Oxydation catalytique du méthane sur l'oxyde de cobalt PDF Download
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Author: Paul Spender
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Languages : fr
Pages : 92
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Author: Paul Spender
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Languages : fr
Pages : 92
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Author: Nissrine El Hassan
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Languages : fr
Pages : 279
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Les catalyseurs à base de cobalt et de silices mésoporeuses SBA-15 ont été préparés par trois méthodes : imprégnation (à l’eau ou à deux solvants) et synthèse directe. Un échantillon de référence a été préparé par dépôt-précipitation à l’urée. Des informations ont été obtenues par des techniques texturales, structurales, spectroscopiques et par réduction en température programmée sous H2. L’architecture 2D hexagonale de la silice ne s’effondre pas lors des étapes de préparation. Différentes espèces contenant du cobalt ont pu être mises en évidence : des nanoparticules de Co3O4, des ions dispersés et des particules d’un oxyde de type CoO. Au-delà de l’identification, une quantification issue des RTP est proposée et l’incidence des traitements thermiques (oxydants et/ou réducteurs) utilisés lors de la préparation des catalyseurs est étudiée. L’activité des catalyseurs dans l’activation du méthane par NO2 a été mesurée sur les catalyseurs.L’espèce la plus active est un intermédiaire de type CoO formé par réduction partielle des nanoparticules de Co3O4 localisées à l’intérieur des mésopores. La longueur et le diamètre des mésopores jouent un rôle déterminant sur l’activité catalytique.
Author: MARC.. BERGER
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Languages : fr
Pages : 147
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LA DESTRUCTION DES OXYDES D'AZOTE NOX (X = 1,2) EST UN ENJEU IMPORTANT POUR LA DEPOLLUTION D'EFFLUENTS INDUSTRIELS. DEUX METHODES CATALYTIQUES SONT TRES ETUDIEES : LA DECOMPOSITION DU MONOXYDE D'AZOTE OU LA REDUCTION DE CE DERNIER PAR UN HYDROCARBURE. LA PRESENTE ETUDE, DE NATURE FONDAMENTALE, A POUR BUT DE COMPRENDRE LES PHENOMENES A L'ECHELLE MOLECULAIRE, ET D'ETABLIR LES SEQUENCES D'ETAPES ELEMENTAIRES (CYCLES CATALYTIQUES) METTANT EN JEU REACTIFS ET SITES CATALYTIQUES DANS LA REACTION DENOX SUR LE CATALYSEUR CO-PD/HMOR EN PRESENCE DE METHANE COMME REDUCTEUR. DANS UNE PREMIERE PARTIE, LA DIFFERENCE DE COMPORTEMENT ENTRE DES CATALYSEURS DITS DE DECOMPOSITION DU MONOXYDE D'AZOTE, DE TYPE CU/HZSM-5 ET CEUX DITS DE REDUCTION DU MONOXYDE D'AZOTE PAR LE METHANE, DE TYPE CO/HZSM-5, A ETE EXPLICITEE. LE BUT DE LA SECONDE PARTIE ETAIT DE COMPRENDRE LE FONCTIONNEMENT DU CATALYSEUR CO-PD/HMOR : L'APPROCHE MECANISTIQUE A PERMIS DE METTRE EN EVIDENCE LES TROIS FONCTIONS NECESSAIRES A LA REACTION DENOX. TOUT D'ABORD, LE CATION CO 2 + ECHANGE DANS LA ZEOLITHE EST LE SITE D'ADSORPTION DU MONOXYDE D'AZOTE SOUS FORME DINITROSYLE. SUR CE SITE, LE MONOXYDE D'AZOTE SE DECOMPOSERA A LA TEMPERATURE DE LA REACTION. LES PARTICULES D'OXYDE DE COBALT A L'EXTERIEUR DES GRAINS DE ZEOLITHE, SONT RESPONSABLES DE L'OXYDATION DE MONOXYDE D'AZOTE EN DIOXYDE D'AZOTE, CE DIOXYDE D'AZOTE PERMETTRA L'OXYDATION MENAGEE DU METHANE. ENFIN, L'ACTIVATION DU METHANE, QUI CORRESPOND A SON OXYDATION PARTIELLE EN METHANOL ET FORMALDEHYDE, S'OPERE SUR LES PARTICULES D'OXYDE DE PALLADIUM. L'EXISTENCE DE CES TROIS SITES DIFFERENCIES, DONC DES TROIS FONCTIONS NECESSAIRES A LA REDUCTION DU MONOXYDE D'AZOTE PAR LE METHANE, PERMET DE PROPOSER LE DESIGN DE NOUVEAUX CATALYSEURS POTENTIELLEMENT ACTIFS DANS CETTE REACTION.
