Effet du vanadium sur le vieillissement structural des catalyseurs de craquage à base de zéolithes ultrastabilisées PDF Download
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Author: Béatrice Feron
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Languages : fr
Pages : 146
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Author: Béatrice Feron
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Languages : fr
Pages : 146
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Author: Françoise Maugé (chercheuse en catalyse et spectrochimie).)
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Languages : fr
Pages : 141
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ETUDE DES MODIFICATIONS DE TEXTURE ET STRUCTURE PAR VIEILLISSEMENT ARTIFICIEL A HAUTE TEMPERATURE SOUS DIVERSES PRESSIONS DE VAPEUR D'EAU, POUR DES ZEOLITES HY STABILISEES ET LAY.
Author: MARIANA.. TORREALBA
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Languages : fr
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L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL EST DE PRECISER L'INFLUENCE DE DIVERS PARAMETRES: TEMPS, TEMPERATURE, PRESSION D'EAU, AJOUT DE VANADIUM OU DE NICKEL SUR LES PROPRIETES DE ZEOLITHE Y ET DE CATALYSEURS DE CRAQUAGE. CES SOLIDES SONT CARACTERISES PAR DIVERSES METHODES PHYSIQUES ET PHYSICOCHIMIQUES: MICROSCOPIE ELECTRONIQUE A TRANSMISSION, SPECTROSCOPIE DE PHOTOELECTRON X (XPS), ADSORPTION DE PYRIDINE ET A L'AIDE D'UNE REACTION MODELE: LA TRANSFORMATION DU METHYLCYCLOHEXANE. LA PREMIERE PARTIE CONCERNE LA DESALUMINATION DE ZEOLITHES NH#4Y EN FONCTION DES CONDITIONS DU TRAITEMENT HYDROTHERMAL. LE TEMPS, LA TEMPERATURE ET LA PRESSION D'EAU ONT UN EFFET POSITIF SUR LA DESALUMINATION DE LA CHARPENTE, LES ESPECES ALUMINIQUES EXTRARESEAU SE LOCALISANT PREFERENTIELLEMENT A LA SURFACE DES CRISTALLITES. LA SECONDE PARTIE MONTRE L'EFFET DU NICKEL ET DU VANADIUM. LE VANADIUM DIMINUE LA STABILITE DES ZEOLITHES CE QUI SE TRADUIT PAR UNE BAISSE DE L'ACTIVITE CATALYTIQUE. CETTE BAISSE D'ACTIVITE NE PROVIENT PAS SEULEMENT DE LA DESTABILISATION DES ZEOLITHES MAIS AUSSI DE L'ECHANGE DE SITES PROTONIQUES PAR DES ESPECES VANADIUM CATIONIQUES. LE NICKEL AGIT PRINCIPALEMENT SUR LA SELECTIVITE. LE TRAITEMENT HYDROTHERMAL A 750C PROVOQUE UNE MIGRATION DES ESPECES VANADIUM. CETTE MIGRATION TRES IMPORTANTE DANS LE CAS DE LA ZEOLITHE USHY EST BEAUCOUP PLUS LIMITEE DANS LE CAS DE LA ZEOLITHE LAY ET DU CATALYSEUR DE CRAQUAGE PAR SUITE DE REACTIONS ENTRE LE VANADIUM ET LE LANTHANE OU DES CONSTITUANTS DE LA MATRICE
Author: Sylvain Gillot
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Languages : fr
Pages : 0
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Cette étude recouvre une partie des objectifs concernant la mise au point des systèmes de post-traitement plus compacts destinés au traitement de gaz de combustion de véhicules Diesel. Les travaux concernent le développement de catalyseurs thermiquement stables pour la réduction sélective des NOx par l'ammoniac en vue de leur intégration dans un filtre à particules. Un premier volet montre qu'il est possible de stabiliser l'état de dispersion du vanadium dans une phase CeVO4 de structure quadratique après vieillissement hydrothermal jusqu'à 600°C. L'étude réalisées sur les mélange gazeux de compositions réalistes montre des résultats catalytiques intéressants après vieillissement à 500°C en condition Fast-SCR (NO/NOx=0,5), Standard-SCR (NO/NOx=1) et NO2-SCR (NO/NOx=0,7). Pour des températures de vieillissement intermédiaires l'extraction partielle de la structure d'espèces VOx pourrait expliquer l'activité singulière de ces catalyseurs supérieure à celle observée sur V2O5 supporté. Toutefois, un traitement hydrothermal à 850°C accélère ces transformations entrainant une perte conséquente d'activité. Une substitution partielle du vanadium par du tungstène permet d'obtenir un gain d'activité après vieillissement à 600 et 850°C attribué à une stabilisation plus importante des espèces VOx. D'une manière globale l'ajout de tungstène renforce les propriétés acides et redox permettant de maintenir des conversions supérieures sur une plage de température plus importante. Une composition a été optimisée, CeV0.95W0.05O4, permettant une conversion en NOx supérieure à 75% entre 250 et 400°C en condition Fast-SCR après vieillissement à 850°C.
