Etude experimentale et theorique de la suceptibilite optique non lineaire de generation de troisieme harmonique du cristal de para-aminobenzotrile PDF Download
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Author: Luc Moog
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Author: Luc Moog
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Author: Luc Moog (auteur en optique optoélectronique).)
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Dans ce memoire, nous avons etudie le triplage de frequence optique (generation de troisieme harmonique) sur un cristal organique de 4-aminobenzonitrile (abn) constitue de molecules de type donneur/accepteur. Dans un premier temps, nous avons fait croitre des cristaux massifs d'abn (quelques millimetres d'epaisseur) par une technique classique de bridgman et des cristaux minces d'abn (quelques dizaines de microns) par une technique de croissance rarement employee pour les cristaux organiques: la sublimation sous gaz inerte. Ces deux methodes ont donne des cristaux permettant de faire des experiences d'optique non lineaire. Dans un second temps, des mesures de generation de troisieme harmonique par franges de maker a la longueur d'onde de 1,064 microns pour le fondamental, couplees a des calculs de vecteurs de poynting, nous ont permis d'etudier le tenseur de susceptibilite de generation de troisieme harmonique. Nous avons ainsi obtenu des informations sur quatre coefficients de ce tenseur. Dans un troisieme temps, nous avons montre que la susceptibilite ne peut pas etre representee par le modele du gaz oriente avec une hyperpolarisabilite dominee par l'element tensoriel le long du grand axe de la molecule. De plus, une modelisation des susceptibilites en phase cristalline et des hyperpolarisabilites en solution prenant en compte neuf etats electroniques de la molecule d'abn ne permet pas de retrouver les valeurs experimentales
Author: LUC.. MOOG
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Pages : 208
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DANS CE MEMOIRE, NOUS AVONS ETUDIE LE TRIPLAGE DE FREQUENCE OPTIQUE (GENERATION DE TROISIEME HARMONIQUE) SUR UN CRISTAL ORGANIQUE DE 4-AMINOBENZONITRILE (ABN) CONSTITUE DE MOLECULES DE TYPE DONNEUR/ACCEPTEUR. DANS UN PREMIER TEMPS, NOUS AVONS FAIT CROITRE DES CRISTAUX MASSIFS D'ABN (QUELQUES MILLIMETRES D'EPAISSEUR) PAR UNE TECHNIQUE CLASSIQUE DE BRIDGMAN ET DES CRISTAUX MINCES D'ABN (QUELQUES DIZAINES DE MICRONS) PAR UNE TECHNIQUE DE CROISSANCE RAREMENT EMPLOYEE POUR LES CRISTAUX ORGANIQUES: LA SUBLIMATION SOUS GAZ INERTE. CES DEUX METHODES ONT DONNE DES CRISTAUX PERMETTANT DE FAIRE DES EXPERIENCES D'OPTIQUE NON LINEAIRE. DANS UN SECOND TEMPS, DES MESURES DE GENERATION DE TROISIEME HARMONIQUE PAR FRANGES DE MAKER A LA LONGUEUR D'ONDE DE 1,064 MICRONS POUR LE FONDAMENTAL, COUPLEES A DES CALCULS DE VECTEURS DE POYNTING, NOUS ONT PERMIS D'ETUDIER LE TENSEUR DE SUSCEPTIBILITE DE GENERATION DE TROISIEME HARMONIQUE. NOUS AVONS AINSI OBTENU DES INFORMATIONS SUR QUATRE COEFFICIENTS DE CE TENSEUR. DANS UN TROISIEME TEMPS, NOUS AVONS MONTRE QUE LA SUSCEPTIBILITE NE PEUT PAS ETRE REPRESENTEE PAR LE MODELE DU GAZ ORIENTE AVEC UNE HYPERPOLARISABILITE DOMINEE PAR L'ELEMENT TENSORIEL LE LONG DU GRAND AXE DE LA MOLECULE. DE PLUS, UNE MODELISATION DES SUSCEPTIBILITES EN PHASE CRISTALLINE ET DES HYPERPOLARISABILITES EN SOLUTION PRENANT EN COMPTE NEUF ETATS ELECTRONIQUES DE LA MOLECULE D'ABN NE PERMET PAS DE RETROUVER LES VALEURS EXPERIMENTALES
Author: Yassine Benachour
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Pages : 150
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Ce travail de thèse constitue une contribution théorique et expérimentale aux études sur les cristaux photoniques et leur utilisation en optique non linéaire. Les cristaux photoniques sont des matériaux artificiels présentant des périodicités d'indice de réfraction à l'échelle de la longueur d'onde dans une, deux ou trois directions de l'espace. En contrôlant les paramètres physiques de ces structures (périodicité, motifs, facteur de remplissage...), il est possible de réaliser une véritable ingénierie des propriétés dispersives de la matière. Dans ce travail, nous étudions les propriétés de dispersion anormales et uniques de ces cristaux photoniques afin de les utiliser dans des structures en matériaux présentant de grandes non linéarités optiques. Un important travail de modélisation pour déterminer la distribution du champ électromagnétique dans des structures 1D d’épaisseur limitée a été effectué. Nous avons défini un indice effectif global à partir duquel on peut raisonner facilement pour déterminer les conditions d’accord de phase nécessaires à l'obtention d'interactions non linéaires du second ordre efficaces. Une généralisation de ces calculs à des structures planaires (1,5D) nous a permis de dimensionner une structure guidante gravée dans une couche de GaN déposée sur saphir, matériau très prometteur, pour l'exaltation de la génération de la seconde harmonique : une ébauche de réalisation est présentée. D'autre part, nous avons caractérisé par des techniques non destructives de couplage par la surface, des