Design, Préparation Et Caractérisation de Catalyseurs Pour Le Reformage Du Méthane Par Le Dioxyde de Carbone À Basse Température PDF Download
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Author: David Baudouin
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Low temperature dry reforming (LT-DR),
Author: David Baudouin
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Low temperature dry reforming (LT-DR),
Author: VINCENT.. KROLL
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Pages : 194
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LE REFORMAGE DU METHANE EN GAZ DE SYNTHESE PAR LE DIOXYDE DE CARBONE A ETE ETUDIE SUR UN CATALYSEUR NI/SIO#2. CE SOLIDE S'EST AVERE LE PLUS ACTIF ET LE PLUS STABLE APRES UNE SELECTION DE CATALYSEURS A BASE DE NICKEL SUPPORTE. LA DESACTIVATION DE CE CATALYSEUR EN FONCTION DU PRETRAITEMENT ET EN FONCTION DES CONDITIONS DE REACTION A ETE ETUDIEE PAR DIFFERENTES TECHNIQUES IN SITU COMME L'HTP, OTP, XPS, MET, ATG ET DES MESURES MAGNETIQUES. IL A ETE DEMONTRE QUE LA DESACTIVATION DEPEND FORTEMENT DES CONDITIONS OPERATOIRES AINSI QUE DES CONDITIONS DE PRETRAITEMENT APPLIQUEES AVANT REACTION. CES DEUX PARAMETRES ONT UNE GRANDE INFLUENCE SUR LA MORPHOLOGIE DES PARTICULES ET LA NATURE DU CARBONE DEPOSE. DES CONDITIONS OPTIMALES DE REACTION ET DE PRETRAITEMENT ONT ETE DEFINIES. DES TECHNIQUES STATIONNAIRES ET NON-STATIONNAIRES (I.E. SSITKA, TAP ET DRIFT) ONT PERMIS DE DETERMINER LE SCHEMA MECANISTIQUE DU REFORMAGE DU METHANE SUR LE CATALYSEUR NI/SIO#2. CE SCHEMA MECANISTIQUE A SERVI DE POINT DE DEPART POUR LE DEVELOPPEMENT D'UN MODELE CINETIQUE. LE MODELE PROPOSE EST CAPABLE DE DECRIRE LES RESULTATS EXPERIMENTAUX DE FACON SATISFAISANTE. LES PARAMETRES ESTIMES SONT VALIDES PAR DES METHODES STATISTIQUES
Author: Tong Li
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Molybdenum carbide catalysts have been studied in dry methane reforming (DMR) and in Fischer-Tropsch synthesis (FTS). For the DMR reaction, For the DMR, different contents of Ni promoted Mo2C/Al2O3 catalysts were investigated. The results indicated nickel increased the activity and stability of Mo2C/Al2O3 catalysts. The addition of nickel promoted the re-carburization of Mo species from oxycarbide to carbides species and led to the rapid increase of activity during reaction. The different preparation methods also had a significant influence on the nickel promoted Mo2C/Al2O3 catalysts. For FTS, different supports and different promoters have been investigated for the Mo2C based catalysts. The results suggested that alumina supported catalyst exhibited higher light olefins selectivity. Increasing the potassium contents lead to a decreased in t CO hydrogenation activities and also inhibited the water gas shift reaction. However, it obviously increased the olefins selectivity and carbon chain growth properties. At last, DMR under pressure and FTS in the presence of CH4 or CO2 were investigated. The results showed that an increase in pressure led to high carbon deposition over the catalyst surface and the addition of CH4 and CO2 in the syngas decreased the CO hydrogenation activity and affect the products distribution.
Author: Pascaline Leroi
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Pages : 314
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Les travaux réalisés au cours de cette thèse ont porté sur l'utilisation de catalyseurs à base de nickel supporté sur carbure de silicium (SiC) dans deux réactions de transformation du méthane en gaz de synthèse : la réaction de vaporeformage et celle d'oxydation partielle catalytique (OPC).Les différents paramètres de réaction (pression totale, température, rapport oxydant/réducteur, temps de contact) ainsi que ceux spécifiques aux catalyseurs ont été optimisés pour la réaction de vaporeformage. Les caractérisations après test catalytique ont montré une résistance accrue des catalyseurs étudiés vis-à-vis des problèmes de désactivation liés au coke.Dans le cas de l'OPC, des études comparatives ont montré l'avantage du SiC, matériau thermiquement conducteur, par rapport à un support isolant comme l'alumine. Le fort potentiel du SiC à évacuer l'excédent de chaleur dégagée lors des premières minutes de réaction a permis d'éviter un emballement de la température dans le lit catalytique lors du démarrage du test. Ceci n'a pas été le cas avec l'alumine où l'emballement, préjudiciable pour une utilisation industrielle à cause des risques d'explosion qu'il pourrait entraîner, s'est traduit par une conversion supérieure à celle prédite par la thermodynamique pendant les premières heures de test. La morphologie du catalyseur à base d'alumine est complètement détruite après test alors que celle de SiC est totalement conservée. Les caractérisations après test catalytique ont montré une différence tant sur la nature que sur la quantité du coke déposé sur les deux supports. Ainsi, sur l'alumine, le carbone se présente essentiellement sous forme de filaments qui sont sûrement responsables de l'éclatement du support alors que sur le SiC, le carbone est retrouvé sous forme amorphe et la structure initiale du catalyseur est retrouvée après test.
