Étude et mise en oeuvre des catalyseurs Co et Co+Ru/Al2O3 pour la synthèse de carburants diesel PDF Download
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Author: David Balloy
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ISBN:
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Languages : fr
Pages : 220
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Book Description
La synthèse de Fischer-Tropsch est une voie intéressante pour l'obtention de carburants diesel propres. En effet, l'hydrogénation du monoxyde de carbone sur des catalyseurs à base de cobalt peut produire des alcanes de longue chaine carbonée. Le but de ce travail a été de comprendre le fonctionnement de cette réaction afin de pouvoir orienter la sélectivité des catalyseurs Co/Al#2O#3 vers la coupe souhaitée (C#1#0-C#2#0). Les principaux paramètres étudiés ont été les conditions opératoires, la teneur en cobalt, la texture du support et l'ajout d'un promoteur : le ruthénium. Les catalyseurs Co/Al#2O#3 plusieurs séries de catalyseurs Co/Al#2O#3, contenant entre 8 et 30% de cobalt, ont été préparées par l'imprégnation d'alumines de textures différentes. Avant d'être soumis au test catalytique de la synthèse de Fischer-Tropsch, ces solides ont fait l'objet de caractérisations physico-chimiques, à différents stades de la préparation, au moyen d'un grand nombre de techniques d'analyses (mesure d'aire spécifique, porosimétrie, thermogravimétrie, ATD, DRX, SPX, UV, MEB, magnétisme). La texture des supports influence la répartition et la réductibilité de la phase active du catalyseur. Une relation linéaire entre le degré de réduction et le coefficient de propagation de chaine () a pu être mise en évidence. De plus, il semble qu'en absence de réactions secondaires la sélectivité soit limitée à une valeur maximale. Dans le but d'optimiser la production de carburant diesel, il est donc important de contrôler les réactions secondaires, afin de favoriser la réinsertion des oléfines tout en limitant l'effet néfaste de l'hydrogénolyse. Les catalyseurs Co+Ru/Al#2O#3 il ressort de l'étude des catalyseurs bimétalliques Co+Ru que le choix des précurseurs est très important. En effet, la présence résiduelle de chlore provenant de l'emploi du chlorure de ruthénium est néfaste à l'activité et la sélectivité en produits lourds des catalyseurs bimétalliques. Par contre, les catalyseurs à base de cobalt dopes avec du ruthénium ex-nitrosyle nitrate voient leurs performances s'améliorer. En effet, la chimisorption de l'hydrogène est grande sur Ru ; elle facilite l'obtention et la régénération des sites catalytiques qui restent principalement les atomes de cobalt métallique.
Author: David Balloy
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Languages : fr
Pages : 220
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Book Description
La synthèse de Fischer-Tropsch est une voie intéressante pour l'obtention de carburants diesel propres. En effet, l'hydrogénation du monoxyde de carbone sur des catalyseurs à base de cobalt peut produire des alcanes de longue chaine carbonée. Le but de ce travail a été de comprendre le fonctionnement de cette réaction afin de pouvoir orienter la sélectivité des catalyseurs Co/Al#2O#3 vers la coupe souhaitée (C#1#0-C#2#0). Les principaux paramètres étudiés ont été les conditions opératoires, la teneur en cobalt, la texture du support et l'ajout d'un promoteur : le ruthénium. Les catalyseurs Co/Al#2O#3 plusieurs séries de catalyseurs Co/Al#2O#3, contenant entre 8 et 30% de cobalt, ont été préparées par l'imprégnation d'alumines de textures différentes. Avant d'être soumis au test catalytique de la synthèse de Fischer-Tropsch, ces solides ont fait l'objet de caractérisations physico-chimiques, à différents stades de la préparation, au moyen d'un grand nombre de techniques d'analyses (mesure d'aire spécifique, porosimétrie, thermogravimétrie, ATD, DRX, SPX, UV, MEB, magnétisme). La texture des supports influence la répartition et la réductibilité de la phase active du catalyseur. Une relation linéaire entre le degré de réduction et le coefficient de propagation de chaine () a pu être mise en évidence. De plus, il semble qu'en absence de réactions secondaires la sélectivité soit limitée à une valeur maximale. Dans le but d'optimiser la production de carburant diesel, il est donc important de contrôler les réactions secondaires, afin de favoriser la réinsertion des oléfines tout en limitant l'effet néfaste de l'hydrogénolyse. Les catalyseurs Co+Ru/Al#2O#3 il ressort de l'étude des catalyseurs bimétalliques Co+Ru que le choix des précurseurs est très important. En effet, la présence résiduelle de chlore provenant de l'emploi du chlorure de ruthénium est néfaste à l'activité et la sélectivité en produits lourds des catalyseurs bimétalliques. Par contre, les catalyseurs à base de cobalt dopes avec du ruthénium ex-nitrosyle nitrate voient leurs performances s'améliorer. En effet, la chimisorption de l'hydrogène est grande sur Ru ; elle facilite l'obtention et la régénération des sites catalytiques qui restent principalement les atomes de cobalt métallique.
