Etude et mise en oeuvre de catalyseurs de type perovskite dans un procédé de dénoxification d'effluents gazeux, en présence d'oxygène PDF Download
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Author: Sandra Wisniewski
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 218
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Book Description
Ce travail a été effectué dans le cadre de la mise au point de procédés cataliques efficaces pour réduire la pollution atmosphérique induite par les oxydes d'azote (NOx), à partir de sources fixes. La réduction catalique sélective est le procédé le plus couramment utili¬sé sur site industriel. Il s'agit d'employer un réducteur approprié, l'ammoniac, pour réduire les NOx en présence d'oxygène. Cependant, l'utilisation de ce réactif présente un inconvénient majeur en raison de sa toxicité. L'originalité de ce travail est de proposer une réaction de dénitrification (DeN0x) propre, sans pollution induite, en utilisant le carbone comme agent réducteur (celui-ci est soit alimenté directement sous forme de noir de carbone, soit généré in situ sur le catalyseur, à l'aide d'un hydrocarbure) et un catalyseur appartenant à la famille des pérovskites. Les manganites au lanthane substituées par du cuivre en site B (Lao,8 Sro,2Mn1 Cuy03>; Oy(l) ont montré leur efficacité pour une telle réaction. La mise en forme du catalyseur, étape indispensable pour un usage industriel qui ne permet pas l'utilisation de solides pulvérulents, a été étudiée. Celle-ci a consisté à déposer le catalyseur sur un support céramique de type éponge, lui-même préalablement recouvert d'un wash-coat Ce02. Comme l'alimentation en noir de carbone et le contact entre le catalyseur et le noir de carbone sont particulièrement délicats, la génération de réactifs réducteurs carbonés a été réalisée par alimentation en propène sur un catalyseur fabriqué spécialement, constitué de pérovskite et d'alumine dopée au lanthane. De bonnes performances cataliques ont été obtenues grâce à ce catalyseur bifonctionnel.
Author: Sandra Wisniewski
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Languages : fr
Pages : 218
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Book Description
Ce travail a été effectué dans le cadre de la mise au point de procédés cataliques efficaces pour réduire la pollution atmosphérique induite par les oxydes d'azote (NOx), à partir de sources fixes. La réduction catalique sélective est le procédé le plus couramment utili¬sé sur site industriel. Il s'agit d'employer un réducteur approprié, l'ammoniac, pour réduire les NOx en présence d'oxygène. Cependant, l'utilisation de ce réactif présente un inconvénient majeur en raison de sa toxicité. L'originalité de ce travail est de proposer une réaction de dénitrification (DeN0x) propre, sans pollution induite, en utilisant le carbone comme agent réducteur (celui-ci est soit alimenté directement sous forme de noir de carbone, soit généré in situ sur le catalyseur, à l'aide d'un hydrocarbure) et un catalyseur appartenant à la famille des pérovskites. Les manganites au lanthane substituées par du cuivre en site B (Lao,8 Sro,2Mn1 Cuy03>; Oy(l) ont montré leur efficacité pour une telle réaction. La mise en forme du catalyseur, étape indispensable pour un usage industriel qui ne permet pas l'utilisation de solides pulvérulents, a été étudiée. Celle-ci a consisté à déposer le catalyseur sur un support céramique de type éponge, lui-même préalablement recouvert d'un wash-coat Ce02. Comme l'alimentation en noir de carbone et le contact entre le catalyseur et le noir de carbone sont particulièrement délicats, la génération de réactifs réducteurs carbonés a été réalisée par alimentation en propène sur un catalyseur fabriqué spécialement, constitué de pérovskite et d'alumine dopée au lanthane. De bonnes performances cataliques ont été obtenues grâce à ce catalyseur bifonctionnel.
