Oxydation catalytique de composés organiques en milieu aqueux par le peroxyde d'hydrogène en phase hétérogène

Oxydation catalytique de composés organiques en milieu aqueux par le peroxyde d'hydrogène en phase hétérogène PDF Author: François Crissot
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Languages : fr
Pages : 152

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CETTE ETUDE A EU POUR BUT DE METTRE AU POINT DES SYSTEMES CATALYTIQUES D'OXYDATION EN PHASE HETEROGENE DE COMPOSES ORGANIQUES EN MILIEU AQUEUX BASES SUR L'ACTIVATION DU PEROXYDE D'HYDROGENE A TEMPERATURE AMBIANTE, PRESSION ATMOSPHERIQUE ET A DES PH VOISINS DE LA NEUTRALITE. LES SYSTEMES H#2O#2/CHARBONS ACTIFS DOPES OU NON EN ESPECES METALLIQUES NE PERMETTENT PAS D'OXYDER LES COMPOSES ORGANIQUES BIEN QUE CES CATALYSEURS SOIENT TRES ACTIFS POUR DECOMPOSER LE PEROXYDE D'HYDROGENE. DANS LE CAS DES CATALYSEURS FER, CUIVRE, MANGANESE, TITANE, CHROME SUPPORTES SUR DES ZEOLITES, SILICES ET DANS LE CAS DES TITANOSILICALITES, LA DISTINCTION ENTRE LES REACTIONS EN PHASE HOMOGENE ET EN PHASE HETEROGENE N'A PU ETRE ETABLIE. LES CONCENTRATIONS RELATIVEMENT ELEVEES EN METAL DISSOUS RETROUVEES EN SOLUTION SONT VRAISEMBLABLEMENT EN GRANDE PARTIE RESPONSABLES DE L'OXYDATION DES COMPOSES ORGANIQUES PAR DES REACTIONS DE TYPE FENTON. PAR CONTRE UNE ACTIVITE CATALYTIQUE EN PHASE HETEROGENE A PU ETRE ETABLIE AVEC DES CATALYSEURS CUIVRE/ALUMINE EN MINIMISANT LES RISQUES DE RELARGAGE DE CUIVRE PAR UNE REGULATION DU PH AUTOUR DE 8,5 0,5. L'OXYDATION DES COMPOSES ORGANIQUES (ACIDE SALICYLIQUE, PHENOL, ACIDE FORMIQUE) N'A ETE OBTENUE QU'AUX FORTES CONCENTRATIONS DE PEROXYDE D'HYDROGENE (10 A 100 MM). L'ELIMINATION COMPLETE DU COMPOSE ORGANIQUE (1 MM) NECESSITE CEPENDANT DES DOSES TRES ELEVEES DE PEROXYDE D'HYDROGENE (100 A 200 MOLES/MOLE DE COMPOSE ORGANIQUE) ET NE CONDUIT QU'A UNE ELIMINATION PARTIELLE DU CARBONE ORGANIQUE. DIVERS PARAMETRES INFLUANT CETTE OXYDATION CATALYTIQUE SONT ETUDIES

Oxydation catalytique de composés organiques en milieu aqueux par le peroxyde d'hydrogène en phase hétérogène

Oxydation catalytique de composés organiques en milieu aqueux par le peroxyde d'hydrogène en phase hétérogène PDF Author: François Crissot
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Pages : 152