cristaux photoniques 2D réalisés dans des substrats de SOI. Les techniques utilisées sont l’ellipsométrie spectroscopique et la spectrométrie infrarouge à transformée de Fourier (s-FTIR). ). Aux grandes longueurs d’ondes nous avons observé que ces cristaux photoniques se comportaient comme des matériaux homogènes isotropes dans le plan des couches, ce qui nous a permis de leur affecter, avec une grande précision, un indice moyen, d'où il est possible de remonter au facteur de remplissage : ces méthodes pourront donc être utilisées pour vérifier le remplissage des trous de telles structures par des matériaux optiquement actifs. Elles nous ont également permis de tracer des courbes de dispersion expérimentalement. Les résultats obtenus et l’analyse des conditions aux limites zone gravée/zone non gravée ont de plus permis de mettre en évidence les modes des cristaux photoniques situés sous le cône de lumière et supposés jusqu’ici invisibles en optique diffractive. Les techniques de couplage par la surface, précises et non destructives mises au point permettent donc de déterminer les conditions expérimentales les meilleures pour observer des effets non linéaires renforcés ainsi qu’une caractérisation macroscopique in-situ de cristaux photoniques lors d’un procès de fabrication ou de modification d’un des matériaux constitutifs.
Author: Audrey Dot
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Ce travail porte sur l'étude de la cohérence entre champs triplets générés par interaction non linéaire d'ordre trois. Un protocole indirect, basé sur l'étude du champ issu de la somme de fréquences des champs triplets dans un cristal non linéaire a été envisagé. Une modélisation théorique en formalisme quantique de l'évolution des champs, de leur génération à leur recombinaison, a été développée, donnant lieu à une recherche exhaustive des signatures de corrélations susceptibles d'émerger de notre protocole. Les expériences menées, à savoir la génération non linéaire bi-stimulée et la recombinaison des champs ainsi générés, sont en accord avec notre modèle théorique et permettent de mettre en évidence le masquage des corrélations entre les champs dans ce régime fortement injecté, ces corrélations étant contenues dans les fluctuations quantiques, alors négligeables, des opérateurs champs. Le calcul théorique prédit une signature de corrélations fortes entre les photons triplets dans la cas d'un génération par fluorescence paramétrique, et plus faible dans le cas d'une génération mono-stimulée.
Author: Izabela Fuks
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Pages : 139
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Ce travail de thèse est consacré aux études théoriques et expérimentales des effets optiques non linéaires du troisième ordre dans de nouveaux matériaux à conjugaison électronique élevée. Ces études concernent en particulier des fullerènes modifiés, des polyènes linéaires ainsi que des composés ramifés [i.e. ramifiés] oligothienylenovinylènes. La partie expérimentale est consacrée à une description des techniques utilisées pour la détermination des propriétés optiques non linéaire. Nous avons démontré une bonne corrélation entre les structures chimiques (type de liaisons, l'influence de la dimensionnalité) des composés étudiés et leur réponse non linéaire du troisième ordre. Un bon accord entre les résultats expérimentaux et les simulations est obtenu. Ce travail présente une étude assez complète sur les propriétés non linéaires des molécules choisies et nouvellement synthétisées. Il s'agit d'une contribution à la fois importante et utile dans le domaine des matériaux fonctionnels. L'originalité de ce travail consiste surtout en un choix original des composés suivant leur potentialité d'application en optique non linéaire telles que mémoires optiques, la commutation tout optique et la limitation optique.
Author: Mohamed Lazoul
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Pages : 160
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Le but de ce travail est de proposer de nouvelles solutions basées sur l’optique non linéaire pour réaliser des sources de lumière cohérente multilongueurs d’onde flexibles et hautement efficaces. On s’intéresse plus particulièrement à la génération paramétrique optique dans les cristaux photoniques non linéaires de second ordre. En premier lieu nous avons étudié la génération paramétrique avec quasi-accord de phase non colinéaire dans les cristaux PPLT-1D. Nous nous sommes intéressés aux mécanismes d’accord de phase ainsi que les longueurs d’onde générées en fonction des paramètres du cristal photonique. Le deuxième volet de ce travail, est consacré à l’étude de la génération et de l’oscillation paramétrique optique dans les cristaux photoniques non linéaires à deux dimensions PPLT-2D. Ces architectures, riches en vecteurs de réseau réciproque, permettent de réaliser plusieurs quasi-accords de phase non colinéaires simultanément. L’emploi des structures 2D pour la réalisation d’oscillateurs paramétriques optiques est une solution très prometteuse pour la réalisation de sources optiques cohérentes multilongueurs d’onde efficaces.