Author: Valérie Duriez
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 260
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Book Description
Ce travail a pour objectif d'étudier la possibilité d'utiliser des oxydes de type perovskite comme catalyseurs pour l'élimination simultanée des suies et des oxydes d'azote issus des moteurs diesel. Les expérimentations sont menées en simulant la partie sèche des suies par du noir de carbone qui est intimement mélangé avec le catalyseur. Apres avoir situé le sujet dans une introduction générale, le premier chapitre présente les deux principaux polluants émis par un moteur diesel que sont les oxydes d'azote et les suies, et analyse les moyens permettant leur élimination séparée. Le deuxieme chapitre consiste en une bibliographie exhaustive des perovskites: propriétés structurales et thermodynamiques, méthodes de préparation et propriétés catalytiques. Le troisième chapitre est dévolu à l'expérimentation concernant la préparation et la caractérisation des catalyseurs (DRX, BET, dosages chimiques, IRTF, MEB, DTP). Le quatrième chapitre concerne le test catalytique et se divise en deux parties. La première correspond à la description du test: montage expérimental, moyens d'analyse, mode opératoire et définition de l'activité catalytique. Dans la seconde partie sont présentés les résultats obtenus lors d'un screening de nombreux catalyseurs testés en réduction de NOx par du noir de carbone en milieu réducteur puis les résultats obtenus sur quelques catalyseurs sélectionnés pour des essais en milieu oxydant. Un des résultats importants obtenus lors de cette étude est la mise en évidence de la possibilité d'utiliser le noir de carbone, en présence de catalyseur de type perovskite, pour réduire les oxydes d'azote. D'autre part, loin d'être inhibiteur, l'oxygène semble, au contraire, favoriser et accélérer la réaction, en particulier sur des catalyseurs au cuivre tel La0.8Sr0.2Mn0.5Cu0.5O3±λ de structure perovskite, ou tel La2CuO4, de structure K2NiF4 ; contrairement aux oxydes simples, les oxydes mixtes de cuivre sont stables dans les conditions de test. Cette étude permet de confirmer l'affinité du cuivre pour les réactions mettant en jeu les oxydes d'azote, déjà largement constatée en littérature. Malheureusement aucune corrélation n'a pu être mise en évidence entre l'activite catalytique des catalyseurs au cuivre et divers paramêtres liés au cuivre: structure de la matrice hôte, coordination et valence du cuivre...
Author: Wuryaningsih Sri Rahayu
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 172
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Book Description
La combustion catalytique des suies issues des moteurs Diesel, sur des catalyseurs à base de pérovskite ABO3 du type LaO,8Sr0,2MnO3 a été étudiée. L'activité a été évaluée à l'aide de l'analyse thermique ATD-ATG en utilisant des suies synthétiques (un mélange de 70 % de noir de carbone, 15 % d'huile de moteur et 15 % de gasoil), ou du noir de carbone seul. A l'aide d'une étude bibliographique nous avons, dans un premier chapitre, situé le sujet en abordant les principaux aspects du problème. Dans le deuxième chapitre nous avons préparé et testé une série de catalyseurs en introduisant une petite quantité de métal précieux (Pt, Pd ou Ru) et/ou un déficit de Mn dans le site B. Les meilleures performances sont obtenues par la pérovskite stoechiométrique dopée au Pd. Quelques paramètres pouvant influencer l'activité ont été examinés, à savoir : la méthode de préparation, la surface spécifique, le vieillissement et le rapport suies/phase active. Des mesures en ATD-ATG en régime isotherme ont été également faites. Cette technique a permis aussi de déterminer les paramètres cinétiques de la réaction. Les résultats sont enfin discutés et un mécanisme du type suprafacial a pu être proposé. Dans le dernier chapitre nous nous sommes intéressés à la recherche d'un support (wash-coat) permettant de déposer la pérovskite contenant du Pd sur un filtre de cordiérite ainsi qu'à la mise au point d'une méthode de dépôt du catalyseur. Quatre oxydes (M203-y, CeO2, TiO2 et ZrO2) ont été examinés. L'alumine provoque la désactivation du catalyseur. Les trois autres supports semblent être bien adaptés, en particulier la cérine qui donne le meilleur résultat. La méthode de dépôt qui permet d'obtenir une bonne activité consiste à déposer CeO2 à partir d'une solution de nitrate de cérium alors que le catalyseur est déposé à partir d'une suspension dans un mélange eau-éthylène glycol. L'état des couches déposées a été suivi par microscopie à balayage (MEB).