Author: Davina Gnamien-Bla Messou
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Languages : fr
Pages : 0
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La biomasse végétale (source de carbone renouvelable) peut être utilisée pour fabriquer des carburants liquides et produits de base pour la chimie. Ainsi depuis environ une dizaine d'années, se développe le procédé APHDO (Aqueous Phase HydroDeOxygenation) de transformation directe en phase aqueuse de polyols d'origine lignocellulosique (comme le sorbitol) en alcanes valorisables (C5-C6). Ce procédé repose sur une catalyse hétérogène bifonctionnelle métal/acide et fait intervenir des ruptures compétitives de liaisons C-C et C-O. L'objectif de la thèse est de mettre au point des systèmes bimétalliques supportés actifs et sélectifs pour la transformation du sorbitol en hexane. La modification d'un catalyseur de référence Pt/SiO2-Al2O3 par ajout de Re, Ir, Pd, Rh et Ru est effectuée par trois techniques de synthèse : co-imprégnation, imprégnations successives et dépôt par réduction catalytique. Les performances des catalyseurs bimétalliques sont comparées à isoconversion de sorbitol à celles des catalyseurs monométalliques parents pour un test catalytique réalisé en autoclave, avec une solution aqueuse à 10% massique de sorbitol, à 240°C et 60 bar de pression totale sous H2. Les produits se répartissent en phase gaz (CO2, alcanes en C1-C6) et liquide (composés oxygénés). Le sorbitane et l'isosorbide sont majoritairement formés en phase liquide, le dernier étant un intermédiaire clé de la transformation du sorbitol dans cette étude. Les catalyseurs Pt-Ru/SiO2-Al2O3 s'avèrent les plus sélectifs pour la réaction, celui préparé par imprégnations successives conduisant à une plus forte proportion de C6 en phase gaz comparé aux deux monométalliques Pt/SiO2-Al2O3 et Ru/SiO2-Al2O3.
Author: Pascal Blanchard
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Languages : fr
Pages : 174
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LA DESULFURATION PROFONDE DES CHARGES PETROLIERES EST UNE ETAPE INDISPENSABLE POUR L'OBTENTION DE GAZOLES REPONDANT AUX NOUVELLES NORMES ANTIPOLLUTION. POUR DIMINUER LES TENEURS EN COMPOSES SOUFRES, IL EST NECESSAIRE D'AMELIORER LA FORMULATION DES CATALYSEURS ACTUELS COMO/AL#2O#3. CES CATALYSEURS SONT EN GENERAL PREPARES PAR IMPREGNATION A SEC D'UNE SOLUTION AQUEUSE DE MO ET CO SUR UNE ALUMINE GAMMA. DANS CE TRAVAIL, DEUX VOIES ONT ETE CHOISIES. LA PREMIERE PARTIE PROPOSE UNE NOUVELLE METHODE DE SYNTHESE DE CES CATALYSEURS QUI PERMET, GRACE A L'AJOUT D'UN AGENT COMPLEXANT (ETHYLENEDIAMINE) DANS LA SOLUTION D'IMPREGNATION, DE PREPARER DES CATALYSEURS A HAUTE TENEUR EN MOLYBDENE (5,2 AT/NM#2) EN EVITANT LA FORMATION D'OXYDES MASSIQUES TELS MOO#3, COMOO#4 ET CO#3O#4 ET EN AUGMENTANT AINSI L'ACTIVITE PAR GRAMME DE CATALYSEUR. LA DEUXIEME PARTIE CONCERNE L'EFFET DE L'INTRODUCTION D'ELEMENTS DOPANTS SUR LE SYSTEME COMO/AL#2O#3. LES TROIS DOPANTS PROPOSES ONT PERMIS D'AUGMENTER L'ACTIVITE EN HDS DES GAZOLES. LES ETUDES PHYSICOCHIMIQUES DE LA GENESE DES PHASES ACTIVES ONT PERMIS UNE CORRELATION AVEC L'AUGMENTATION DES ACTIVITES OBSERVEES
Author: Ahmed Belasri
Publisher: Springer Nature
ISBN: 9811554447
Category : Technology & Engineering
Languages : en
Pages : 659
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This book highlights peer reviewed articles from the 1st International Conference on Renewable Energy and Energy Conversion, ICREEC 2019, held at Oran in Algeria. It presents recent advances, brings together researchers and professionals in the area and presents a platform to exchange ideas and establish opportunities for a sustainable future. Topics covered in this proceedings, but not limited to, are photovoltaic systems, bioenergy, laser and plasma technology, fluid and flow for energy, software for energy and impact of energy on the environment.
