Études théorique et expérimentale de la formation des nanoparticules métalliques par ablation laser en milieu liquide. Modélisations des propriétés optiques et thermiques de l'interaction Laser-Nanoparticules PDF Download
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Author: Yehia Mansour
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Les nanoparticules (NPs) de métaux nobles sont le siège d'un phénomène de résonance plasmon de surface résultant de l'oscillation collective de leurs électrons de conduction sous l'effet d'une onde électromagnétique. Dans le cas de NPs d'or et l'argent, la fréquence de résonance est située dans visible ce qui confère à ces NPs plasmoniques des propriétés optiques uniques. En particulier, la position et l'intensité de la bande de résonance plasmon peuvent varier en fonction de leur taille, leur forme (rapport d'aspect) et de l'indice du milieu hôte. Les possibilités d'applications nécessitent des échantillons purs et de distribution mono disperse. La synthèse des NPs par voie chimique permet de contrôler dans une certaine mesure la forme et la taille des NPs. Elle nécessite cependant l'utilisation d'agents stabilisants qui mènent à une contamination de surface par les résidus de synthèse. Pour limiter cet inconvénient, la technique physique d'ablation laser en milieu liquide est une alternative prometteuse qui souffre cependant d'un manque de contrôle de la forme et de la taille des NPs produites. La forme et la taille des NPs élaborées par ablation laser en milieu liquide (ALML) sont étroitement liées aux trois étapes essentielles du processus : Interaction cible/laser ; Transport de masse ; Interaction laser/NPs en suspension dans le liquide. Afin d'appréhender les mécanismes régissant chacune de ces étapes, il est nécessaire de les étudier séparément. Dans ce travail, nous nous sommes focalisés sur les mécanismes d'interaction entre le faisceau laser et les NPs en suspension dans le liquide. Suivant la densité d'énergie absorbée par les NPs en suspension, celles-ci subissent la fragmentation ou le remodelage. Par la suite nous avons étudié les mécanismes à l'origine du phénomène de la fragmentation. L'évolution de la distribution de forme des NPs lors de la fragmentation des NPs a été étudiée en développant une technique originale et quantitative de spectroscopie optique in-situ. De même, l'évolution de la fraction volumique des NPs au cours de leur élaboration par ALML par spectroscopie optique in-situ est obtenue et analysée. En parallèle aux travaux expérimentaux, nous avons développé des modèles théoriques pour la compréhension des mécanismes de formation des nanoparticules métalliques par ablation laser en un milieu liquide. Une autre étude approfondie sur la modélisation des propriétés optiques et thermiques de l'interaction Laser-Nanoparticules est discutée dans cette thèse. Un modèle thermique de Takami modifié nommé MTM (Modified Takami Model) a été également introduit. Son utilité importante a été démontrée pour l'interprétation des mécanismes de l'interaction laser-NPs.
Author: Yehia Mansour
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Les nanoparticules (NPs) de métaux nobles sont le siège d'un phénomène de résonance plasmon de surface résultant de l'oscillation collective de leurs électrons de conduction sous l'effet d'une onde électromagnétique. Dans le cas de NPs d'or et l'argent, la fréquence de résonance est située dans visible ce qui confère à ces NPs plasmoniques des propriétés optiques uniques. En particulier, la position et l'intensité de la bande de résonance plasmon peuvent varier en fonction de leur taille, leur forme (rapport d'aspect) et de l'indice du milieu hôte. Les possibilités d'applications nécessitent des échantillons purs et de distribution mono disperse. La synthèse des NPs par voie chimique permet de contrôler dans une certaine mesure la forme et la taille des NPs. Elle nécessite cependant l'utilisation d'agents stabilisants qui mènent à une contamination de surface par les résidus de synthèse. Pour limiter cet inconvénient, la technique physique d'ablation laser en milieu liquide est une alternative prometteuse qui souffre cependant d'un manque de contrôle de la forme et de la taille des NPs produites. La forme et la taille des NPs élaborées par ablation laser en milieu liquide (ALML) sont étroitement liées aux trois étapes essentielles du processus : Interaction cible/laser ; Transport de masse ; Interaction laser/NPs en suspension dans le liquide. Afin d'appréhender les mécanismes régissant chacune de ces étapes, il est nécessaire de les étudier séparément. Dans ce travail, nous nous sommes focalisés sur les