Étude des propriétés catalytiques du système Mo/SiO2 utilisant la réaction photocatalytique d'oxydation du propane par l'oxygène PDF Download
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Author: Krystyna Marcinkowska
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 504
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Author: Krystyna Marcinkowska
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Languages : fr
Pages : 504
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Book Description
Author: Krystyna Marcinkowska
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Languages : fr
Pages : 310
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Book Description
Author: Nathalie Boisdron
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Category :
Languages : fr
Pages : 296
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Book Description
L'objet de ce travail est la recherche de catalyseurs sélectifs dans l'oxydation du propane. Dans une première partie le point est fait sur les recherches menées jusqu'à présent. Les travaux publiés ne proposent pas de catalyseurs performants pour la réactions d'oxydéshydrogénation (→propène) ou pour des réactions de fonctionnalisation (→acroléine ou acide acrylique), nous avons donc choisi d'effectuer un screening de catalyseurs potentiels dont nous justifions le choix. Après une description de la préparation des solides testés une première série de tests catalytiques permet de classer les catalyseurs suivant leur aptitude à oxydéshydrogéner ou à fonctionnaliser. La formation de produits oxygénés n'est observée que sur les oxydes de Mo surf silice, le catalyseur le plus sélectif pour la réaction d'oxydeshydrogénation est un V2O5/TiO2. Pour cette dernière réaction, les performances catalytiques peuvent être corrélées avec le modèle cinétique des réactions consécutives: C3H8→C3H6→«COx+H2O». La dernière partie du travail est consacrée à l'étude des V2O5/TiO2 dans la réaction d'oxydéshydrogénation. La nature du support est importante pour la sélectivité en propylène, la quantité de V2O5 déposée et la température n'ont pas contre que peu d'influence dans les domaines étudiés. Une étude cinétique des réactions d'oxydeshydrogénation du propane et de dégradation du propène montre que l'étape limitante de ces deux réactions est l'attaque de la surface du catalyseur par l'hydrocarbure. La technique du potentiel de surface permet la détermination des espèces oxygène réactives: O− pour le propène et O2− pour le propane; cette même technique, en accord avec le modèle des réactions consécutives, montre que le propène est 8 fois plus réactif que le propane pour le catalyseur le plus sélectif
Author: Laurent Magaud
Publisher:
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Category :
Languages : fr
Pages : 166
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LA REACTION D'OXYDATION MENAGEE DU PROPANE A ETE ETUDIEE EN MODE CONTINU ET DANS DES CONDITIONS EXPERIMENTALES NON CONVENTIONNELLES EN CATALYSE D'OXYDATION (RAPPORT C#3H#8/O#2=3, P(C#3H#8+O#2)=0,08 MPA, VVH=1,51.(H.G)#-#1) ET EN PRESENCE DE CATALYSEURS A BASE D'OXYDES DE MOLYBDENE. LES RESULTATS OBTENUS MONTRENT QUE DES SOLIDES DE TYPE PEROVSKITE, APPARENTES AUX PHASES D'AURIVILLIUS ET DE SILLEN, DE STRUCTURE GENERALE (BI#2O#2)(A#N#-#1B#NO#3#N#+#1) ET ASSOCIANT DES METAUX DE TRANSITION TELS QUE MO, W, V ET TI, SONT SELECTIFS EN PROPENE MAIS ONT UNE ACTIVITE FAIBLE EN RAISON DE LEUR SURFACE SPECIFIQUE LIMITEE, SOUVENT A 1 M#2.G#-#1. DEUX ETUDES ONT ENSUITE ETE REALISEES, L'UNE EN PRESENCE DE SOLIDES A BASE D'OXYDES DE MOLYBDENE SUPPORTES SUR DIFFERENTS OXYDES DE TITANE (VARIETE ANATASE