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CETTE ETUDE A EU POUR BUT DE METTRE AU POINT DES SYSTEMES CATALYTIQUES D'OXYDATION EN PHASE HETEROGENE DE COMPOSES ORGANIQUES EN MILIEU AQUEUX BASES SUR L'ACTIVATION DU PEROXYDE D'HYDROGENE A TEMPERATURE AMBIANTE, PRESSION ATMOSPHERIQUE ET A DES PH VOISINS DE LA NEUTRALITE. LES SYSTEMES H#2O#2/CHARBONS ACTIFS DOPES OU NON EN ESPECES METALLIQUES NE PERMETTENT PAS D'OXYDER LES COMPOSES ORGANIQUES BIEN QUE CES CATALYSEURS SOIENT TRES ACTIFS POUR DECOMPOSER LE PEROXYDE D'HYDROGENE. DANS LE CAS DES CATALYSEURS FER, CUIVRE, MANGANESE, TITANE, CHROME SUPPORTES SUR DES ZEOLITES, SILICES ET DANS LE CAS DES TITANOSILICALITES, LA DISTINCTION ENTRE LES REACTIONS EN PHASE HOMOGENE ET EN PHASE HETEROGENE N'A PU ETRE ETABLIE. LES CONCENTRATIONS RELATIVEMENT ELEVEES EN METAL DISSOUS RETROUVEES EN SOLUTION SONT VRAISEMBLABLEMENT EN GRANDE PARTIE RESPONSABLES DE L'OXYDATION DES COMPOSES ORGANIQUES PAR DES REACTIONS DE TYPE FENTON. PAR CONTRE UNE ACTIVITE CATALYTIQUE EN PHASE HETEROGENE A PU ETRE ETABLIE AVEC DES CATALYSEURS CUIVRE/ALUMINE EN MINIMISANT LES RISQUES DE RELARGAGE DE CUIVRE PAR UNE REGULATION DU PH AUTOUR DE 8,5 0,5. L'OXYDATION DES COMPOSES ORGANIQUES (ACIDE SALICYLIQUE, PHENOL, ACIDE FORMIQUE) N'A ETE OBTENUE QU'AUX FORTES CONCENTRATIONS DE PEROXYDE D'HYDROGENE (10 A 100 MM). L'ELIMINATION COMPLETE DU COMPOSE ORGANIQUE (1 MM) NECESSITE CEPENDANT DES DOSES TRES ELEVEES DE PEROXYDE D'HYDROGENE (100 A 200 MOLES/MOLE DE COMPOSE ORGANIQUE) ET NE CONDUIT QU'A UNE ELIMINATION PARTIELLE DU CARBONE ORGANIQUE. DIVERS PARAMETRES INFLUANT CETTE OXYDATION CATALYTIQUE SONT ETUDIES

Oxydation catalytique en milieu aqueux de composés aromatiques et d'acides organiques par le péroxyde d'hydrogène

Oxydation catalytique en milieu aqueux de composés aromatiques et d'acides organiques par le péroxyde d'hydrogène PDF Author: NASSER.. AL-HAYEK
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Pages : 171

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ON ETUDIE L'ACTION DU REACTIF DE FENTON (H::(2)O::( NON2)FE**(2+)) SUR DES COMPOSES AROMATIQUES ET DES ACIDES CARBOXYLIQUES. PUIS L'OXYDATION DE PHENOLS ET DE QUELQUES ACIDES ORGANIQUES A ETE REALISEE EN PRESENCE DE CATALYSEURS SUR SUPPORT FE NONRALUMINE ET FER-CUIVR NONEALUMINE. LA SPECTROSCOPIE MOESSBAUER ET DE RAYONS X MISE EN OEUVRE POUR ETUDIER LES CATALYSEURS A PERMIS D'ETABLIR DES RELATIONS ENTRE LA STRUCTURE DU CATALYSEUR ET LE MODE DE TRAITEMENT

Oxydation du phénol en milieu aqueux par le peroxide d'hydrogène en présence d'oxydes de type pérovskite à base de fer

Oxydation du phénol en milieu aqueux par le peroxide d'hydrogène en présence d'oxydes de type pérovskite à base de fer PDF Author: Jérémy Faye
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Pages : 172

