Génération d'hydrogène par vaporeformage oxydant de l'éthanol à basse température sur des catalyseurs cérium-nickel et aluminium ou zirconium PDF Download
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Author: Yann Romani (Mikey)
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Languages : fr
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Book Description
Un des enjeux actuels pour la production d'énergie propre est la transformation de la biomasse en hydrogène. Dans cette optique, la production d'hydrogène est étudiée par vaporeformage oxydant de l'éthanol (OSRE) à basse température sur des catalyseurs oxydes mixtes CeNixOy, dopés ou non avec Al ou Zr. Ces catalyseurs ont été synthétisés par coprécipitation puis caractérisés via différentes techniques physico-chimiques. L'influence de différents paramètres a été étudiée comme les rapports O2/EtOH et H2O/EtOH, ou la teneur en nickel dans les catalyseurs. De bons résultats ont été obtenus en vaporeformage autotherme de l'éthanol à 300°C. A une température de four de 50°C, ces catalyseurs nano-oxyhydrures riches en espèces hydrures permettent une activité extrêmement intéressante du catalyseur même avec des concentrations élevées en eau. En effet, dans les conditions EtOH/H2O/O2 égales à 1:7:1,6, les catalyseurs ternaires CeNixM0,5Oy (M = Al ou Zr), prétraités sous H2, permettent une conversion en éthanol supérieure à 90 % avec un pourcentage d'H2 de 50 à 60% dans la distribution de produits. L'augmentation du rapport en eau diminue cependant la température du catalyseur, ce qui diminue le pourcentage de CO dans la distribution de produits en augmentant la formation de carbone. Les caractérisations mettent en évidence l'importance de la présence d'interactions fortes entre Ce et Ni (et Al ou Zr dans le cas des catalyseurs ternaires), en accord avec la présence d'une solution solide Ce-Ni-(M)-O (M = Al ou Zr). Finalement, un site actif comportant des cations en interaction forte et un mécanisme réactionnel faisant intervenir des espèces hydrures peuvent être proposé
Author: Yann Romani (Mikey)
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Un des enjeux actuels pour la production d'énergie propre est la transformation de la biomasse en hydrogène. Dans cette optique, la production d'hydrogène est étudiée par vaporeformage oxydant de l'éthanol (OSRE) à basse température sur des catalyseurs oxydes mixtes CeNixOy, dopés ou non avec Al ou Zr. Ces catalyseurs ont été synthétisés par coprécipitation puis caractérisés via différentes techniques physico-chimiques. L'influence de différents paramètres a été étudiée comme les rapports O2/EtOH et H2O/EtOH, ou la teneur en nickel dans les catalyseurs. De bons résultats ont été obtenus en vaporeformage autotherme de l'éthanol à 300°C. A une température de four de 50°C, ces catalyseurs nano-oxyhydrures riches en espèces hydrures permettent une activité extrêmement intéressante du catalyseur même avec des concentrations élevées en eau. En effet, dans les conditions EtOH/H2O/O2 égales à 1:7:1,6, les catalyseurs ternaires CeNixM0,5Oy (M = Al ou Zr), prétraités sous H2, permettent une conversion en éthanol supérieure à 90 % avec un pourcentage d'H2 de 50 à 60% dans la distribution de produits. L'augmentation du rapport en eau diminue cependant la température du catalyseur, ce qui diminue le pourcentage de CO dans la distribution de produits en augmentant la formation de carbone. Les caractérisations mettent en évidence l'importance de la présence d'interactions fortes entre Ce et Ni (et Al ou Zr dans le cas des catalyseurs ternaires), en accord avec la présence d'une solution solide Ce-Ni-(M)-O (M = Al ou Zr). Finalement, un site actif comportant des cations en interaction forte et un mécanisme réactionnel faisant intervenir des espèces hydrures peuvent être proposé
Author: Cyril Pirez
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Languages : fr
Pages : 306
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Le développement d’une économie basée sur l’H2 provenant de ressources renouvelables crée un large consensus. Dans ce contexte, la transformation catalytique du bioéthanol (biomasse) pour produire de l’H2 à basse température a été étudiée. Les catalyseurs CeNixOy et CeNixZr0,5Oz sont des oxydes mixtes qui ont la particularité d’insérer différentes espèces hydrogène et notamment des espèces hydrures, mises en évidence par diffusion de neutrons (INS). Les quatre procédés de transformation de l’éthanol ont été étudiés: le vaporeformage, le vaporeformage oxydant, la décomposition, et l’oxydation partielle. Différentes caractérisations physico-chimiques des catalyseurs à l’état oxydé et partiellement réduit permettent de proposer des sites actifs et discuter du mécanisme réactionnel. Les sites actifs présents à basses températures après traitement sous H2, permettent deconvertir 50% de l’éthanol, à 250°C en vaporeformage. L’eau présente dans le bioéthanol a un effet bénéfique puisqu’elle augmente la conversion à 250°C. L’ajout d’O2 au mélange réactionnel, entraine un effet de chaleur qui est dû à l’exothermicité de la réaction mais aussi à la grande réactivité entre l’oxygène et les espèces hydrures déposées en surface par les molécules d’éthanol. Cette réaction dite auto-entretenue est très réactive et permet d’obtenir de très bons résultats catalytiques. Aprèsdémarrage de la réaction à 200°C, 95% de conversion d’éthanol est obtenue à 280°C (avec une température de four de 60°C) avec 45% d’H2 dans la phase gaz en utilisant 30 mg de catalyseur sous un mélange réactionnel : EtOH/H2O/O2/N2=1/3/1.6/1.3. La réaction est très stable même après 70h de réaction.