mécanismes d'interaction entre le faisceau laser et les NPs en suspension dans le liquide. Suivant la densité d'énergie absorbée par les NPs en suspension, celles-ci subissent la fragmentation ou le remodelage. Par la suite nous avons étudié les mécanismes à l'origine du phénomène de la fragmentation. L'évolution de la distribution de forme des NPs lors de la fragmentation des NPs a été étudiée en développant une technique originale et quantitative de spectroscopie optique in-situ. De même, l'évolution de la fraction volumique des NPs au cours de leur élaboration par ALML par spectroscopie optique in-situ est obtenue et analysée. En parallèle aux travaux expérimentaux, nous avons développé des modèles théoriques pour la compréhension des mécanismes de formation des nanoparticules métalliques par ablation laser en un milieu liquide. Une autre étude approfondie sur la modélisation des propriétés optiques et thermiques de l'interaction Laser-Nanoparticules est discutée dans cette thèse. Un modèle thermique de Takami modifié nommé MTM (Modified Takami Model) a été également introduit. Son utilité importante a été démontrée pour l'interprétation des mécanismes de l'interaction laser-NPs.
Author: Amandine Resano-Garcia
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Les nanoparticules métalliques (NPs) présentent des propriétés optiques (PO) uniques provenant de l'oscillation collective de leurs électrons. Cet effet se traduit par l'émergence d'une bande plasmon dont les caractéristiques peuvent être modulées par la taille, la forme, la nature des NPs et le milieu hôte. Il existe de nombreuses méthodes pour la préparation de ces NPs, l'une d'entre elles est l'ablation laser en milieu liquide (ALML). Cette technique offre certains avantages comme la simplicité, l'adaptabilité et des NPs dépourvues de contamination. Ses principaux inconvénients sont la productivité et le contrôle de la taille et de la forme des NPs. Ce travail est consacré à l'élaboration de NPs d'Ag par l'ALML et à l'étude théorique de leurs PO. Nous donnons dans ce manuscrit, les résultats de l'optimisation des paramètres d'élaboration conduisant à l'obtention de distributions en NPs reproductibles et contrôlées. Les PO de ces NPs sont mesurées et comparées à des modèles physiques spécifiques basés sur la théorie des milieux effectifs (EMT). L'EMT, telle que le modèle de Maxwell-Garnett, permet de décrire les PO de NPs monodisperses. Cependant, les voies de préparation classiques conduisent inévitablement vers des NPs montrant une distribution de forme et de taille qui induit des changements drastiques sur leurs PO. Le modèle SDEMT est proposée pour le calcul de la fonction diélectrique effective et du coefficient d'absorption de solutions colloïdales de NPs métalliques. Contrairement à Maxwell-Garnett, ce modèle donne une meilleure description des spectres d'absorption et d'ellipsométrie mesurés sur des échantillons contenant des NPs d'Ag et d'Au.
Author: Elie Nadal
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Cette thèse porte sur l'étude de nanocomposites plasmoniques et, plus particulièrement, sur des couches minces de polymère dopées en nanoparticules d'or et d'argent. Les travaux réalisés concernent le développement de deux approches de fabrication originales fondées sur la synthèse in situ de nanoparticules dans une matrice de polymère sous irradiation. La première méthode envisagée étudie l'organisation de nanoparticules d'or dans les films de polymères en les irradiant de manière contrôlée dans l'espace par interférométrie laser. Ainsi, nous obtenons des réseaux de nanoparticules qui révèlent des propriétés de diffraction atypiques dont la réponse spectrale dépend fortement de la réponse plasmonique du système. Nous appelons ce phénomène diffraction amplifiée par plasmon. La seconde approche de fabrication développée a pour but de réaliser la synthèse de nanoparticules in situ dans des films de polymère sous rayonnement solaire concentré. Nous nous sommes intéressés, en particulier, à l'influence de l'irradiation solaire concentrée sur les processus de formation des nanoparticules et sur leur morphologie finale, dans le but de contrôler les propriétés optiques du système. Nous avons notamment montré qu'il est possible de contrôler la taille des nanoparticules d'or formées in situ dans les films de polymère, en faisant varier le flux du rayonnement solaire. En parallèle de ces travaux expérimentaux, une approche semi-analytique combinant une description des matériaux en termes de milieux effectif à la méthode RCWA (Rigorous Coupled Wave Analysis), a été développée pour calculer les propriétés optiques des nanocomposites.