Author: Fatma Mahjoubi
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Languages : fr
Pages : 205
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L’objectif de cette étude est de déterminer le mode d’action de catalyseurs au vanadium dans la désulfuration des essences de FCC (Fluid Catalytic Cracking). L’introduction de vanadium dans différentes zéolithes HY entraîne différents effets suivant leur nature. Dans une zéolithe désaluminée et lavée, le vanadium interagit avec tous les sites des zéolithes (sites acides de Brønsted, de Lewis, silanols et groupements hydroxyles). Le vanadium établit donc des liaisons V-O-Si et des liaisons V-O-Al. Dans la même zéolithe non lavée, le vanadium semble interagir avec la phase extra-réseau et est moins réductible. Le vapotraitement entraîne une diminution drastique des hydroxyles et des sites acides de Lewis mais augmente la dispersion du vanadium et prouve ainsi sa forte mobilité.L’effet du vanadium sur la conversion de charges réelles ou modèles a été étudié. Le vanadium n’agit pas directement sur les composés soufrés d’une charge réelle, mais sur les produits soufrés de la coupe essence, en particulier sur les alkylthiophènes les plus lourds. Outre la formation de coke et d’hydrogène, nous observons une augmentation faible des rendements en alcanes légers (C1-C2), a priori formés par le craquage de composés de la coupe essence. Lors du craquage d’une molécule soufrée modèle aliphatique (dipentylsulfure), les résultats indiquent que le vanadium catalyse les réactions de rupture carbone-soufre : à minima, chaque atome de vanadium actif en désulfuration conduit à la rupture d’une dizaine de liaisons carbone-soufre. L’ensemble de ces résultats nous a conduits à proposer des mécanismes radicalaires de rupture des liaisons carbone-soufre radicalaires.
Author: Deana Soogund
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Languages : fr
Pages : 311
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Ce travail de thèse porte sur la préparation de catalyseurs d’hydrodémétallation (HDM) visant à éliminer les métaux (Ni et V) dans les charges lourdes de type résidu sous vide (RSV). Les catalyseurs employés actuellement sont de type NiMo/Al2O3. Durant l’HDM, une partie des métaux, présents dans la charge, se déposent à la surface des catalyseurs. Il a été montré que le vanadium déposé a un effet bénéfique sur l’HDM de ces catalyseurs. Cependant le rôle exact du vanadium dans ces réactions n’est pas clairement établi. L'objectif de la thèse est donc d'étudier l'influence du vanadium sur l'activité catalytique de ces catalyseurs dans le but de mettre au point de nouvelles phases actives pour l’HDM des résidus. Pour mener cette étude, des catalyseurs sont préparés à partir de solutions d'imprégnation obtenues : i) par synthèse d’hétéropolyanions mixtes (Keggin lacunaire) et ii) par dissolution directe de MoO3 et V2O5. Cette étude a été étendue à la synthèse de catalyseurs promus par le nickel dans le but de promouvoir l’hydrodésulfuration (HDS) en parallèle de l’HDM. Les nouvelles solutions ont été imprégnées à sec sur le support alumine. Des caractérisations physico chimiques ont permis de déterminer la nature exacte des entités présentes en solutions et leurs évolutions après imprégnation, séchage, calcination et activation (sulfuration). Des mesures d'activité sur molécules modèles (hydrogénation, isomérisation) et sur charge réelle de type RSV (HDM, HDS, hydrodéasphaltage, HDAsC7) ont été effectuées. Pour les tests sur charge réelle, une activité HDM intéressante a été observée en comparaison à des catalyseurs de référence (NiMo et Mo/Al2O3). Il en ressort que l'utilisation du vanadium dans les solutions d’imprégnation peut favoriser l’HDM et plus particulièrement l’HDAsC7, pour lequel l'amélioration suivante d'activité est observée : MoPV> NiMoP>Mo. L'augmentation de l'activité HDM/HDAsC7 peut être liée à l'amélioration de l'hydrogénation et/ou de l'isomérisation, ce dernier étant amélioré par la présence de vanadium.