PREDOMINANTE), L'AUTRE EN PRESENCE DE PHASES NIMOO#4 ( OU B) ET DE SYSTEMES MIXTES NIMOO#4-MOO#3. AINSI, L'ACTIVITE DES SYSTEMES MO/TIO#2 EST FONCTION DE LA TENEUR EN MOLYBDENE ET SEMBLE RESULTER D'INTERACTIONS PARTICULIERES ENTRE L'OXYDE DE MOLYBDENE ET L'ANATASE, PAR EXEMPLE D'UNE CROISSANCE EPITAXIQUE SELON LE PLAN (010) DE MOO#3 SUR TIO#2. ILS CONDUISENT MAJORITAIREMENT A LA FORMATION D'ACIDE ACETIQUE. L'INFLUENCE DE LA COORDINENCE DU CATION MOLYBDENE EST APPARENTE EN PRESENCE DES MOLYBDATES DE NICKEL, PERMETTANT AINSI DE CONFIRMER LES PROPRIETES DESHYDROGENANTES DE BNIMOO#4 DANS L'ODH DU PROPANE. NOUS AVONS MONTRE L'EXISTENCE D'UN EFFET DE SYNERGIE DANS LE CAS DES SYSTEMES MIXTES NIMOO#4-MOO#3. UN MAXIMUM D'ACTIVITE ET DE SELECTIVITE EN ACIDES ACETIQUE ET ACRYLIQUE EST ATTEINT POUR UN RAPPORT ATOMIQUE RA=MOO#3/(NIMOO#4+MOO#3) PROCHE DE 0,25. CES OBSERVATIONS PARAISSENT RESULTER D'UN ARRANGEMENT PARTICULIER DE CES DEUX PHASES, NOTAMMENT SUITE A UN RECOUVREMENT PARTIEL. EN REGLE GENERALE, LA MODIFICATION DE CES SYSTEMES PAR DU BISMUTH ENGENDRE UNE INHIBITION TOTALE OU PARTIELLE DE LA FORMATION D'ACIDE ACETIQUE AU PROFIT DE CELLES D'ACROLEINE ET D'ACIDE ACRYLIQUE AINSI QU'UNE LEGERE PERTE D'ACTIVITE. UNE FORTE PRESSION PARTIELLE D'EAU AUGMENTE SENSIBLEMENT LA SELECTIVITE EN PRODUITS OXYGENES. L'ACTIVITE LA PLUS IMPORTANTE EST OBTENUE EN PRESENCE DE BI#0#,#0#2/NI#0#,#7#5MOO#X, CONDUISANT DANS LES CONDITIONS EXPERIMENTALES SUIVANTES: C#3H#8/O#2/H#2O: 60/20/20 (%VOL. CNTP), VVH = 3 1.(H.G)#-#1, T = 425C, A UNE CONVERSION DE 15% ET UNE SELECTIVITE EN PRODUITS OXYGENES DE 50% (DONT 40% D'ACROLEINE+ACIDE ACRYLIQUE), CE RESULTAT ETANT OBTENU A 100% DE CONVERSION D'OXYGENE. L'ENSEMBLE DES INFORMATIONS OBTENUES NOUS AUTORISE A SUGGERER QUE LA TRANSFORMATION DU PROPANE S'EFFECTUE SELON DEUX VOIES REACTIONNELLES DEJA CITEES DANS LA LITTERATURE, FAISANT INTERVENIR DES CENTRES MO#5#+ ET MO#6#+. LA RESTRUCTURATION SUPERFICIELLE DE MO#+#V#IO#3 PEUT FAIRE APPARAITRE DES IONS MOLYBDENE PENTACOORDINES DONT LA DENSITE SEMBLE ETRE MODIFIEE PAR LA PRESENCE DE BISMUTH
Author: Lynda Rideh
Publisher:
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Category :
Languages : fr
Pages : 197
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Book Description
COMPTE TENU DE L'ECHEC RELATIF DES METHODES CONVENTIONNELLES DE TRAITEMENT DES EAUX VIS A VIS DE CERTAINS POLLUANTS, CE TRAVAIL CONSTITUE UNE NOUVELLE CONTRIBUTION D'UN TRAITEMENT PAR PHOTOCATALYSE. LA DESTRUCTION DU 2-CHLOROPHENOL PAR LE SYSTEME UV/TIO#2/O#2 EST ETUDIEE, A L'ECHELLE DU LABORATOIRE, DANS UN REACTEUR A RECIRCULATION DU TYPE IMMERSION, EQUIPE D'UNE LAMPE A VAPEUR DE MERCURE A MOYENNE PRESSION. LES CARACTERISTIQUES DU TRANSFERT GAZ-LIQUIDE DU REACTEUR MECANIQUEMENT AGITE SONT DETERMINEES POUR L'OXYGENE. ON EVALUE, DANS LES CONDITIONS EXPERIMENTALES DE LA REACTION DE PHOTODEGRADATION, LE COEFFICIENT DE TRANSFERT VOLUMIQUE DE L'OXYGENE. LES RESULTATS MONTRENT QUE LA DIFFUSION DE L'OXYGENE A TRAVERS L'INTERFACE GAZ-LIQUIDE NE LIMITE PAS LA VITESSE DE REACTION. L'ETUDE DE L'ADSORPTION DU 2-CHLOROPHENOL SUR TIO#2 EN SUSPENSION EN PHASE AQUEUSE MONTRE QUE L'ADSORPTION EST BIEN REPRESENTEE PAR L'ISOTHERME DE LANGMUIR ET LA CINETIQUE D'ADSORPTION OBEIT AU MODELE DE LAGERGREIN. LES RESULTATS DE L'ETUDE DE L'ADSORPTION DE L'OXYGENE SUR TIO#2 AU MOYEN D'UNE METHODE DE TRACAGE DU GAZ MONTRENT QUE L'ADSORPTION EST BIEN REPRESENTEE PAR UNE ISOTHERME DE FREUNDLICH. L'ANALYSE QUANTITATIVE DE L'ION CHLORURE PRODUIT AU COURS DE LA REACTION FOURNIT LA PREUVE DE L'OXYDATION COMPLETE DU 2-CHLOROPHENOL EN ACIDE CHLORHYDRIQUE. L'ETUDE DE L'INFLUENCE DE CERTAINS PARAMETRES