,3 et l'oxydation totale du méthane (Pd déposé sur Si3N4 uniquement). Les catalyseurs Pd/SiO2 et Pd/α-Si3N4 ont montré des comportements voisins dans l'hydrogénation du butadiène-1,3 en phase gaz, à savoir une diminution d'activité importante et rapide avant d'atteindre un pallier d'activité très stable, alors que les catalyseurs Pd/β-SiC, Pd/α-AI2O3, et Pd/Cdiamant ont une plus faible désactivation, mais qui se poursuit avec le temps sans atteindre de pallier. Aucune corrélation ne peut donc être faite entre la désactivation et la conductivité thermique du support. Dans la réaction d'oxydation totale du méthane le catalyseur Pd/α-Si3N4 s'est montré très performant et stable tandis que le Pd/β-Si3N4 se désactive très rapidement et très fortement à cause d'un enrobage des particules métalliques par une couche amorphe SiOx (observé par MET et LEIS). Enfin, les catalyseurs Pd/α-Si3N4 préparés à partir de précurseurs solubles dans l'eau se sont montrés très peu performants dans l'oxydation totale du méthane, contrairement à ceux dont les précurseurs étaient dissous dans le toluène.
Author: ABDELHAMID.. BENSALEM
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Languages : fr
Pages : 220
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CE TRAVAIL CONCERNE LA CARACTERISATION DE CEO#2 ET DE CATALYSEURS PD/CEO#2, LA PREPARATION ET LA CARACTERISATION DE CEO#2/SIO#2 ET LA FIXATION DU PALLADIUM SUR CES SUPPORTS COMPOSITES. IL TRAITE EGALEMENT DE LA REACTIVITE DE CES CATALYSEURS EN HYDROGENATION SELECTIVE DU BUT-1-YNE OU DU MONOXYDE DE CARBONE. L'ETUDE SPECTROSCOPIQUE (UV-VISIBLE, IR) DE LA CERINE MASSIQUE A MIS EN EVIDENCE DE NOUVELLES TRANSITIONS D'ORIGINE ELECTRONIQUE OU VIBRATIONNELLE. UNE METHODE DE PREPARATION ORIGINALE ET REPRODUCTIBLE DE PARTICULES NONO-METRIQUES DE CERINE SUPPORTEE EST PRESENTEE ET L'EFFET DE LA TAILLE SUR LES PROPRIETES SPECTROSCOPIQUES MIS EN EVIDENCE. LES CATALYSEURS PALLADIUM-CERINE DE HAUTE DISPERSION ONT ETE ELABORES ET LES INTERACTIONS SUPPORT-METAL MISES EN EVIDENCE PAR SPECTROSCOPIE IR DE CO ADSORBE. UN NOUVEAU PROCEDE DE DEPOT DU PALLADIUM EN UNE SEULE ETAPE SUR LES SUPPORTS SEMI-CONDUCTEURS MASSIQUES OU SUPPORTES EST DEVELOPPE (ELECTROLESS). L'ETUDE DES VARIATIONS D'ACTIVITE ET DE SELECTIVITE DES CATALYSEURS EN FONCTION DE LA DISPERSION DU METAL MET EN EVIDENCE LE ROLE DES INTERACTIONS METAL SUPPORT EN HYDROGENATION SELECTIVE
Author: THEOPHILE.. MBANG
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Languages : fr
Pages : 109
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L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL EST LA PREPARATION ET LA CARACTERISATION PAR SPECTROMETRIE INFRAROUGE ET PAR DES TESTS CATALYTIQUES DE CATALYSEURS AU PALLADIUM SUPPORTES SUR SILICE OU ALUMINE, MODIFIES OU NON PAR UN AJOUT METALLIQUE. LE CUIVRE EST LE PRINCIPAL DEUXIEME METAL UTILISE. L'OR, LE PLOMB ET LE NICKEL ONT ETE TESTES. LES CATALYSEURS BIMETALLIQUES SONT PREPARES SOIT PAR COIMPREGNATION DES DEUX SELS PRECURSEURS, SOIT A L'AIDE D'UNE REACTION D'OXYDOREDUCTION ENTRE L'HYDROGENE ADSORBE SUR LE PALLADIUM ET LE SECOND METAL INTRODUIT SOUS FORME DE SEL EN SOLUTION AQUEUSE. LA SPECTROMETRIE D'ABSORPTION INFRAROUGE DU CO ADSORBE A LA SURFACE DU METAL MET EN EVIDENCE DES SITES DE COORDINATION DE FAIBLE COORDINATION ENTRAINANT UNE ADSORPTION LINEAIRE SUR DES DISCONTINUITES ENTRE LES FACES, ET DE FORTE COORDINATION OU LE CO S'ADSORBE DE FACON PONTEE D'ORDRE DEUX, TROIS ET PARFOIS QUATRE SUR LES FACES (100) ET (111). LE TEST CATALYTIQUE EST UNE REACTION D'HYDROGENATION COMPETITIVE DU R(+) LIMONENE. LES PRODUITS FORMES EN PLUS GRANDE QUANTITE SONT D'UNE PART LE MENTHENE, GRACE A L'HYDROGENATION DE LA LIAISON ETHYLENIQUE EXTERNE AU CYCLE, D'AUTRE PART LE MENTHANE, GRACE A CELLE SIMULTANEE DES DEUX DOUBLES LIAISONS C=C. L'ADSORPTION DU R(+) LIMONENE SUR LES FACES (111) FACILITE LA PRODUCTION DU MENTHENE ET DIMINUE L'ACTIVITE. LORSQUE LE CATALYSEUR PALLADIUM-CUIVRE EST PREPARE PAR LA METHODE DE COIMPREGNATION, LE