Author: LAURE.. SIMONOT
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Languages : fr
Pages : 196
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LES OXYDES MIXTES LACOO#3, BACOO#3, BA#2COWO#6, CO#3O#4 AINSI QUE LE MELANGE LACOO#3/CO#3O#4 ONT ETE ETUDIES EN TANT QUE CATALYSEURS DANS LE CADRE DES REACTIONS D'OXYDO-REDUCTION SE PRODUISANT LORS DE LA DEPOLLUTION DES GAZ D'ECHAPPEMENT AUTOMOBILES. POUR CELA, NOUS AVONS PREPARE CES COMPOSES PAR PLUSIEURS VOIES DE SYNTHESE, NOTAMMENT PAR PRECIPITATIONS SIMULTANEES ET VOIE SOL-GEL. CES OXYDES ONT ENSUITE ETE CARACTERISES PAR DIFFRACTION DES RAYONS X, ESCA, MEB, AINSI QUE PAR DES MESURES DE BET ET DE TPR. TOUTES CES CARACTERISATIONS ONT PERMIS D'EVALUER L'INFLUENCE DES PARAMETRES DE PREPARATION SUR L'ETAT FINAL DU CATALYSEUR. L'ETUDE DE LA REACTIVITE S'EST FAITE EN TROIS TEMPS: -1) MESURE DE L'ACTIVITE EN MELANGES GAZEUX BINAIRES, -2) MESURE DE L'ACTIVITE EN MELANGE GAZEUX COMPLET, -3) ET, POUR LES DEUX MEILLEURS CATALYSEURS, MESURE DES PARAMETRES CINETIQUES EN ATMOSPHERE GAZEUSE (BINAIRE ET COMPLETE) EN PRESENCE D'EAU. NOUS AVONS OBSERVE UNE TRES BONNE ACTIVITE CATALYTIQUE DE L'OXYDE DE COBALT ET DE LACOO#3, COMPARABLE A CELLE D'UN CATALYSEUR PLATINE SUPPORTE POUR LES REACTIONS D'OXYDATION. EN PRESENCE D'EAU NOUS AVONS PU APPRECIER LES MEILLEURES PERFORMANCES DE LA PEROVSKITE PAR RAPPORT A L'OXYDE DE COBALT. NOUS AVONS AUSSI ETUDIE LA REACTIVITE EN CYCLES D'HYSTERESIS OBSERVES SUR CES CATALYSEURS. L'INTERPRETATION DE CE PHENOMENE NOUS A CONDUIT A FAIRE INTERVENIR L'INFLUENCE DES COEFFICIENTS DE COLLAGE DES DIFFERENTS GAZ A LA SURFACE DES CATALYSEURS
Author: Monique Tron
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Languages : fr
Pages : 110
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Author: Yolande Barbaux
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Languages : fr
Pages : 92
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ROLE PREPONDERANT DE LA CHARGE DE SURFACE SUR LA CINETIQUE DE REACTION PAR RAPPORT A LA COMPETITION ENTRE SITES OXYDES ET REDUITS
Author: Matthieu Fleys
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Languages : fr
Pages : 190
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Le méthane, constituant principal du gaz naturel, peut être valorisé par oxydation partielle afin d'obtenir un gaz de synthèse (H2+CO) qui est à l'origine de nombreuses applications, telles que la synthèse Fischer-Tropsch ou la production de méthanol. L'objectif de ce travail est d'élucider le mécanisme de la réaction d'oxydation partielle du méthane (OPM) en présence d'un catalyseur. La réaction est réalisée dans deux types de réacteur : un réacteur parfaitement agité permettant l'étude du couplage entre réactions homogènes et réactions hétérogènes et un réacteur à lit fixe. Dans une première partie, l'étude cinétique est réalisée en utilisant de l'oxyde de lanthane La2O3 comme catalyseur. A partir de