Author: Christiane Janke
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ISBN: 9783954040377
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Languages : en
Pages : 113
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Author: EL MEKKI.. EL MALKI
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Languages : fr
Pages : 236
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DES ECHANTILLONS DE ZEOLITHES CONTENANT DU VANADIUM ONT ETE PREPARES SOIT PAR SYNTHESE HYDROTHERMALE, SOIT PAR VOIE POST-SYNTHESE (MELANGE MECANIQUE, IMPREGNATION). LA NATURE DES INTERACTIONS ENTRE LES ESPECES VANADIQUES ET LA MATRICE ZEOLITHIQUE DANS LES DEUX TYPES DE PREPARATIONS EST COMPAREE SUR LA BASE DES CARACTERISATIONS STRUCTURALES ET PAR DIFFERENTES METHODES SPECTROSCOPIQUES. LA STABILITE THERMIQUE ET L'ACTIVITE CATALYTIQUE DES SOLIDES LORS DE LA REACTION D'HYDROXYLATION DU PHENOL PAR L'EAU OXYGENEE SONT EGALEMENT EXPOSEES. QUELLE QUE SOIT LA METHODE D'INTRODUCTION DU VANADIUM, DES ESPECES VANADIQUES, DE NATURE COMPARABLE, SONT OBSERVABLES DANS L'ENSEMBLE DES SOLIDES CALCINES. LE VANADIUM, MAJORITAIREMENT AU DEGRE D'OXYDATION V, EST PRESENT SOUS DEUX FORMES PRINCIPALES. LA PREMIERE CORRESPOND A DES ESPECES VANADIQUES GREFFEES, NON ELIMINEES PAR TRAITEMENT AVEC NH#4OAC, QUI SONT EN COORDINATION TETRAEDRIQUE. CES ESPECES V#V GREFFEES COEXISTENT AVEC UNE DEUXIEME FORME D'ESPECES V#V, CETTE FOIS OCTAEDRIQUES, QUI SONT AISEMENT ELIMINEES PAR TRAITEMENT AVEC NH#4OAC. CES DERNIERES SONT SUPPOSEES CORRESPONDRE A DES ENTITES OLIGOMERIQUES EXTRARESEAU, LOCALISEES SOIT A LA SURFACE, SOIT DANS LA POROSITE DE LA ZEOLITHE. COMPLEMENTAIREMENT, DES IONS VANADYLES (V#I#V = O)#2#+ ISOLES DANS LES PORES DE LA ZEOLITHE, EN INTERACTION DIRECTE AVEC DES NOYAUX AL, SONT MIS EN EVIDENCE. L'AUGMENTATION DU NOMBRE DE DEFAUTS SILANOLS GENERES, PAR DES TRAITEMENTS A L'ACIDE NITRIQUE PREALABLEMENT A L'INTRODUCTION POST-SYNTHESE DU VANADIUM, PERMET D'ACCROITRE CONSIDERABLEMENT LA TENEUR EN VANADIUM GREFFE. L'ACIDITE DE LA ZEOLITHE ET L'ABSENCE D'ESPECES OLIGOMERIQUES DU VANADIUM FAVORISE L'HYDROXYLATION DU PHENOL. PAR AILLEURS, L'EFFET DESTABILISANT DU VANADIUM DE LA ZEOLITHE EST CLAIREMENT MIS EN EVIDENCE LORS DES CALCINATIONS A HAUTE TEMPERATURE (700C).
