Études et caractérisations de couches minces de semi-conducteurs nanostructurés dopés et non dopés en vue de leur utilisation pour la dépollution des eaux PDF Download

Author: Tomkouani Kodom
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Languages : fr
Pages : 196

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Book Description
Ce présent mémoire a porté sur l'étude et la caractérisation des couches minces de quelques photocatalyseurs non dopés et dopés à l'azote et ou avec le fluor ou le soufre. Les qualités photocatalytiques de l'oxyde de titane sont limitées par sa large bande interdite de 3,2 eV. Le dopage vise une plus grande sensibilisation du matériau obtenu. Il a été réalisé par la méthode hydrothermale en ce qui concerne le dioxyde de titane (P25) (TiO2 et TiO2-N). Le dioxyde de titane a été également synthétisé par la méthode sol gel. Le dopage à l'azote a été réalisé dans les deux cas en utilisant le chlorure d’ammonium comme précurseur d’azote. La synthèse par précipitation d'autres photocatalyseurs (TiOxNyFz) a été également réalisée. Les couches minces sont préparées par la technique d'électrophorèse ou par la technique « doctor blade ». L'analyse par DRX indique que la phase anatase est dominante. La spectroscopie UV-Visible et la spectroscopie d'action montrent une plus importante sensibilisation des matériaux dopés pouvant absorber jusqu’aux environs de 500 nm. L'analyse thermogravimétrique montre une stabilité induite due à la présence de l'azote dans les photocatalyseurs sol gel et la spectroscopie infrarouge indique l’existence de l'azote par la bande de vibration N-H ou N-O à 1431 cm-1. La voltampérométrie et la chronoampérométrie ont été utilisées pour mettre en évidence la photoactivité de ces matériaux. L'augmentation du taux de dopage entraine une diminution du photocourant. Le mécanisme par lequel le dopage induit une sensibilisation dans le domaine visible a été étudié via la spectroscopie d'impédance électrochimique et la variation du potentiel de circuit ouvert sous illumination. Le potentiel de bande plate et la densité de donneurs sont calculés. Le dopage induit un déplacement positif du potentiel de bande plate et une augmentation des densités de donneurs majoritaires. Ainsi, les impuretés créeraient des niveaux énergétiques au dessus de la bande de valence et ces états énergétiques sont responsables de l'absorption des photons de plus faible énergie que 3,2 eV. Cependant ces états énergétiques introduits par les impuretés agissent aussi comme des centres de recombinaison et diminuent le photocourant. La photoactivité de TiO2 (P25), TiO2-N (P25), TiO2 sol gel et de TiO2-xNx-1 sol gel (TiO1,86N0,14) déposés sur acier inoxydable 304L a été étudiée pour la photodégradation des colorants Reactive Black 5 et Reactive Orange 16 dans un réacteur de laboratoire. Sous la lumière UV, les couches de TiO2 (P25) et TiO2-N (P25) d'une part, de TiO2 sol gel et TiO2-xNx-1 sol gel d'autre part, ont des activités similaires. Cependant, dans le domaine visible, les photocatalyseurs dopés permettent mieux une décoloration des colorants et ce comportement confirme les propriétés photoélectrochimiques et physicochimiques rapportées dans ce mémoire de thèse. Le pH et la concentration en peroxyde d'hydrogène du milieu réactionnel ont été étudiés. Pour une concentration de 16,1 μmol/L du colorant le domaine de pH qui s'étend de 2,1 au pH libre de la solution du colorant est assez favorable pour la photooxydation des colorants réactifs utilisés. L'ajout du peroxyde d'hydrogène au mélange réactionnel accélère la vitesse de dégradation des colorants. Enfin, les mesures du potentiel de surface des photocatalyseurs, au cours des tests de photodégradation, ont permis de montrer aussi l'existence d'un décalage positif des potentiels pour les matériaux dopés à l'azote.