Author: Weijie Cai
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Languages : en
Pages : 142
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The main objective of the thesis was to investigate the catalytic performance of stable, active and selective catalytic systems for ethanol steam reforming, ethanol partial oxidation and the combined auto-thermal reforming of ethanol. Two main formulations Ir/CeO2 and Rh/CeO2 were selected to i) investigate surface reaction of adsorbed ethanol via FT-IR and TPD techniques to investigate reaction mechanism; ii) check the ethanol reforming reaction in fixed-bed and micro-structured reactor. Ceria support was found to prevent the highly dispersed active metal particles from sintering and to inhibit coke formation through strong metal-support interactions and redox property. In addition, ceria dispersion was shown to monitor the extent of ethanol conversion and therefore the aging properties of the catalytic systems. It was also possible to identify key elementary steps in reaction mechanism, revealing intermediate products, characteristic of transient, low temperature and short contact time regimes. For the three reactions, excellent performances were obtained with the micro-structured reactor, essentially due to a better heat management, offering real perspectives for an industrial development.
Author: Fabien Auprêtre
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Languages : fr
Pages : 181
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Ce travail concerne l'étude de la production embarquée d'hydrogène par vaporeformage catalytique de l'éthanol en vue d'alimenter une pile à combustible. Les performances de divers métaux (Rh, Pt, Pd, Ru, Ni, Cu, Zn, Fe) supportés sur des oxydes (Al2O3, CeO2, CeZrO2, ZrO2, CeO2-Al2O3, NixMg1-xAl2O4, MgO), dans le vaporeformage de l'éthanol à pression atmosphérique et sous moyenne pression, ont été évaluées. La nature du métal et son état de dispersion jouent un rôle prépondérant sur l'activité des catalyseurs. La nature du support conditionne également l'activite, la sélectivité et la stabilité des catalyseurs. Du point de vue de l'activité, le support doit présenter une bonne hydrophilicité (activation de l'eau) et les groupes hydroxyles de surface doivent être fortement mobiles. Le contrôle de l'acido-basicité permet, initialement, d'orienter préférentiellement la réaction vers la formation d'éthylène (C2H4) ou d'acétaldéhyde (CH3CHO) et d'influer sur la sélectivité et la stabilité du catalyseur.
Author: Wenhao Fang
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Languages : en
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The potential benefits of hydrogen economy based on renewable energy sources (biomass) have drawn much attention. Hence studies on H2 production from catalytic transformation of bio-ethanol are very interesting and promising. Two types of Ni-based catalysts, CeNiXOY and NiXMg2AlOY, are studied for H2 production from ethanol through two routes, steam reforming and oxidative steam reforming (H2O/EtOH = 3). Numerous physico-chemical characterizations of the catalysts allow proposing active sites and possible mechanism. The CeNiXOY and NiXMg2AlOY nano-compounds are able to store different hydrogen species in particular hydride species. Once in situ treated in H2 at proper temperature, these mixed oxides become nano-oxyhydrides with the presence of anionic vacancies, O2- species and cations in close interactions which are highly active and efficient catalysts for ethanol steam reforming. The Ni12Mg2AlOY catalyst allows obtaining a low-temperature high-yield H2 production of 3 mol molEtOH-1 at 300 °C without the formation of CO. The Ni3Mg2AlOY and CeNi1OY catalysts are able to produce a very high H2 production of about 5 mol molEtOH-1 at 650 °C. In the presence of O2, CeNiXHZOY and NiXMg2AlHZOY oxyhydrides (30 mg) enable to completely convert ethanol with about 45 mol% H2 production with the oven temperature at only 60 °C, showing remarkable stability for 75 h on stream. This self-sustainable reaction is driven by the energy released from the strong exothermic reaction between the hydride species stored in the catalysts with O2, at the same time hydride species are continuously formed from ethanol to make the reaction sustainable.