Author: JOEL.. LE BARS
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Languages : fr
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LE VANADIUM EST UN METAL DE TRANSITION COURAMMENT RENCONTRE EN CATALYSE HETEROGENE D'OXYDATION MENAGEE. LA MODIFICATION DES PROPRIETES CATALYTIQUES DU PENTOXYDE DE VANADIUM EN LE DISPERSANT SUR LA SURFACE D'UN AUTRE OXYDE EST A LA BASE DU DEVELOPPEMENT D'UNE IMPORTANTE CLASSE DE CATALYSEURS: LES MONOCOUCHES D'OXYDES DE VANADIUM. DE NOUVELLES INTERFACES ET PAR CONSEQUENT DE NOUVEAUX SITES ACTIFS PEUVENT ETRE GENERES SUR CES SYSTEMES CATALYTIQUES. DANS UN PREMIER TEMPS NOUS AVONS ETUDIE LA DESHYDROGENATION DE L'ETHANE EN PRESENCE D'OXYGENE SUR LE PENTOXYDE DE VANADIUM MASSIQUE. NOUS AVONS CARACTERISE SA REDUCTIBILITE PAR L'ETHANE ET L'ETHYLENE, AINSI QUE SON ACIDITE. PUIS NOUS AVONS MONTRE COMMENT LA REACTIVITE, LES PROPRIETES REDOX ET ACIDO-BASIQUES DE CET OXYDE METALLIQUE SONT MODIFIEES PAR LA PRESENCE D'UN SUPPORT (SILICE, ALUMINE). ENFIN, L'EFFET D'AJOUT ALCALIN (DIOXYDE DE POTASSIUM) A ETE ETUDIE SUR L'UN DE CES TYPES DE CATALYSEUR. L'ETUDE S'APPUIE LARGEMENT SUR DES TECHNIQUES EXPERIMENTALES DE TESTS CATALYTIQUES DYNAMIQUE ET PULSE, ET D'ADSORPTION DE MOLECULES SONDES. UNE PLACE PRIVILEGIEE EST ACCORDEE A LA MICROCALORIMETRIE COUPLEE A UNE TECHNIQUE D'ANALYSE QUANTITATIVE (VOLUMETRIE, THERMOGRAVIMETRIE, CHROMATOGRAPHIE). L'ENSEMBLE DES RESULTATS MONTRE QUE LA DESHYDROGENATION OXYDANTE DE L'ETHANE EST UNE REACTION SENSIBLE A LA STRUCTURE DE SURFACE DU CATALYSEUR. LE CATALYSEUR LE PLUS APPROPRIE ETUDIE EST LE SYSTEME V#2O#5/AL#2O#3. IL PRESENTE UN CARACTERE ACIDE SUFFISAMMENT PRONONCE, ET TRAVAILLE SOUS FORME OXYDEE, L'OXYGENE RETICULAIRE ETANT SA SOURCE PREMIERE D'ATOMES D'OXYGENE POUR REALISER LA CONVERSION DE L'ETHANE EN ETHYLENE
Author: Dinh Lam Nguyen
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Languages : fr
Pages : 164
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Book Description
Ce travail de thèse correspond à la mise au point d'un catalyseur performant pour l'oxydation ménagée du méthane en formaldéhyde par oxygène à pression atmosphérique et à une température inférieure à 600°C. Ceci a nécessité l'élaboration d'une nouvelle méthode de synthèse d'un catalyseur de type vanadium supporté sur silice mésoporeuse basée sur la co-condensation d'espèces silicium et vandium monomérique (VO2(Oh)2-) dans une solution contenant un surfactant. Différentes techniques (DRX, BET et adsorption isotherme, MEB, Raman, Ir, TRP, RPE...) ont été utilisées pour caractériser la structure du catalyseur et la nature des expèces vanadium ainsi que leur isolation. Des études cinétiques et spectroscopiques ont été mises en oeuvre pour comprendre le mécanisme réactionnel et déterminer la nature des expèces adsorbées