CUIVRE SE DEPOSE DE FACON ALEATOIRE SUR LE SUPPORT ET SUR LE METAL. LE PEU DE CUIVRE DEPOSE SUR LE METAL SE PLACE PLUTOT SUR LES SITES FORTEMENT COORDINES DES PLANS (111). L'ACTIVITE AUGMENTE AINSI QUE LA SELECTIVITE EN HYDROGENATION DE LA DOUBLE LIAISON ETHYLENIQUE DU CYCLE. LORSQU'IL EST PREPARE PAR LA METHODE D'OXYDOREDUCTION, LE CUIVRE SE DEPOSE SURTOUT SUR LE METAL ET ENTRAINE UN EFFET DE DILUTION. LES SITES DE DEPOT SONT CEUX SUR LESQUELS L'HYDROGENE S'EST PREADSORBE PREFERENTIELLEMENT C'EST-A-DIRE SUR LES FAIBLEMENT COORDINES. LES PLANS (111) SONT EPARGNES ET LES SITES DE COORDINATION D'ORDRE TROIS SUR CES PLANS SONT PLUS ACCESSIBLES. L'HYDROGENATION DE LA LIAISON ETHYLENIQUE EXTERNE EST FAVORISEE, L'AUTRE EST INHIBEE. CES CONSTATATIONS SONT CONFORTEES LORSQUE LE DEUXIEME METAL EST L'OR, LE PLOMB OU LE NICKEL
Author: Yassine Azizi
Publisher: Omniscriptum
ISBN: 9786131555794
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Languages : fr
Pages : 252
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La réactivité des nanoparticules d'or, est conditionnée par de nombreux paramètres largement décrits dans la littérature: pH et concentration de la solution d'or, point isoélectrique (PIE) du support, nature du traitement thermique, etc. Ce livre décrit les étapes de développement des catalyseurs à base d'or supportés sur les oxydes simples CeO2, TiO2 et ZrO2 et mixtes binaires de type solution solide: CeO2-ZrO2, TiO2-ZrO2 et CeO2- TiO2 avec différents rapports Ce/Zr, Ti/Zr et Ce/Ti et les applications de ces catalyseurs dans des réactions d'oxydation et d'hydrogénation sélective de l'acétylène. La comparaison des propriétés physico-chimique des divers catalyseurs témoigne de la forte influence de l'état de surface du support sur la taille des particules et sur la réactivité de CO et de la complexité des interactions métal- support dès la phase de préparation des catalyseurs. Nous avons mis en évidence l'influence du support sur les mécanismes des réactions impliquant l'acétylène.
Author: Yann Halluin
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Languages : fr
Pages : 0
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Book Description
Ce travail porte sur la preparation, la caracterisation et l'etude de catalyseurs supportes au ruthenium dans la reaction co+h#2, avec l'objectif de mieux comprendre le comportement de tels systemes dans l'obtention de produits oxygenes a partir du gaz de synthese. Nous avons depose le ruthenium sur des oxydes simples de metaux de transition : zro#2 tio#2, wo#3, moo#3, supports susceptibles de se reduire et donc de conduire a des interactions metal-support permettant de modifier les proprietes du ruthenium. Un support a ete choisi comme reference : al#2o#3. Nous avons pu montrer d'apres les resultats de thermogravimetrie et d'analyse spx que les supports zro#2, tio#2 et al#2o#3 ne sont pas reduits suite au traitement reducteur a 350c. Wo#3 et moo#3 sont partiellement reduits, moo#3 l'etant le plus. Lors de l'etude des catalyseurs dans la reaction co+h#2 sous 50 bar, apres un pretraitement sous h#2 dans un reacteur a flux continu (vvh=6000h#-#1, temperature entre 200c a 300c, rapport h#2/co=1,6 ou 2), on a observe que les catalyseurs supportes sur zro#2, tio#2 et al#2o#3 ne donnaient pas ou tres peu de produits oxygenes. Par contre ces derniers ont ete detectes sur ru/moo#3 et ru/wo#3 en plus grande quantite, ru/moo#3 donnant le plus d'alcools. Il doit exister une relation entre le degre de reduction de l'oxyde et la selectivite en produits oxygenes. Une etude plus approfondie sur ru/moo#3 a ete menee. Elle permet de conclure que ce dernier donne de meilleures performances autant en activite qu'en selectivite en produits oxygenes quand le support est calcine a 350c, la teneur en ruthenium de 1%, la temperature de reduction du catalyseur de 250c et la temperature de reaction proche de 200c. La necessite de la presence de molybdene reduit pour obtenir les alcools est evidente.