Author: Fabien Aupretre
Publisher: Omniscriptum
ISBN: 9786131527500
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Languages : fr
Pages : 212
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Les travaux présentés dans ce livre concerne l'étude de la production embarquée d'hydrogène par vaporeformage catalytique de l'éthanol en vue d'alimenter une pile à combustible. Les performances de divers métaux (Rh, Pt, Pd, Ru, Ni, Cu, Zn, Fe) supportés sur des oxydes (Al2O3, CeO2, CeZrO2, ZrO2, CeO2-Al2O3, MgO, NixMg1-xAl2O4), dans le vaporeformage de l'éthanol à pression atmosphérique et sous moyenne pression, ont été évaluées. La nature du métal et son état de dispersion jouent un rôle prépondérant sur l'activité des catalyseurs. La nature du support conditionne également l'activité, la sélectivité et la stabilité des catalyseurs. Du point de vue de l'activité, le support doit présenter une bonne hydrophilicité (activation de l'eau) et les groupes hydroxyles de surface doivent ètre fortement mobiles. Le contrôle de l'acido-basicité permet, initialement, d'orienter préférentiellement la réaction vers la formation d'éthylène (C2H4) ou d'acétaldéhyde (CH3CHO) et d'influer sur la sélectivité et la stabilité du catalyseur.
Author: Yaqian Wei
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Languages : en
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In order to develop a sustainable hydrogen economy, it is desirable to produce hydrogen from biogas (CH4 and CO2) or greenhouses gases (GHG). Dry reforming (DRM) and oxidative dry reforming of methane (ODRM) are promising routes to produce H2 and CO from GHG and have received much attention due environment concerns. Herein, these reactions were studied at low temperatures (600 -700 °C) over CeNiX(AlZ)OY, NiXMg2AlOY mixed oxides and Ni/SBA-15 supported catalysts. Various physico-chemical techniques were employed to characterize the catalysts, such as XRD, XPS, H2-TPR and Raman. The influences of different parameters were examined, such as reaction temperature, pretreatment in H2, Ni content, mass of catalyst and reactants concentration, in particular, at 600°C in harsh conditions (feed gases without dilution) on low mass of catalyst (10 mg). The best catalytic activity and selectivity are obtained on partially reduced catalysts at appropriate temperature. The addition of O2 increases CH4 conversion but decreases CO2 conversion, and O2/CH4 = 0.3 could be the optimized condition due to high activity, selectivity and low carbon formation. Finally, an active site involving Ni species in close interactions with other cations is proposed. It is related to a partially reduced catalyst involving anionic vacancies, O2- species, and cations, which is formed during the in situ H2 treatment or CH4 flow.
Author: Anne Birot
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Languages : fr
Pages : 137
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Ce travail avait pour objectif d'étudier le comportement catalytique des catalyseurs métalliques (Rh ou Ni) supportés sur des oxydes de terres rares CexZr1-xO2 dans la réaction de vaporeformage de l'éthanol ex-biomasse. Le catalyseur 1%Rh/Ce0,50Zr0,50O2 a montré une bonne activité avec un bon rendement en hydrogène. Par la suite les travaux se sont orientés d'une part vers la compréhension des réactions d'inter-conversion entre H2, CO et CO2 qui conduisent à la formation de CH4 et d'autre part vers la caractérisation des propriétés intrinsèques des catalyseurs. Ces études nous ont confirmé le caractère basique des catalyseurs ainsi que leur activité en hydrogénation. Par ailleurs, la grande activité des catalyseurs dans la réaction d'hydrogénation de CO a permis de mettre en évidence la nécessité d'utiliser un catalyseur qui soit moins actif en hydrogénation et qu'il possède un caractère basique afin d'améliorer le rendement en hydrogène.