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Parmi les technologies d’oxydation avancée, le procédé d’Oxydation Voie Humide par le Peroxyde d’hydrogène permet la minéralisation de polluants organiques dans des conditions douces de réaction. Le système homogène Fenton, déjà utilisé industriellement pour la décontamination des effluents, pourrait être favorablement amélioré par l'utilisation de catalyseurs hétérogènes, plus adaptés à des procédés respectueux de l’environnement. Des composés de structure pérovskites, de formule générale ABO3, apparaissent donc comme d’excellents candidats pour la stabilisation d'un cation de métal de transition au sein d'une structure cristalline, permettant ainsi un contrôle de l'élution de la phase active. Dans ce travail, nous nous sommes intéressés à la préparation d’une série de pérovskites de formule AFeO3 (A = La, Pr, Nd, Sm et Y), en étudiant l’influence de différents paramètres de synthèse sur les propriétés texturales et de réductibilité des catalyseurs, ainsi que sur leurs performances pour la réaction d’oxydation du phénol en présence de peroxyde d’hydrogène. Les catalyseurs les plus efficaces ont été sélectionnés selon leur aptitude à oxyder totalement la matière organique en dioxyde de carbone et selon leur stabilité en phase aqueuse. Une seconde série de pérovskites non stœchiométriques à base de fer de type A1-xFeO3-δ avec A = La, Pr et Sm et x = 0 - 0,1 - 0,2 - 0,3 - 0,4 a ensuite été synthétisée et caractérisée (DRX, RTP, XPS). L’influence de la sous stœchiomiométrie en élément A au sein de la structure des pérovskites sur leurs performances catalytiques en oxydation en phase aqueuse (phénol) et en phase gazeuse (oxydation du méthane) a également été examinée.

Oxydation d'effluents organiques aqueux par le peroxyde d'hydrogène à haute température

Oxydation d'effluents organiques aqueux par le peroxyde d'hydrogène à haute température PDF Author: Philippe Striolo
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Pages : 524

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L'OXYDATION EN PHASE AQUEUSE DE COMPOSES ORGANIQUES PAR LE PEROXYDE D'HYDROGENE CATALYSE PAR LES SELS DE FER, EST UN PROCEDE EFFICACE DE TRAITEMENT DES EFFLUENTS AQUEUX CHARGES EN MATIERES ORGANIQUES. L'UTILISATION DE HAUTES TEMPERATURES (100 A 150C) PERMET UNE ELIMINATION QUASI-TOTALE DU CARBONE ORGANIQUE, CE QUE NE PERMETTENT PAS D'OBTENIR LES PROCEDES CLASSIQUES FONCTIONNANT A TEMPERATURE AMBIANTE. L'ETUDE DE LA CINETIQUE D'OXYDATION DU PHENOL, REALISEE A L'AIDE D'UN PLAN D'EXPERIMENTATION STATISTIQUE, NOUS A PERMIS D'APPREHENDER L'IMPORTANCE RELATIVE DES DIVERS PARAMETRES DE FONCTIONNEMENT DU REACTEUR D'OXYDATION. UNE METHODE DE MESURE DE CINETIQUE DE REACTION A ETE MISE AU POINT EN REACTEUR SEMI-CONTINU. ELLE TIENT COMPTE DE LA MODIFICATION DU VOLUME DANS LE REACTEUR CONSECUTIVE A LA PRISE D'ECHANTILLONS. LES RESULTATS OBTENUS ONT SERVI A SIMULER ET A OPTIMISER LE FONCTIONNEMENT D'UNE UNITE INDUSTRIELLE. NOUS AVONS COMPLETE CETTE ETUDE EN ANALYSANT L'EFFICACITE DU PROCEDE A DEGRADER DIVERS COMPOSES ORGANIQUES COMPORTANT DES HETEROATOMES ET EN SUIVANT LE DEVENIR DE CES ESPECES DURANT L'OXYDATION. SUR DIVERS PRODUITS, L'OXYDATION REALISEE A CONDUIT A DES RENDEMENTS D'OXYDATION (MESURES EN CT) SUPERIEURS A 90% ET A PERMIS DE MINERALISER EN TOTALITE LES HETEROATOMES INITIAUX. ENFIN, UNE REFLEXION SUR LE GENIE CHIMIQUE NOUS A CONDUIT A AMELIORER L'HYDRODYNAMIQUE DES REACTEURS ET A ABORDER LES CHOIX TECHNIQUES ET ECONOMIQUES NECESSAIRES A LA REALISATION D'UNE UNITE INDUSTRIELLE

