Influence de l'insertion de bore et de phosphore sur les propriétés optiques et structurales des nanocristaux de silicium dans une matrice de silice PDF Download
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Author: Fatme Trad
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Book Description
Afin de contribuer à la compréhension approfondie du dopage à l'échelle nanométrique, nous avons étudié l'influence de l'insertion d'atomes de bore et de phosphore sur les propriétés optiques et structurales de nanocristaux de silicium. En utilisant la technique d'évaporation sous ultravide, nous avons préparé des nanocristaux de silicium insérés dans une matrice de silice avec deux types de couches : des films minces d'oxydes de silicium SiO1,5 et des multicouches SiO/SiO2 contenant des impuretés bore ou phosphore avec des concentrations différentes et contrôlées. Alors que le phosphore facilite la démixtion de l'oxyde de silicium, ce qui a conduit à une augmentation de la taille des nanocristaux de silicium, le bore semble n'avoir aucune influence mesurable sur l'apparition et la croissance des nanocristaux. L'évolution de la photoluminescence des nanocristaux avec le dopage a été expliquée par l'existence de défauts structuraux ainsi que par un rôle de passivation des atomes de phosphore. Enfin, les techniques de microscopie électronique à transmission et de sonde atomique tomographique ont permis de montrer que, contrairement aux atomes de bore, les atomes de phosphore étaient localisés préférentiellement au sein des nanocristaux.
Author: Fatme Trad
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Languages : fr
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Afin de contribuer à la compréhension approfondie du dopage à l'échelle nanométrique, nous avons étudié l'influence de l'insertion d'atomes de bore et de phosphore sur les propriétés optiques et structurales de nanocristaux de silicium. En utilisant la technique d'évaporation sous ultravide, nous avons préparé des nanocristaux de silicium insérés dans une matrice de silice avec deux types de couches : des films minces d'oxydes de silicium SiO1,5 et des multicouches SiO/SiO2 contenant des impuretés bore ou phosphore avec des concentrations différentes et contrôlées. Alors que le phosphore facilite la démixtion de l'oxyde de silicium, ce qui a conduit à une augmentation de la taille des nanocristaux de silicium, le bore semble n'avoir aucune influence mesurable sur l'apparition et la croissance des nanocristaux. L'évolution de la photoluminescence des nanocristaux avec le dopage a été expliquée par l'existence de défauts structuraux ainsi que par un rôle de passivation des atomes de phosphore. Enfin, les techniques de microscopie électronique à transmission et de sonde atomique tomographique ont permis de montrer que, contrairement aux atomes de bore, les atomes de phosphore étaient localisés préférentiellement au sein des nanocristaux.
Author: Sébastien Geiskopf
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Ce travail de thèse concerne l'étude des propriétés structurales et optiques de films minces de SiP et d'oxyde de silicium riches en phosphore. Dans les films de Si riches en phosphore recuits à 1100 ̊C, la formation de cristallites de SiP coexistant avec des polycristaux de Si est observée. Le SiP, qui cristallise dans une structure orthorhombique, est un matériau lamellaire potentiellement intéressant pour le développement de nouveaux matériaux 2D. Les caractérisations vibrationnelles sont en bon accord avec des calculs DFT pour l'alliage SiP. Les mesures de photoluminescence suggèrent de plus que SiP est un semi-conducteur à gap indirect dont le gap est de 1,5 eV. Dans le cas des films minces d'oxyde de silicium riches en phosphore, les propriétés structurales et optiques sont étudiées dans une large gamme de concentrations en phosphore. L'intensité de photoluminescence des nanocristaux de Si suit une évolution complexe lorsque la quantité de phosphore augmente. Pour de faibles teneurs en phosphore, celle-ci augmente ce qui est interprété par une augmentation de la densité des nanocristaux et par un effet de passivation par le phosphore des états électroniques localisés à l'interface nanocristaux/matrice. Les mesures de photoluminescence à basses températures ont permis de mettre en évidence un état électronique lié au phosphore situé à 0,6 eV sous la bande de conduction des nanocristaux de Si. Ce résultat montre qu'il est possible d'incorporer des atomes de phosphore électriquement actifs dans des nanocristaux de Si. Pour des teneurs en phosphore supérieures à 0,3 at.%, l'intensité de photoluminescence des nanocristaux de Si diminue puis disparaît totalement. Cela est lié d'une part à la formation de nanocristaux de Si de tailles supérieures au rayon de Bohr de l'exciton dans le Si (i.e. 5 nm) et d'autre part à la formation de nanoparticules de SiP2 cristallisant dans une structure orthorhombique. Pour des teneurs en phosphore supérieures à 3 at.%, seules des nanoparticules de SiP2 sont observées. Les spectroscopies associées à la microscopie électronique en transmission confirment la stœchiométrie du composé SiP2. Les propriétés vibrationnelles sont en excellent accord avec des calculs DFT pour l'alliage SiP2.