Author: Maryam Safariamin
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Languages : fr
Pages : 312
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Dans cette étude, la réaction de reformage du méthane par le CO2 a été étudiée en présence de catalyseurs à base de ruthénium et cuivre déposés sur Al2O3, CeO2 et oxydes binaires CeO2-Al2O3 ainsi que oxyde mixtes issus de précurseurs hydrotalcites. Le but de ce travail est la réduction des gaz à effet de serre (CH4 + CO2) afin d’obtenir le gaz de synthèse (H2 + CO) qui sera utilisé pour différentes applications dont l’énergie propre. Les catalyseurs ont été préparés par imprégnation à sec et caractérisés par différentes méthodes physico-chimique (BET, DRX, IR-FT, UV-Visible, TPR, ATD/TG et RPE) afin de dégager des corrélations entre leurs propriétés physico-chimique et leurs performances catalytiques. Les influences sur l’activité catalytique des différentes conditions et du prétraitement des solides ont été étudiées. La production d'hydrogène est fortement influencée par la nature de la phase métallique et des supports utilisés. Il est remarquable que les deux types de catalyseurs (Ru et Cu/support) n’ont pas des activités similaires pour la réaction étudiée. Les catalyseurs à base de ruthénium sont beaucoup plus actifs que ceux à base de cuivre. Les hydrotalcites se sont montrés performant pour la réaction de reformage, mais ils produisent une grande quantité du coke qui désactive facilement le catalyseur. Parmi tous les catalyseurs étudiés, le solide contenant 5% de RuO2 sur le support d’oxydes binaires CeO2-Al2O3 s'est avéré le plus actif et le plus stable. L’importante réactivité de ce catalyseur est associée d’une part à la bonne dispersion des espèces de ruthénium métallique et d’autre part à la très faible quantité de coke observé sur le catalyseur après 14 jours de vieillissement.
Author: Hammou AHLAFI
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Category :
Languages : fr
Pages : 210
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Author: Aurélien Flura
Publisher:
ISBN:
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Languages : fr
Pages : 402
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Les moteurs Diesels connaissent un intérêt récent tout particulier car ils rejettent moins de CO2 que les moteurs essences à puissance égale, du fait qu'ils travaillent en "mélange pauvre", i.e. en excès d'oxygène. Ils présentent cependant l'inconvénient de former des NOx (NO et NO2), qui sont des polluants difficilement réductibles en azote en milieu oxydant. L'objectif de cette thèse est de proposer un catalyseur actif en réduction des NOx par l'éthanol (EtOH-SCR) à 200°C, qui est la température moyenne d'un échappement de moteur Diesel. Afin de répondre à cette problématique, un catalyseur connu pour être actif à 300°C en EtOH-SCR a été choisi : Ag/Al2O3. La première partie de ce manuscrit détaille les modifications apportées au catalyseur de référence (Ag/Al2O3) afin d'élargir sa fenêtre d'activité vers les basses températures. Le support alumine a été modifié par des ajouts de métaux de transition (Mn, Fe, Ti, Zn), puis un second métal a été ajouté en plus de l'argent sur Al2O3 (Ru, Ir, Cu, Co, Gd, In et Sc). Cette partie montre que l'activité des catalyseurs de type Ag/Al2O3 est limitée jusqu'à 300°C : le maximum de conversion des NOx en azote (34%) est obtenu avec le catalyseur modifié avec le ruthénium Ag-Ru(0,5%pds)/Al2O3. Les parties suivantes tentent d'expliquer pourquoi l'activité de ces catalyseurs est limitée à basse température. L'éthanol se transforme en acétaldéhyde et éthylène (entre autre) au cours de la réaction de réduction des NOx. Ces deux produits peuvent réagir avec les NOx pour conduire à la formation d'azote, mais la réaction de SCR avec l'acétaldéhyde ne débute qu'à 300°C, tandis que celle avec l'éthylène débute à 550°C. Seule la réaction entre l'éthanol et NO conduit à la formation d'azote avant 300°C. Il est finalement montré que cette réaction est limitée à 150°C par l'activation de l'éthanol sur les paires acides-bases de l'alumine, qui apparaissent par déshydratation de Al2O3 à environ 250°C. La réaction est ensuite limitée à 250°C car les nitrates réagissent difficilement avec l'éthanol pour former N2 avant 300°C. Au dessus de 300°C, il est montré que la formation d'azote est en compétition avec celle de NH3.