Contribution à l'étude de l'oxydation de la matière organique par l'ozone et/ou le peroxyde d'hydrogène en présence de catalyseur solide, en milieu aqueux

Contribution à l'étude de l'oxydation de la matière organique par l'ozone et/ou le peroxyde d'hydrogène en présence de catalyseur solide, en milieu aqueux PDF Author: Bouchra Delouane
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CETTE RECHERCHE A EU POUR OBJECTIF D'ETUDIER L'OXYDATION DE LA MATIERE ORGANIQUE PAR L'OZONE OU LE PEROZONE EN PRESENCE DE CATALYSEUR SOLIDE, MAIS AUSSI DE DETERMINER LES MECANISMES APPAREMMENT TRES COMPLEXES, MIS EN JEU LORS DES REACTIONS REALISEES. LA DEGRADATION DES ACIDES FULVIQUES AQUATIQUES PAR LES DIFFERENTS SYSTEMES OXYDANTS ETUDIES, DANS LES CONDITIONS SEMI-CONTINU, A MONTRE QUE L'ELIMINATION DU COT EST PLUS IMPORTANTE PAR CATAZONATION QUE PAR OZONATION OU PEROZONATION ET CECI, D'AUTANT PLUS QUE LE TAUX D'OZONATION EST ELEVE ET QUE LE PH EST LEGEREMENT BASIQUE. LA PRESENCE D'IONS BICARBONATE (PIEGES A RADICAUX) DIMINUE L'EFFICACITE DES TROIS SYSTEMES OXYDANTS. LA MESURE DE L'EFFICACITE DU PROCEDE CATAZONE (CATALYSEURS A BASE D'ALUMINE, DE DIOXYDE DE TITANE ET D'ARGILE ; DOPES PAR UN METAL) DANS DES CONDITIONS REALISTES, ENTREPRISE SUR QUATRE COMPOSES ORGANIQUES (SUBSTANCE HUMIQUE, CELLOBIOSE, TYR-GLY-GLY, ACIDE SALICYLIQUE) A MONTRE QUE LE PROCEDE CATAZONE AMELIORE NETTEMENT L'ABATTEMENT DU COT (DE 16,5 A 43%) PAR RAPPORT A O3 SEUL ET (DE 5,7 A 43,3%) PAR RAPPORT A O3/H2O2. DE PLUS, L'IMPACT DU PROCEDE CATAZONE SUR LA DEMANDE EN CHLORE ET LE PFTHM CONDUIT A UNE DIMINUTION DE LA REACTIVITE DES SUBSTANCES HUMIQUES AVEC LE CHLORE, DE L'ORDRE DE 40 A 51% CONTRE 34% PAR OZONATION SEULE. L'ETUDE DU DEVENIR DU COMPOSE ORGANIQUE PAR LE PROCEDE CATAZONE, ENTREPRISE SUR L'ACIDE SALICYLIQUE, A MONTRE QUE L'OXYDATION CATALYTIQUE CONDUIT AUX MEMES SOUS-PRODUITS DE DEGRADATION DE L'ACIDE SALICYLIQUE (ACIDE OXALIQUE ET ACIDE MALEIQUE) QUE L'OZONATION SEULE. TOUTEFOIS L'ACIDE OXALIQUE EST TOTALEMENT ELIMINE, CONTRAIREMENT A L'OZONATION SEULE. EN OUTRE, LE BILAN CARBONE EST DEFICITAIRE POUR LES CAS DES MATERIAUX A BASES D'ALUMINE ET DE DIOXYDE DE TITANE, DU FAIT DE L'ADSORPTION DE LA MATIERE ORGANIQUE SUR LE CATALYSEUR. LE PROCEDE CATAZONE AGIRAIT SELON TROIS MODES D'ACTION DIFFERENTS: UNE SIMPLE OZONATION DE LA MATIERE ORGANIQUE DANS LA PHASE AQUEUSE, UNE SIMPLE ADSORPTION DE LA MATIERE ORGANIQUE POLAIRE SUR CERTAINS MATERIAUX CATALYTIQUES ET UNE ACTION OXYDANTE A LA SURFACE DU CATALYSEUR, DUE A LA PRESENCE DU METAL SUR LE SUPPORT ET/OU A LA LIBERATION DES IONS HYDROXYDES DANS LE MILIEU