Author: Mouhamed Diouf
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De nombreux domaines, tels que le biomédical, la micro-fluidique ou l'optique quantique, sont demandeurs de nanoparticules présentant des propriétés optiques spécifiques. L'ablation laser en liquide, PLAL (Pulsed Laser Ablation induced in Liquid) est une méthode de synthèse permettant d'élaborer rapidement des nanoparticules dans une large gamme de matériaux, et donc de tester la conservation ou la modification des propriétés optiques originales identifiées dans certains matériaux lorsque l'on passe aux tailles nanométriques (scintillation, thermoluminescence, photo-stimulation, haut rendement de luminescence...). Dans ce travail de thèse la synthèse, la caractérisation optique et structurale de nanoparticules dopées a été développé. Différents types de matériaux ont été testés dont l'oxyde de gadolinium dopé, l'yttrium aluminium garnet (YAG), l'alumine etc. Cela a permis de montrer la faisabilité et la potentialité de cette technique d'élaboration sur différents matériaux. Par ailleurs un outil de diagnostic du plasma par spectroscopie optique résolue en temps a été mis en place afin de comprendre les processus des croissances des particules formées.
Author: Sylvie De Falco
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Pages : 167
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Author: Rami Mahfouz
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Pages : 272
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Nous avons élaboré des nanoparticules par ablation laser en milieux liquides, avec un laser YAG (λ = 532 nm, pulse : 10Hz, 8ns, 40mJ) focalisé sur des cibles métalliques (Ni, Pd, Au) et bimétalliques (Au75Ag25, Ni75Pd25). Les caractéristiques physico-chimiques des nanoparticules formées ont été étudiées par ICP, TEM, EDX, UV-vis, XPS et PIXE. Dans le cas d'une cible de Ni dans l'eau des nanoparticules NiO, dont la taille diminue avec le temps d'ablation laser, ont été obtenues. L'effet du solvant sur les caractéristiques des nanoparticules a été étudié pour le Pd (eau et toluène) et l'Au (eau et MCH). Dans le cas du Pd, les particules obtenues dans l'eau présentent la structure cfc attendue ; celles obtenues dans le toluène ont une structure différente et sont souvent enrobées de carbone. Ceci est parfois le cas pour les plus grosses particules d'Au synthétisées dans le MCH. Les colloïdes de Pd déposés sur α-Al2O3 ont été testés dans l'oxydation totale du méthane. Les colloïdes d'or dans le MCH, testés dans l'époxydation du trans-stilbène, ont montré une bonne activité et une très bonne sélectivité en époxyde des plus petites particules d'or non supportées. Dans le cas des bimétalliques, nous avons obtenu des nanoparticules Au-Ag de composition identique à celle de la cible ; pour Ni-Pd, les particules obtenues sont homogènes en composition, mais celle-ci varie en fonction du temps d'ablation, et tend vers la composition nominale de la cible pour les plus forts temps. En conclusion, l'ablation laser en milieu liquide s'avère prometteuse pour obtenir des nanoparticules en solution, qui peuvent trouver des applications en catalyse, en particulier en milieu liquide
Author: Jean-Philippe Sylvestre
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Pages : 238
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Author: Sébastien Rives
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Pages : 168
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D’une part, la structure d’agrégats de cobalt a été cherchée par des simulations de dynamique moléculaire du procédé de croissance d’agrégats isolés dans une phase gazeuse. Les agrégats sont construits atome par atome à partir d’un germe de 6 atomes jusqu’à une taille de 600 atomes. Les résultats de simulation sont confrontés à l’expérience notamment la réduction du paramètre de maille avec la taille de l’agrégat. En outre, un modèle mathématique simple a été proposé pour calculer l’énergie potentielle des atomes selon leur position dans l’agrégat. Ensuite, des simulations d’agrégations ont été mises en