Author: Jérémy Barbé
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Languages : fr
Pages : 178
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En raison de leurs propriétés nouvelles, les matériaux composites à base de nanocristaux de silicium (nc-Si) contenus dans des matrices siliciées amorphes suscitent un intérêt grandissant pour les nombreuses applications envisagées dans les domaines de l'électronique et du photovoltaïque. La fabrication de ces nanostructures est parfaitement compatible avec les technologies existantes. Toutefois, afin d'être intégrés avec succès dans ces dispositifs, les nc-Si et leur environnement doivent avoir des propriétés maitrisées. Dans ce contexte, le travail de thèse a consisté en l'élaboration et la caractérisation de couches de carbure et nitrure de silicium contenant des nc-Si. Ces deux matrices ont retenu notre attention en raison de leur gap intermédiaire entre la silice et le silicium qui permettrait d'obtenir des propriétés améliorées pour les composants électriques. Deux techniques de fabrication ont été étudiées : la nucléation/croissance de nc-Si sur des couches minces a-SiCx par dépôt chimique en phase vapeur à basse pression (LPCVD), et le dépôt par CVD assisté par plasma pulsé (PPECVD) d'alliages a-SiNx riches en Si, suivi d'un recuit à haute température. Lors de l'interprétation des résultats, une attention particulière a été portée aux effets de surface/interface et au rôle de la matrice sur les propriétés mesurées. Après avoir étudié et maitrisé les conditions de dépôt d'alliages a-SiCx:H par PECVD, nous montrons que la nucléation/croissance de nc-Si sur une surface a-Si0,8C0,2 par LPCVD est favorisée en raison de la concentration en Si élevée de la matrice. Des densités surfaciques de nc-Si supérieures à 1012 cm-2 ont ainsi été atteintes, même pour des temps de dépôt courts ou des débits de silane faibles. Ces premiers résultats indiquent la faisabilité de ce type de structure. Une étude approfondie sur le couple nc-Si/nitrure de silicium a ensuite été menée. Les propriétés structurales, optiques et électriques de couches de nitrure contenant des nc-Si ont été caractérisées à partir d'un large éventail de techniques. Après avoir estimé la taille des nc-Si par spectroscopie Raman, la déconvolution des spectres XPS nous a permis d'expliquer les processus de formation des nc-Si lors du recuit et de proposer un modèle pour décrire la structure des interfaces nc-Si/a-Si3N4. Les propriétés optiques des nc-Si ont ensuite été déterminées par ellipsométrie spectroscopique et spectrophotométrie UV-Vis. L'élargissement du gap, le lissage des constantes diélectriques et l'augmentation du coefficient d'absorption aux faibles énergies avec la diminution de la taille des particules suggèrent un effet de confinement quantique au sein des nc-Si. Des mesures de photoluminescence résolue en temps nous ont permis de conclure que l'utilisation d'une matrice de nitrure est peu appropriée à l'étude de l'émission optique des nc-Si en raison des nombreux défauts radiatifs et non radiatifs présents dans la matrice et aux interfaces. Enfin, les mécanismes de transport des porteurs de charge à travers la couche nanocomposite ont été étudiés à partir de mesures courant-tension. En raison de son caractère percolé, la couche se comporte de façon analogue à une couche de Si polycristallin avec une faible concentration de liaisons pendantes du Si. Un effet de photoconduction attribué aux nc-Si est observé, ce qui offre des perspectives de travail intéressantes.
Author: Béchir Rezgui
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Languages : fr
Pages : 139
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Outre les applications photoniques et nanoélectroniques, les structures formées de nanoparticules de silicium insérées dans une matrice diélectrique pourraient jouer un rôle important dans le développement de concepts innovants de cellules photovoltaïques dits de 3ème génération, permettant d’atteindre des rendements de conversion largement supérieurs à celui des cellules actuelles (31 %). Néanmoins, les propriétés optoélectroniques de ces nanostructures doivent être maîtrisées de manière à obtenir un matériau de bonne qualité pour les applications photovoltaïques. Le présent travail s’inscrit dans le cadre de l’étude des propriétés optiques, électriques et structurales de nanoparticules de silicium (Np-Si) immergées dans une matrice d’oxyde ou de nitrure de silicium sous forme de couches minces obtenues par différentes techniques de dépôt. Dans un premier temps, les conditions de formation de ces nanostructures dans des couches de nitrure enrichies en silicium déposées par PECVD sont étudiées afin de trouver les conditions de dépôt optimales permettant d’avoir une forte densité de nanoparticules ainsi qu’une taille contrôlée. L’étude de l’influence d’un traitement thermique sur les caractéristiques des Np-Si sera présentée. Afin de contrôler la taille de Np-Si, des structures en multicouches élaborées en utilisant différents procédures de dépôt sont analysées. Les résultats de photoluminescence obtenus sur les multicouches SiO2/SiOx/SiO2 déposées par pulvérisation magnétron permettent de valider les performances de telles structures. Des structures similaires préparées par PECVD en alternant une couche de nitrure stoechiométrique et une couche de nitrure riche en silicium sont aussi étudiées. L’accent est mis particulièrement sur l’analyse des propriétés d’absorption et de transport de charges dans ces nanostructures afin de tester leur efficacité "photovoltaïque" et évaluer la possibilité de réaliser des cellules multijonctions à base de ces nanomatériaux. La dépendance du coefficient d’absorption et du courant photogénéré en fonction de la taille et la densité des Np-Si est ainsi présentée. Une partie de ce travail est dédiée à l’étude de l’effet de dopage sur les propriétés optiques des couches nanocomposites.