Oxydation de divers composés organiques par le dioxygène en milieu aqueux sur catalyseurs à base de métaux nobles

Oxydation de divers composés organiques par le dioxygène en milieu aqueux sur catalyseurs à base de métaux nobles PDF Author: Florence Delanoe͏̈
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Pages : 187

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L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL EST DE METTRE AU POINT UN SYSTEME CATALYTIQUE HETEROGENE SUSCEPTIBLE, PAR OXYDATION VOIE HUMIDE SOUS OXYGENE, D'ELIMINER DES COMPOSES ORGANIQUES OXYGENES ET AZOTES, REPRESENTATIFS DES POLLUANTS DES EFFLUENTS URBAINS ET INDUSTRIELS. DES TESTS D'OXYDATION DU PHENOL, REALISES SUR LE CATALYSEUR, 1%PT/CEO#2, MONTRENT LE CARACTERE REFRACTAIRE DE L'ACIDE ACETIQUE, SEUL SOUS PRODUIT DE FIN DE REACTION AVEC LE DIOXYDE DE CARBONE. L'OXYDATION DE L'ANILINE SE CARACTERISE PAR LA FORMATION D'INTERMEDIAIRES PRESENTS EN QUANTITE RELATIVEMENT IMPORTANTE. LES PRODUITS DE CONDENSATION DE L'ANILINE GENERALEMENT OBSERVES (AZO, AZOXYBENZENE,...) NE SONT PAS FORMES EN OXYDATION CATALYTIQUE. LE MECANISME RADICALAIRE FAVORISE PAR LE CATALYSEUR RU/CEO#2 CONDUIT DIRECTEMENT A LA FORMATION DE COMPOSES PLUS LEGERS. CONCERNANT L'OXYDATION DE L'ACIDE ACETIQUE, LE METAL JOUE UN ROLE PRIMORDIAL DANS L'ACTIVATION DE LA REACTION. LE RUTHENIUM EST, PARMI LES METAUX DES GROUPES VII ET VIII, CELUI OFFRANT LA MEILLEURE CONVERSION DE L'ACIDE ACETIQUE. IL A ETE DEMONTRE LA NECESSITE D'AVOIR UN SUPPORT CATALYTIQUE DE TYPE SEMI-CONDUCTEUR N, TEL QUE LA CERINE, AFIN DE MAINTENIR LE METAL A L'ETAT REDUIT. DANS LES CONDITIONS GENERALES DE REACTION, L'OXYDATION PAR LE SYSTEME CATALYTIQUE 5%RU/CEO#2 EST TOTALE EN 90 MINUTES DE REACTION. LE ROLE DE L'OXYGENE, LA CONCENTRATION DU REACTIF ET LA TEMPERATURE SUR LA REACTION D'OXYDATION ONT PU ETRE PRECISES PAR UNE ETUDE CINETIQUE COMPLETE. LE DIOXYDE DE CARBONE SOLUBLE PRESENTE UN EFFET INHIBITEUR SUR L'ACTIVITE EN DIMINUANT LA SOLUBILITE DE L'OXYGENE. DEUX PHENOMENES MAJEURS ENTRAINENT LA DESACTIVATION DES CATALYSEURS. ILS SONT MIS EN EVIDENCE PAR DES ANALYSES SPECIFIQUES DES CATALYSEURS VIEILLIS PAR DES CYCLES SUCCESSIFS D'OVH, LA REOXYDATION DU METAL EN RUO#2 ET L'EMPOISONNEMENT DE LA SURFACE DU CATALYSEUR PAR L'ACIDE ACETIQUE. NEANMOINS, UN RETRAITEMENT REDUCTEUR DES CATALYSEURS PERMET DE RECUPERER 90% DE SON ACTIVITE INITIALE