Author: Mathias Barreau
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Languages : fr
Pages : 0
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La Réduction Catalytique Sélective des NOx par NH3 est un procédé efficace de dépollution des gaz. Cependant, pour une application sur véhicules Diesel, l'activité à basse température (175-250°C, phase de démarrage du véhicule) reste limitée. De plus, les catalyseurs de NH3-SCR sont sensibles au rapport NO2/NOx, avec un optimum pour NO2/NOx = 0,5. Or, à basse température, la proportion de NO2 est faible car le catalyseur d'oxydation (DOC) placé en amont est également peu actif. L'éthanol (EtOH) est un autre réducteur possible, principalement avec des catalyseurs Ag/Al2O3. Ce système présente également d'une activité limitée à basse température, bien que l'oxydation de EtOH s'accompagne de la formation de NO2. Dans ces travaux, l'association de EtOH et NH3 pour la SCR de NO sur catalyseur Ag/Al2O3 a été étudié. Un effet de synergie a été obtenu, avec un gain important d'activité à basse température. Ce gain ne provient pas directement d'une réaction entre NH3 et EtOH ou ses sous-produits d'oxydation (CH3CHO, CO...), ni uniquement grâce à la réaction entre NO2 (formé par réaction de NO avec EtOH) et NH3. La caractérisation des espèces adsorbées par IRTF et des tests de (H2+NH3)-SCR ont permis de conclure que les espèces H*, provenant de la déshydrogénation de l'éthanol, réagissent avec les NOx pour conduire à des espèces HNOx très réactives avec NH3.Finalement, la mise en œuvre d'un double-lit (2%Ag/Al2O3 + catalyseur de NH3-SCR), afin d'utiliser NH3, NO et NO2 restants, a permis d'obtenir une conversion NOx comprise entre 46 et 95% entre 175 et 250°C. Ce système permet donc une conversion des NOx élevée à basse température en s'affranchissant du NO2 procuré par le DOC.
Author: Yann Halluin
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Languages : fr
Pages : 0
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Ce travail porte sur la preparation, la caracterisation et l'etude de catalyseurs supportes au ruthenium dans la reaction co+h#2, avec l'objectif de mieux comprendre le comportement de tels systemes dans l'obtention de produits oxygenes a partir du gaz de synthese. Nous avons depose le ruthenium sur des oxydes simples de metaux de transition : zro#2 tio#2, wo#3, moo#3, supports susceptibles de se reduire et donc de conduire a des interactions metal-support permettant de modifier les proprietes du ruthenium. Un support a ete choisi comme reference : al#2o#3. Nous avons pu montrer d'apres les resultats de thermogravimetrie et d'analyse spx que les supports zro#2, tio#2 et al#2o#3 ne sont pas reduits suite au traitement reducteur a 350c. Wo#3 et moo#3 sont partiellement reduits, moo#3 l'etant le plus. Lors de l'etude des catalyseurs dans la reaction co+h#2 sous 50 bar, apres un pretraitement sous h#2 dans un reacteur a flux continu (vvh=6000h#-#1, temperature entre 200c a 300c, rapport h#2/co=1,6 ou 2), on a observe que les catalyseurs supportes sur zro#2, tio#2 et al#2o#3 ne donnaient pas ou tres peu de produits oxygenes. Par contre ces derniers ont ete detectes sur ru/moo#3 et ru/wo#3 en plus grande quantite, ru/moo#3 donnant le plus d'alcools. Il doit exister une relation entre le degre de reduction de l'oxyde et la selectivite en produits oxygenes. Une etude plus approfondie sur ru/moo#3 a ete menee. Elle permet de conclure que ce dernier donne de meilleures performances autant en activite qu'en selectivite en produits oxygenes quand le support est calcine a 350c, la teneur en ruthenium de 1%, la temperature de reduction du catalyseur de 250c et la temperature de reaction proche de 200c. La necessite de la presence de molybdene reduit pour obtenir les alcools est evidente.
Author: Mostafa Nawdali
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Languages : fr
Pages : 167
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