![Préparation de catalyseurs bimétalliques Pd-Pt [palladium - platine] par réactions rédox de surface PDF](https://books.google.com/books/content/images/frontcover/XbOTtgAACAAJ?fife=w80-h100)
Author: Catherine Micheaud
Publisher:
ISBN:
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Languages : fr
Pages : 254
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Book Description
CE TRAVAIL EST CONSACRE A LA PREPARATION ET A LA CARACTERISATION DE CATALYSEURS BIMETALLIQUES PD-PT SUPPORTES SUR ALUMINE. DEUX REACTIONS D'OXYDOREDUCTION DE SURFACE CONTROLEES ONT ETE RETENUES POUR MODIFIER LES CATALYSEURS MONOMETALLIQUES PARENTS A BASE DE PALLADIUM PAR AJOUT DE PLATINE : LA RECHARGE ET L'OXYDOREDUCTION DIRECTE. CES METHODES DE PREPARATION SONT COMPAREES A LA TECHNIQUE CLASSIQUE DE COIMPREGNATION. D'APRES LES TESTS DE REDUCTION EN TEMPERATURE PROGRAMMEE, LE PLATINE ENTRE EN INTERACTION AVEC LE PALLADIUM QUELLE QUE SOIT LA METHODE DE PREPARATION (RECHARGE, OXYDOREDUCTION DIRECTE ET MEME LA COIMPREGNATION). LES ANALYSES I.R. ET E.X.A.F.S. MONTRENT QUE LE DEPOT DE PLATINE PAR OXYDOREDUCTION DE SURFACE, A LIEU SUR DES SITES PARTICULIERS DES PARTICULES DE PALLADIUM. LA TECHNIQUE DE COIMPREGNATION FAVORISE LA FORMATION D'UN MELANGE PLUS INTIME ET SANS CONTROLE DES DEUX METAUX (MODELE DE L'ALLIAGE). LES MESURES D'ACTIVITE CATALYTIQUE EN MILIEU REDUCTEUR (DESHYDROGENATION DU CYCLOHEXANE ET HYDROGENATION DU TOLUENE) METTENT EN EVIDENCE UN COMPORTEMENT CARACTERISTIQUE DU PALLADIUM POUR TOUS LES CATALYSEURS BIMETALLIQUES. CE PHENOMENE PEUT RESULTER D'UN ENRICHISSEMENT SUPERFICIEL EN PALLADIUM SURVENU LORS DES TRAITEMENTS THERMIQUES, OU D'UNE MODIFICATION DES PROPRIETES ELECTRONIQUES DES ATOMES DE PLATINE EN SURFACE PAR LE PALLADIUM. LES CATALYSEURS PREPARES PAR OXYDOREDUCTION DE SURFACE PRESENTENT LA MEILLEURE RESISTANCE A L'EMPOISONNEMENT PAR LE SOUFRE, INTRODUIT SOUS FORME DE THIOPHENE DANS LA CHARGE DE TOLUENE. EN MILIEU OXYDANT, BIEN QUE LA STRUCTURE DES ESPECES BIMETALLIQUES SOIT MODIFIEE, LES CATALYSEURS GARDENT UN EFFET MEMOIRE DE LEUR PROCEDURE DE PREPARATION TANT QUE LA TEMPERATURE DE REACTION (D'OXYDATION DU METHANE, PROPANE ET PROPENE ; D'EQUILIBRAGE ISOTOPIQUE #1#8O#2/#1#6O#2) N'EXCEDE PAS 450C. LA METHODE DE SYNTHESE PAR OXYDOREDUCTION DIRECTE SE PRESENTE COMME LA SEULE CAPABLE DE FORMER DES ENTITES BIMETALLIQUES PLUS ACTIVES QUE LE PALLADIUM SEUL POUR CES REACTIONS.
Author: MOKHTAR.. BOUCHEMOUA
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ISBN:
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Languages : fr
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OBTENTION D'ION PD**(2+) SUR LA SILICE ET CARACTERISATION (REACTIVITE, COORDINATION). CARACTERISATION DES PARTICULES METALLIQUES OBTENUES A PARTIR DE CES IONS PRECURSEURS