Author: Ingrid Stenger
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Languages : fr
Pages : 180
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Le but de ce travail est d’étudier les propriétés optiques et morphostructurales de nanoparticules de silicium (np-Si) dans des couches minces de silice, obtenues par recuit thermique de silices sous-stœchiométriques (SiOx 1
Author: Mohammed Mansour
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Languages : fr
Pages : 159
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Le silicium et le germanium sont les deux matériaux semiconducteurs les plus étudiés par le monde scientifique. L’intérêt pour ces matériaux provient de leurs propriétés optiques et électroniques et de leur potentiel d’application en nanotechnologie. En effet, l’intense photoluminescence dans le visible observée sur des nanocristaux de silicium et de germanium ouvre des perspectives d’application en optoelectronique mais également en nanoélectrique où leur capacités à stocker et restituer des charges est très prometteuse. Cependant, les mécanismes physiques responsables de ces nouvelles propriétés optiques et électroniques sont en cours de développement. Dans ce contexte, ce travail de thèse s’inscrit dans le cadre de l’étude des propriétés optiques des nanocristaux de silicium nc-Si et de germanium nc-Ge par une technique optique non destructive, l’ellipsométrie spectroscopique. Ces nanocristaux, élaborés à l’Institut d’Électronique du Solide et des Systèmes (InESS) à Strasbourg, sont obtenus par implantation ionique et un recuit à haute température. L’objectif de notre étude est de comprendre leur comportement optique à travers la détermination de leur fonction diélectrique complexe dans une large gamme spectrale UV-Visible, les transitions optiques à hautes énergies (Singularités de Van Hove) dans toute la zone de Brillouin ainsi que leur énergie de gap. Nous avons étudié également l’influence des conditions d’élaboration et en particulier la température d’implantation sur les propriétés optiques et structurales des nanocristaux. Des modèles physiques adaptés à chaque échantillon ont été mis au point afin d’extraire la réponse optique de ces nanomatériaux. Les résultats obtenus sont discutés dans le cadre des modèles théoriques basés sur le confinement quantique présentés dans la littérature.
Author: Nicola Daldosso
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Languages : fr
Pages : 159
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Book Description
Dans ce travail experimental, des systèmes confinés de silicum tels que le silicum poreux et des nanocristaux de silicum dans la silice amorphe ont été étudiés, dans le but de contribuer au débat concernant les mécanismes d'émission de luminescence. L'idée centrale était de trouver une corrélation entre les propriétés optiques et structurales afin de caractériser les sites luminescents. Pour cela, nous avons utilisé les potentialités de la spectroscopie d'absorption des rayons X ; des spectres de "total electonyied" (TEY) et de "photo-luminescence yied" (PLY) ont été analysés (EXAFS ou XANES) pour obtenir des informations électroniques et structurales. La comparaison entre TEY et PLY a permis de carctériser les nanostructures luminescentes à l'aide d'une interprétation basée sur la sélectivité de la technique PLY aux sites luminescents. L'étude du silicium poreux a mis en évidence le lien existant entre la préparation des échantillons et les caractéristiques optiques et struturales. Nos mesures ont montré que le mécanisme d'émission est surtout dû au confinement quantique des nanostructures; cependant l'influence de la passivation de la surface, particulièrement celle des oxydes et hydroxides, ne peut être négligée. L'étude des nanocristaux de silicum dans la silice amorphe a été effectuée grâce à la sensitivité de la technique PLY et nous a conduit à une caractérisation structurale de la région d'interface entre les nanocristaux et la matrice de silice amorphe. L'interprétation des résultats expérimentaux a été menée conjointement avec une discussion plus générale sur la sélectivité de la technique PLY, comportant une comparaison critique avec d'autres travaux reportés dans la littérature. Nous avons montré qu'il est possible non seulement de distinguer les nanostructures luminescentes des nanostructures non-luminescentes, mais de sélectionner différentes sites luminescents par l'intermédiaire de leur énergie d'émission (PLY partiel).
Author: Jean-François Lelievre
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Languages : fr
Pages : 186
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Book Description
Le nitrure de silicium hydrogéné SiNx:H est largement utilisé comme couche antireflet (CAR) et couche de passivation dans la conception de cellules photovoltaïques en silicium. Ce projet de thèse consistait à mettre en place un réacteur PECVD basse fréquence (440 kHz) et de caractériser les couches de SiN obtenues. Après avoir déterminé les paramètres de dépôt optimaux, la structure physico-chimique des couches a été étudiée. Nous avons parallèlement examiné les propriétés optiques dans le but d'améliorer la CAR des cellules photovoltaïques. Nous avons également analysé les propriétés de passivation de surface et de volume induites par la couche de SiN en fonction de sa stœchiométrie, révélant l'excellent pouvoir passivant de notre matériau. Enfin, nous avons étudié les conditions de formation de nanocristaux de silicium (nc-Si) dans la matrice de SiN.