comparaisons entre valeurs expérimentales et simulations effectuées avec Chemkin®/Chemkin Surface®, nous proposons un mécanisme hétéro-homogène qui permet d'expliquer les observations expérimentales. Dans une seconde partie, l'intérêt est porté sur des catalyseurs à base de Nickel, tels que Ni/La2O3 et Ni/CeO2 qui présentent une bonne activité catalytique vis-à-vis de l'OPM. La discussion des performances catalytiques et du schéma cinétique repose sur les résultats des différentes techniques de caractérisation des catalyseurs ainsi que sur l'étude expérimentale dans laquelle l'influence des grandeurs cinétiques sur la réactivité est évaluée
Author: André Kooh
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Languages : fr
Pages : 0
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La reaction du couplage oxydant du methane, produisant de l'ethane et de l'ethylene, a ete etudiee sur les catalyseurs oxyde de lanthane pur, oxyde de lanthane dope par du lithium et oxyde de lanthane dope par du baryum en mode simultane entre 700 et 950#oc et sous pression atmospherique. Le rendement en ethane et ethylene s'ameliore lorsque la temperature du point chaud dans le lit catalytique et le debit augmentent. Sur l'oxyde de lanthane pur, on obtient des rendements de l'ordre de 10-11% pour des temperatures du point chaud superieures a 850#oc et des debits en reactifs (methane et oxygene uniquement) superieurs a 1500 ml/mn, correspondant a des vitesses spatiales lineaires de l'ordre de 0,65 m/s. La reaction obeit a une cinetique de type langmuir-hinshelwood, selon laquelle le methane et l'oxygene sont adsorbes de facon non competitive a la surface du catalyseur; l'etape limitante etant l'arrachement d'un atome d'hydrogene au methane. L'adsorption de l'oxygene serait non dissociative. A faible taux de conversion en methane, l'ethylene est le seul produit provenant de la reaction consecutive de l'ethane. Les oxydes de carbone sont formes directement a partir des reactions d'oxydation non selectives du methane. Contrairement aux differents travaux sur le couplage oxydant du methane, qui proposent le dioxyde de carbone comme produit d'oxydation consecutive du monoxyde de carbone, nous suggerons que la formation du dioxyde de carbone provient de la reaction entre des expeces oxygene chimisorbees et du carbone elementaire a la surface du catalyseur. Ce dernier peut etre forme par la decomposition du methane en ses elements (hydrogene et carbone) a la temperature de la reaction
Author: ANDRE.. KOOH
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Languages : fr
Pages : 103