oeuvre pour déterminer le taux de nucléation de monomères de cobalt ainsi que l’occurrence des deux différents régimes de croissance d’agrégats : nucléation ou coalescence. D’autre part, des nanoparticules métalliques (argent, cobalt) ont été synthétisées par ablation laser sous liquide (eau, éthanol). L’état de surface des cibles de cobalt a été étudiée au microscope électronique à balayage pour différentes fluences du laser ainsi que pour différents types de solvant (eau ou éthanol) permettant ainsi de discriminer entre les deux modes d’ablation de matière par ablation laser sous liquide (LAL) : la vaporisation thermique des espèces atomiques de la surface ou l’éjection explosive induite thermiquement de gouttelettes fondues. La structure et la distribution en taille des colloïdes ont été recherchées au microscope électronique en transmission, les particules obtenues sont partiellement oxydées en CoO dans l’eau et en Co3O4 dans l’éthanol. De plus l’absorption de la suspension obtenue a été mesurée entre 200 et 1100 nm. Les colloïdes obtenus dans l’éthanol ont été enrobés de silice par un protocole de la méthode de Stöber permettant d’obtenir des billes de silice de 400 nm de diamètre avec un coeur constitué de nanoparticules de cobalt. Enfin, les propriétés optiques de suspensions de nanoparticules d’argent dans l’eau ou l’éthanol ont été investiguées par la recherche du pic de résonance plasmon par spectrométrie d’absorption ainsi que par l’examen des pics d’émission en spectrométrie de fluorescence.
Author: Guillaume Clair
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Pages : 157
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Ce travail présente une étude originale de l'interaction laser-matière en régime nanoseconde à l'aide d'une double approche expériences-modélisation numérique. L'approche expérimentale vise à caractériser les plasmas produits par laser et l'empreinte laissée par le faisceau laser sur la cible. L'approche numérique s'appuie sur un modèle 1D qui permet de décrire le chauffage de la cible par le laser, l'ablation de matière et la formation d'un plasma dans cette matière ablatée dûe à l'interaction avec le laser. Des comparaisons des résultats obtenus par les deux approches permettent d'évaluer le degré de précision des résultats issus du modèle. Ces comparaisons se limitent aux 100 premières nanosecondes d'expansion du plasma. Nous montrons ainsi que le modèle décrit assez bien l'écrantage du faisceau laser par le plasma, l'expansion du plasma et la propagation de l'onde de choc dans le gaz ambiant. De plus, les valeurs des seuils d'ablation et de formation du plasma sont calculées avec une bonne précision. En revanche, des écarts sont constatés pour la modélisation des processus d'interaction entre le laser et la cible. Le degré de précision du modèle est au final suffisamment bon pour nous permettre d'étudier précisément l'effet du gaz ambiant sur les propriétés et la dynamique du plasma.
Author: Majid Rashidi Huyeh
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Pages : 235
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Les matériaux nanocomposites constitués de nanoparticules de métaux nobles en matrice diélectrique possèdent des propriétés optiques spécifiques liées à la résonance de plasmon de surface (RPS). En particulier, ils présentent d'importantes non-linéarités d’ordre 3, que l’on mesure généralement en utilisant un laser impulsionnel. Cela engendre alors différents phénomènes thermiques induisant la modification des propriétés optiques. Après avoir examiné la réponse optique des métaux nobles, de nanoparticules métalliques, puis de matériaux nanocomposites, nous entreprenons l’étude théorique et expérimentale de leurs propriétés thermo-optiques. Nous démontrons que la RPS y joue un rôle important. Nous développons alors une approche numérique permettant de déterminer la dynamique des températures dans ces matériaux sous excitation laser pulsée. Enfin, nous nous penchons sur l’influence des effets thermiques sur la réponse optique non-linéaire de nanocomposites et leur dynamique de relaxation.