Author: Olivier Doclot
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Author: GERMAIN.. PUCCETTI
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L'ETUDE, EN OPTIQUE NON LINEAIRE, DE STRUCTURES MOLECULAIRES CONSTITUE UNE ETAPE ESSENTIELLE DANS LE PROCESSUS D'ELABORATION DE MATERIAUX ORGANIQUES. DIFFERENTES FAMILLES DE MOLECULES TELLES QUE A TRANSFERT DE CHARGE RESTREINT (COMPOSES POLY-SILICIES ET POLY-NAPHTYLES), DES COMPLEXES ORGANOMETALLIQUES, ONT ETE ETUDIEES POUR LEURS PROPRIETES NON LINEAIRES DU SECOND ORDRE (POLARISABILITE ). L'INFLUENCE DE LA NATURE ELECTRO-ACTIVE DES SUBSTITUANTS ET DE LA LONGUEUR DE CONJUGAISON SUR L'HYPERPOLARISABILITE DU SECOND ORDRE Y A ETE INVESTIE DANS LE CAS DES COMPOSES POLYENIQUES ET LES RESULTATS DISCUTES EN TERMES DE MODELE A TROIS NIVEAUX. AUCUN EFFET DE SATURATION DE L'HYPERPOLARISABILITE A TRES LONGUE CHAINE, TEL QUE PREVU PAR LES CALCULS DE MODELISATION THEORIQUES, N'EST OBSERVE A LONGUE CHAINE DE CONJUGAISON. LA POSSIBILITE D'APPLIQUER UN CHAMP ELECTRIQUE SUR PLUSIEURS NOUVELLES MATRICES SOL-GELS A ETE DEMONTREE PAR L'ORIENTATION DE MOLECULES POLAIRES DISSOUTES DANS LE MILIEU. DES MESURES DE POLARISABILITES DU SECOND ORDRE DE CHROMOPHORES ORGANIQUES DISSOUS DANS DIFFERENTES MATRICES SOL-GELS SONT PRESENTEES. LE DOPAGE PAR UNE MOLECULE DE COLORANT LASER, 1,1,3,3,3,3-HEXAMETHYL-INDOTRICARBOCYANINE IODATE: HITC, BIEN CONNUE POUR SES PROPRIETES DE FLUORESCENCE ET SA GRANDE POLARISABILITE DU TROISIEME ORDRE, A MONTRE UNE SENSIBILITE DE LA STRUCTURE A L'ACIDITE RESIDUELLE DU MILIEU. EN TROISIEME LIEU LA CARACTERISATION SYSTEMATIQUE EN OPTIQUE NON LINEAIRE QUADRATIQUE D'UN CRISTAL MOLECULAIRE, LE 5-NITROURACILE, QUADRATIQUE EST PRESENTEE. CE TRAVAIL MET EN EVIDENCE UNE TRANSPARENCE ETENDUE VERS LE BLEU (JUSQU'A 410 NM) COMBINEE A UN COEFFICIENT D#1#4 DE 8.7 PM/V (A 1.06 MM) ET A DES SEUILS DE DOMMAGE TRES ELEVES (>1 GW/CM#2 A 532 NM). L'EXCELLENTE STABILITE CHIMIQUE ET PHOTOCHIMIQUE DU MATERIAU AINSI QUE LA POSSIBILITE D'OBTENIR DES MONOCRISTAUX DE TAILLE IMPORTANTE (52015 MM#3) EN FONT UN TRES BON CANDIDAT POUR LE DOUBLEMENT EFFICACE DE FREQUENCE OU LA GENERATION D'EFFETS PARAMETRIQUES
Author: Valeria Califano
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Pages : 322
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L'induction de l'anisotropie dans les verres permet le développement de matériaux optiquement non linéaires pour la génération de seconde harmonique. L'intérêt principal réside dans les avantages que les matériaux vitreux présentent par rapport aux cristaux (mis en forme aisée, faible coût, large gamme de compositions et formes). Différentes techniques ont été utilisées pour induire l'anisotropie dans les verres: le ‘poling DC' (polarisation sous champ électrique continu) et la croissance de nanostructures respectivement sur des verres LBG (La2O3-B2O3-GeO2) et KNS (K2O-Nb2O5-SiO2). Utilisant la spectroscopie Raman et la diffusion des neutrons et des rayons X aux petits angles, nous avons mis en évidence la biréfringence et les effets d'anisotropie induits par le ‘poling' des verres LBG ainsi que des modifications dans les verres nanostructurés. Ces études offrent des perspectives nouvelles pour l'élaboration de matériaux vitreux présentant des propriétés optiques non linéaires