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LA REACTION DU COUPLAGE OXYDANT DU METHANE, PRODUISANT DE L'ETHANE ET DE L'ETHYLENE, A ETE ETUDIEE SUR LES CATALYSEURS OXYDE DE LANTHANE PUR, OXYDE DE LANTHANE DOPE PAR DU LITHIUM ET OXYDE DE LANTHANE DOPE PAR DU BARYUM EN MODE SIMULTANE ENTRE 700 ET 950#OC ET SOUS PRESSION ATMOSPHERIQUE. LE RENDEMENT EN ETHANE ET ETHYLENE S'AMELIORE LORSQUE LA TEMPERATURE DU POINT CHAUD DANS LE LIT CATALYTIQUE ET LE DEBIT AUGMENTENT. SUR L'OXYDE DE LANTHANE PUR, ON OBTIENT DES RENDEMENTS DE L'ORDRE DE 10-11% POUR DES TEMPERATURES DU POINT CHAUD SUPERIEURES A 850#OC ET DES DEBITS EN REACTIFS (METHANE ET OXYGENE UNIQUEMENT) SUPERIEURS A 1500 ML/MN, CORRESPONDANT A DES VITESSES SPATIALES LINEAIRES DE L'ORDRE DE 0,65 M/S. LA REACTION OBEIT A UNE CINETIQUE DE TYPE LANGMUIR-HINSHELWOOD, SELON LAQUELLE LE METHANE ET L'OXYGENE SONT ADSORBES DE FACON NON COMPETITIVE A LA SURFACE DU CATALYSEUR; L'ETAPE LIMITANTE ETANT L'ARRACHEMENT D'UN ATOME D'HYDROGENE AU METHANE. L'ADSORPTION DE L'OXYGENE SERAIT NON DISSOCIATIVE. A FAIBLE TAUX DE CONVERSION EN METHANE, L'ETHYLENE EST LE SEUL PRODUIT PROVENANT DE LA REACTION CONSECUTIVE DE L'ETHANE. LES OXYDES DE CARBONE SONT FORMES DIRECTEMENT A PARTIR DES REACTIONS D'OXYDATION NON SELECTIVES DU METHANE. CONTRAIREMENT AUX DIFFERENTS TRAVAUX SUR LE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE, QUI PROPOSENT LE DIOXYDE DE CARBONE COMME PRODUIT D'OXYDATION CONSECUTIVE DU MONOXYDE DE CARBONE, NOUS SUGGERONS QUE LA FORMATION DU DIOXYDE DE CARBONE PROVIENT DE LA REACTION ENTRE DES EXPECES OXYGENE CHIMISORBEES ET DU CARBONE ELEMENTAIRE A LA SURFACE DU CATALYSEUR. CE DERNIER PEUT ETRE FORME PAR LA DECOMPOSITION DU METHANE EN SES ELEMENTS (HYDROGENE ET CARBONE) A LA TEMPERATURE DE LA REACTION
Author: MARIA.. NIKOLIC
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Languages : fr
Pages : 217
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LES THIOLS ET L'HYDROGENE SULFURE SONT A L'ORIGINE DE NOMBREUSES NUISANCES OLFACTIVES. LA PHTALOCYANINE DE COBALT EST CONNUE POUR SES BONNES CAPACITES DE DESTRUCTION DE CES MOLECULES SOUFREES. ELLE CATALYSE LEUR OXYDATION ; LES PRODUITS D'OXYDATION RESPECTIFS SONT LE DISULFURE ET LE SOUFRE ELEMENTAIRE. CES PROPRIETES CATALYTIQUES D'OXYDATION ONT FAIT L'OBJET DE NOMBREUSES ETUDES EN CATALYSE HOMOGENE LIQUIDE-LIQUIDE ET HETEROGENE LIQUIDE-SOLIDE. LE PROCEDE MEROX EN EST UN EXEMPLE INDUSTRIEL. DANS UNE PREMIERE PARTIE DE CE TRAVAIL, NOUS AVONS DEMONTRE QUE LA PHTALOCYANINE DE COBALT SULFONEE COMMERCIALE EST EGALEMENT UN EXCELLENT CATALYSEUR D'OXYDATION, A TEMPERATURE AMBIANTE ET EN REGIME DYNAMIQUE CONTINU, DES THIOLS EN PHASE GAZEUSE. LE 2-MERCAPTOETHANOL, PAR SON PASSAGE SUR UN FILTRE CATALYTIQUE, EST OXYDE EN DISULFURE, UNIQUEMENT EN PRESENCE D'OXYGENE ET DE VAPEUR D'EAU. DANS UNE DEUXIEME PARTIE, NOUS AVONS SYNTHETISE ET CARACTERISE UNE PHTALOCYANINE DE COBALT TETRAFONCTIONNALISEE PAR LA FONCTION ACIDE O(CH 2) 5COOH. LA POLYCONDENSATION DE CE MONOMERE AVEC LE DIAMINODIPHENYLMETHANE, EN SOLUTION DANS LE DMF, A CONDUIT A UN CATALYSEUR POLYMERE INSOLUBLE ET MACROPOREUX. CETTE MACROPOROSITE A ETE MISE EN EVIDENCE PAR MICROSCOPIE ELECTRONIQUE A BALAYAGE ET PAR L'ALLURE DE L'ISOTHERME D'ADSORPTION DU DIAZOTE A 77 K.