PHYSICO-CHIMIQUES SUR LA VITESSE DE LA REACTION MONTRE QU'IL EST AVANTAGEUX DE TRAVAILLER A HAUTE TEMPERATURE ET EN MILIEU ALCALIN. LA VITESSE DE LA REACTION CROIT AVEC LA CONCENTRATION EN CATALYSEUR PUIS SE STABILISE A UNE CONCENTRATION DE 0,2 KG.M#-#3 DE TIO#2. ELLE EST UNE FONCTION CROISSANTE DE LA CONCENTRATION INITIALE EN 2-CP PUIS ELLE TEND VERS UNE VALEUR LIMITE POUR LES CONCENTRATIONS INITIALES ELEVEES. ENFIN, ELLE DEPEND DE LA CONCENTRATION EN OXYGENE DISSOUS ET ELLE VARIE LINEAIREMENT AVEC L'INTENSITE LUMINEUSE ABSORBEE. L'ANALYSE DE NOS RESULTATS PERMET DE PROPOSER UNE APPROCHE CINETIQUE AU MOYEN DE TROIS MODELES, TOUS BASES SUR L'ATTAQUE DU REACTIF PAR LES RADICAUX OH. LES RESULTATS EXPERIMENTAUX PRESENTENT UN BON ACCORD AVEC LE 3#I#E#M#E MODELE BASE SUR UNE ADSORPTION COMPETITIVE DU TYPE LANGMUIR ENTRE LE SOLVANT ET LE REACTIF ALORS QUE L'ADSORPTION DE L'OXYGENE SE FAIT SUR DES SITES DE NATURE DIFFERENTE ET SELON UNE LOI DU TYPE FREUNDLICH. CE MODELE A L'AVANTAGE DE JUSTIFIER LA VARIATION DE LA CONCENTRATION REDUITE DU 2-CP EN FONCTION DU TEMPS ET D'EXPRIMER LA DEPENDANCE DE LA VITESSE ENVERS LA CONCENTRATION EN 2-CP, LA CONCENTRATION EN OXYGENE DISSOUS ET L'INTENSITE LUMINEUSE ABSORBEE, LE PARAMETRE D'ADSORPTION DU 2-CHLOROPHENOL SUR TIO#2 ETANT CELUI MESURE DIRECTEMENT EN PHASE AQUEUSE. A L'ISSUE DE CETTE ETUDE, DEUX TENTATIVES D'AMELIORATION DES PERFORMANCES DE LA REACTION DE PHOTOCATALYSE SONT PROPOSEES. L'UTILISATION DES ULTRASONS D'UNE PART, ET DE L'OZONE, D'AUTRE PART ASSOCIEE AVEC LA PHOTOCATALYSE MONTRE UNE AUGMENTATION SIGNIFICATIVE DE LA VITESSE DE LA REACTION ESSENTIELLEMENT EN PRESENCE D'ULTRASONS DONT L'ACTION EST UNE DESAGREGATION DES PARTICULES DE TIO#2. L'ACTION DE L'OZONE SEMBLE SUREMENT ADDITIONNELLE DE CELLE DE LA PHOTOCATALYSE.
Author: CRAIG GRIMES
Publisher: Springer Science & Business Media
ISBN: 0387682384
Category : Technology & Engineering
Languages : en
Pages : 561
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Book Description
This book covers the field of solar production of hydrogen by water photo-splitting (photoelectrolysis) using semiconductor photoanodes. The emphasis of the discussion is on the use of nanotechnology in the field. The theories behind photocatalysis and photoelectrochemical processes responsible for hydrogen production are given in detail. This provides a state-of-the-art review of the semiconductor materials and methods used for improving the efficiency of the processes. The book also gives an account of the techniques used for making the nanostructures.
Author: Sebastian Oberthür
Publisher: Springer Science & Business Media
ISBN: 3662039257
Category : Science
Languages : en
Pages : 369
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Book Description
The adoption of the Kyoto Protocol in December 1997 was a major achievement in the endeavour to tackle the problem of global climate change at the dawn of the 21st century. After many years of involvement in the negotiation process, the book's two internationally recognised authors now offer the international community a first hand and inside perspective of the debate on the Kyoto Protocol. The book provides a comprehensive scholarly analysis of the history and content of the Protocol itself as well as of the economic, political and legal implications of its implementation. It also presents a perspective for the further development of the climate regime. These important features make this book an indispensable working tool for policy makers, negotiators, academics and all those actively involved and interested in climate change issues in both the developed and developing world.