Analyse de l'interface catalyseur supporté-milieu aqueux dans l'oxydation d'espèces dissoutes

Analyse de l'interface catalyseur supporté-milieu aqueux dans l'oxydation d'espèces dissoutes PDF Author: Hélène Marchand-Cury
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Languages : fr
Pages : 141

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Le rôle de l'adsorption a été étudié dans l'oxydation catalytique hétérogène des molécules organiques et du sulfure d'hydrogène en présence d'oxyde métallique supporté. Les propriétés physiques et superficielles des supports ont été mesurées avant et après dispersion du catalyseur. Ensuite, on a étudié le comportement des catalyseurs et des supports vis-à-vis des ions minéraux rencontrés dans une eau naturelle type Méry-sur-Oise (hydrogénocarbonate de sodium et chlorure de calcium). La connaissance approfondie des propriétés superficielles des catalyseurs supportés et de leur affinité vis-à-vis des ions minéraux a permi de préciser le rôle du catalyseur et du support dans l'adsorption de quatre molécules organiques et de connaître les mécanismes de l'adsorption du salicylate (modèle des substances humiques) sur deux supports. Le rôle de l'adsorption dans l'oxydation catalytique a été par la suite estimé à l'aide d'expérimentation faite en présence d'ozone. Il apparaît que l'oxydation peut se produire lorsque la molécule est adsorbée ou non. Les mécanismes de l'oxydation catalytique restent proches de ceux connus de la phase homogène donc ils sont très sensibles au pH. Le catalyseur et les supports adsorbent l'ozone et participent à sa décomposition initiale en présence d'ions hydroxyle ou de peroxyde. La vitesse d'initiation radicalaire est certainement accélérée grâce au catalyseur mais pas suffisament pour éviter des réactions d' adsorption ou d'oxydation directe. L'étude sur l'oxydation catalytique du sulfure d'hydrogène met en évidence son adsorption-oxydation sous trois formes. Deux sont aisément réversibles et représentent la majorité du soufre adsorbé dans des conditions de concentration en sulfure faible. La forme la plus stable, un sulfure métallique, correspond à un empoisonnement limité de l'oxyde. Le support du catalyseur est inerte vis-à-vis des sulfures et des sulfates lorsque l'oxyde métallique est présent

Oxydation en voie humide de la pollution organique aqueuse réfractaire par le peroxyde d'hydrogène à température élevée. Etude de nouveaux catalyseurs

Oxydation en voie humide de la pollution organique aqueuse réfractaire par le peroxyde d'hydrogène à température élevée. Etude de nouveaux catalyseurs PDF Author: Magali Falcon
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Pages : 215

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L'OXYDATION EN PHASE AQUEUSE DE COMPOSES ORGANIQUES PAR LE PEROXYDE D'HYDROGENE CATALYSEE PAR LES SELS DE FER (REACTIF DE FENTON), EXPLOITEE A LA TEMPERATURE DE 120C ENVIRON (PROCEDE WPO#) CONDUIT A UNE ELIMINATION SATISFAISANTE DE LA MATIERE ORGANIQUE, MAIS MALGRE TOUT LIMITEE PAR L'ACCUMULATION D'ACIDES CARBOXYLIQUES REFRACTAIRES (ACETIQUE, OXALIQUE,). LE SYSTEME CATALYTIQUE FE/CU/MN, UTILISE EN REMPLACEMENT DU FER CONDUIT A UNE OXYDATION QUASI-TOTALE DES DITS ACIDES, DANS DES CONDITIONS OPERATOIRES (100C) MOINS CONTRAIGNANTES QUE CELLES DU PROCEDE CLASSIQUE. L'ASSOCIATION DES TROIS SELS CONDUIT A UNE ACTIVITE CATALYTIQUE SUPERIEURE A CELLE OBSERVEE POUR CHACUN DES SELS ISOLES. CE PHENOMENE MARQUE DE SYNERGIE APPARENTE S'EXPLIQUE PAR L'INTERACTION DES ESPECES FE ET CU LORS DE LA DECOMPOSITION DU PEROXYDE. IL S'EXPLIQUE AUSSI PAR LE ROLE SPECIFIQUE DE CHAQUE SEL SUR L'OXYDATION DE CHAQUE ACIDE CARBOXYLIQUE: ROLE SPECIFIQUE DE CU DANS LE CAS DE L'ACIDE ACETIQUE ET SURTOUT ROLE DE MN DANS LE CAS DE L'ACIDE OXALIQUE OU SEMBLE INTERVENIR UN MECANISME NON RADICALAIRE. CE NOUVEAU PROCEDE CATALYSE PAR LE TRIO CATALYTIQUE FE/CU/MN A PU ETRE UTILISE AVEC SUCCES POUR LE TRAITEMENT COMPLET DE POLLUTIONS ORGANIQUES INDUSTRIELLES AQUEUSES REFRACTAIRES AU PROCEDE CLASSIQUE WPO#. ENFIN, LE PROBLEME DE LA SEPARATION DES SELS DE METAUX APRES REACTION EST ABORDE. LES RESULTATS DE CE TRAVAIL RENFORCENT LES POTENTIALITES D'UTILISATION DU PEROXYDE D'HYDROGENE DANS LE TRAITEMENT DES EFFLUENTS INDUSTRIELS ORGANIQUES AQUEUX

Etude de la réactivité et de la nature des espèces actives dans l'oxydation en milieu aqueux du phénol par le peroxyde d'hydrogène, en présence de catalyseurs à base de fer déposé sur support carboné

Etude de la réactivité et de la nature des espèces actives dans l'oxydation en milieu aqueux du phénol par le peroxyde d'hydrogène, en présence de catalyseurs à base de fer déposé sur support carboné PDF Author: Annie Majesté Labourdenne
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Pages : 150

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L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL EST L'ETUDE DE LA REACTION D'OXYDATION DU PHENOL PAR LE PEROXYDE D'HYDROGENE EN PRESENCE DE CATALYSEURS CONSTITUES DE FER DEPOSE SUR UN SUPPORT CARBONE (CHARBON ACTIF OU GRAPHITE) A TEMPERATURE AMBIANTE ET PRESSION ATMOSPHERIQUE. CES CATALYSEURS SONT TRES ACTIFS (MALGRE UN PHENOMENE D'ADSORPTION ASSEZ CONSEQUENT POUR CEUX SUPPORTES SUR CHARBON ACTIF), LES CONDITIONS OPTIMALES ETANT OBTENUES POUR UN MILIEU PARFAITEMENT AERE, A UN PH DE 3,7. LA STABILITE DES CATALYSEURS SUPPORTES SUR CHARBON ACTIF A PU ETRE AMELIOREE PAR AJOUT DE CERIUM SUR LE CATALYSEUR. TOUTEFOIS, UN CATALYSEUR PREPARE IN SITU PAR AJOUT DU SUPPORT SEUL ET D'UNE SOLUTION DE FER(III) DANS LE MILIEU REACTIONNEL AINSI QU'UN CATALYSEUR PREPARE PAR ADSORPTION D'UNE SOLUTION DE FER(III) SUIVI UNIQUEMENT D'UN SECHAGE (SANS CALCINATION) ONT ETE TROUVES PLUS ACTIFS QUE LES CATALYSEURS AYANT SUBI UNE CALCINATION. LA CARACTERISATION PAR RPE DE CATALYSEURS SOLIDES A MONTRE QUE LE FER ETAIT SOUS FORME DE CLUSTERS OU D'ESPECES ISOLEES, LES CATALYSEURS LES PLUS ACTIFS NE PRESENTANT QUE DES ESPECES FER ISOLEES, IL SEMBLE QU'ELLES PUISSENT ETRE LES SITES ACTIFS DANS L'OXYDATION DU PHENOL PAR H 2O 2. LA NATURE DES ESPECES FORMEES PAR ACTION DE H 2O 2 SUR LE CATALYSEUR A ETE ETUDIEE PAR RPE A L'AIDE D'UN PIEGEUR DE RADICAUX. DES RADICAUX HYDROXYLES ONT ETE DETECTES EN PRESENCE DES CATALYSEURS SOLIDES INDIQUANT QU'ILS SONT LES ESPECES ACTIVES EN OXYDATION DU PHENOL, ALORS QU'EN PRESENCE D'UN CATALYSEUR HOMOGENE (FER(III) EN SOLUTION) DES ESPECES NON-RADICALAIRES POUVANT ETRE DES ENTITES METAL-OXYGENE (FE I V = O OU FE V = O) SONT FORMEES. POUR LES CATALYSEURS SOLIDES, LA REACTION D'OXYDATION SE DEROULE DONC EN SURFACE OU LE PHENOL ET H 2O 2 SONT ADSORBES.

Préparation de catalyseurs au fer ou au cuivre pour l'oxydation du phénol en milieu aqueux dilué

Préparation de catalyseurs au fer ou au cuivre pour l'oxydation du phénol en milieu aqueux dilué PDF Author: Khalid Echchachoui
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Languages : fr
Pages : 128

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LE PRINCIPAL OBJECTIF DE NOTRE TRAVAIL EST DE CONCEVOIR ET DE PREPARER DES CATALYSEURS SOLIDES POUR L'ACTIVATION DU PEROXYDE D'HYDROGENE ET L'OXYDATION TOTALE DE DIVERSES MOLECULES ORGANIQUES (CONNUES POUR LEUR TOXICITE) EN MILIEU AQUEUX DILUE. DANS LA PREMIERE PARTIE DE CETTE ETUDE, UNE SYNTHESE BIBLIOGRAPHIQUE PORTANT SUR LES PRINCIPAUX TRAVAUX EFFECTUES DANS LE DOMAINE DE L'OXYDATION EN MILIEU AQUEUX EST PRESENTEE. COMPTE TENU DE CES TRAVAUX ET DE CONTRAINTES ECONOMIQUES UNE STRATEGIE DE TRAVAIL A ETE ELABOREE. DANS LA DEUXIEME PARTIE, LA PREPARATION ET LES PROPRIETES DE CATALYSEURS A BASE D'ARGILE ONT ETE ETUDIEES. CES SOLIDES ONT ETE OBTENUS A PARTIR DE L'IMPREGNATION OU DE L'ECHANGE D'IONS DE METAUX NON NOBLES OU APRES INTERCALATION (PONTAGE D'ESPECES HYDROXYALUMINIQUES). SI CERTAINS DE CES MATERIAUX SONT TRES ACTIFS, L'ACTIVITE RESULTE SOUVENT D'UNE REACTION EN PHASE HOMOGENE PAR SUITE DE LA DISSOLUTION PARTIELLE DE LA PHASE ACTIVE DU SOLIDE. UNE CONCENTRATION TRES FAIBLE EN IONS METALLIQUES (QUELQUES PPM) SUFFIT EN EFFET POUR RENDRE COMPTE DES RESULTATS. DANS LA TROISIEME PARTIE, NOUS AVONS DONC EXAMINE LA POSSIBILITE DE STABILISER LE CENTRE ACTIF EN PREPARANT DES ARGILES PONTEES PAR DES ESPECES MIXTES AL-CU FORMEES PREALABLEMENT. BIEN QUE LA TENEUR EN CUIVRE INTRODUITE SOIT FAIBLE, UN ACCROISSEMENT TRES SENSIBLE DE L'ACTIVITE OXYDANTE ET DE LA STABILITE A ETE OBTENUE DANS L'OXYDATION DU PHENOL. CES RESULTATS SONT DISCUTES EN RELATION AVEC LA COMPOSITION DES MATERIAUX, LEUR METHODE DE PREPARATION