Author: Jesús Guerrero
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Nowadays the society is concerned about the greenhouse effect, and the necessity to find alternative procedures and more sustainable and durable processes to obtain the products made from petroleum. The valorization of CH4 with CO2 (dry reforming) brings the advantage of consuming gases which contribute strongly to the greenhouse effect. This reaction produces H2 and CO, which jointly or separately, are the raw materials for different processes producing energy and chemicals.Ni-Ce-O and Ni-Mg-Al-O based catalysts were successfully prepared. The influence of different parameters was studied, such as the Ni loading and the reaction temperature (600°C-800°C). The main difficulties are the formation of coke leading to rapid catalyst deactivation due to the high operating temperatures and the simultaneous presence of CO2 (reactant) and hydrogen (product) which leads, by the reverse water gas shift (RWGS), to a loss in selectivity. A process which can avoid this kind of problematics consists in exposing alternately each of the reactants. Initially the solid acts as oxygen carrier reacting with methane to form carbon monoxide (1 mole) and hydrogen (2 moles). As the solid is regenerated at each cycle, the deactivation by carbon deposition is avoided. The activity and selectivity of the solid is provided by the presence of a reducible oxide (CeO2) and a metal (Ni, Co), which cannot be reoxidized under the experimental conditions ensuring the activation of methane. Different physicochemical characterizations were performed on catalysts to find correlations between the catalytic activity and properties of the solids.
Author: Abdelmajid Rakib
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Ce travail a porté sur la conversion du méthane en hydrogène par les procédés de vaporeformage et reformage à sec, utilisant de nouvelles formulations de catalyseurs afins d'augmenter la sélectivité en produit désiré (H2), de réduire la production du monoxyde de carbone (CO) et défavoriser la formation de coke. Deux familles de catalyseurs, à base de nickel et de ruthénium supportés par la cérine et/ou l'alumine, ont été évaluées dans ces réactions. Il a été montré que les catalyseurs à base de ruthénium supportés par l'alumine présente une bonne activité catalytique et une très bonne résistance au dépôt de coke dans les réactions de reformage du méthane. La cérine joue un rôle déterminant dans les catalyseurs à base de nickel en favorisant la dispersion de la phase active et évitant la formation des agglomérats. Parallèlement, une inhibition de la formation de coke est observée grâce aux propriétés redox du solide. Les travaux ont porté également sur l'amélioration de la formulation des catalyseurs monométalliques, et un catalyseur bimétallique (Ru-Ni/CeO2-Al2O3) actif, sélectif et stable pour la production d'hydrogène à partir du méthane a été mis au point. L'ajout d'un deuxième métal en faible teneur (0,5%) aide à maintenir le Ni sous sa forme actif empêchant la formation de coke sur la surface du catalyseur. Pour les deux réactions étudiées, les excellentes performances obtenues proviennent essentiellement de l'ajustement des paramètres de réaction et les paramètres de préparation des catalyseurs, ce qui ouvre de réelles perspectives d'application industrielle.
Author: Maryam Safariamin
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Languages : fr
Pages : 312
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Dans cette étude, la réaction de reformage du méthane par le CO2 a été étudiée en présence de catalyseurs à base de ruthénium et cuivre déposés sur Al2O3, CeO2 et oxydes binaires CeO2-Al2O3 ainsi que oxyde mixtes issus de précurseurs hydrotalcites. Le but de ce travail est la réduction des gaz à effet de serre (CH4 + CO2) afin d’obtenir le gaz de synthèse (H2 + CO) qui sera utilisé pour différentes applications dont l’énergie propre. Les catalyseurs ont été préparés par imprégnation à sec et caractérisés par différentes méthodes physico-chimique (BET, DRX, IR-FT, UV-Visible, TPR, ATD/TG et RPE) afin de dégager des corrélations entre leurs propriétés physico-chimique et leurs performances catalytiques. Les influences sur l’activité catalytique des différentes conditions et du prétraitement des solides ont été étudiées. La production d'hydrogène est fortement influencée par la nature de la phase métallique et des supports utilisés. Il est remarquable que les deux types de catalyseurs (Ru et Cu/support) n’ont pas des activités similaires pour la réaction étudiée. Les catalyseurs à base de ruthénium sont beaucoup plus actifs que ceux à base de cuivre. Les hydrotalcites se sont montrés performant pour la réaction de reformage, mais ils produisent une grande quantité du coke qui désactive facilement le catalyseur. Parmi tous les catalyseurs étudiés, le solide contenant 5% de RuO2 sur le support d’oxydes binaires CeO2-Al2O3 s'est avéré le plus actif et le plus stable. L’importante réactivité de ce catalyseur est associée d’une part à la bonne dispersion des espèces de ruthénium métallique et d’autre part à la très faible quantité de coke observé sur le catalyseur après 14 jours de vieillissement.
Author: Laetitia Urfels
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Languages : fr
Pages : 198
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Cette étude concerne l'oxydation totale du méthane à basse température sur des catalyseurs à base de Pd et/ou de Pt. L'application visée est l'épuration des échappements des moteurs fonctionnant au gaz naturel et en mélange pauvre. La problématique est que l'eau et les composés soufrés présents dans les effluents, sont susceptibles de limiter l'activité des catalyseurs utilisés. Les catalyseurs Pd/Al2O3 et Pt/Al2O3 ont été retenus comme systèmes de référence dans la réaction considérée. En absence et en présence d'eau dans le mélange réactionnel, le catalyseur Pd/Al2O3 est le plus actif. Il est, en revanche, très sensible à H2S et ne se régénère que partiellement sous oxygène à des températures de 650ʿC. Le catalyseur Pt/Al2O3 est moins sensible au soufre et se régénère quasi totalement sous O2 à 500ʿC. Afin d'obtenir des catalyseurs plus actifs en oxydation du méthane et offrant une meilleure résistance à l'eau et au soufre que les solides de référence, des systèmes à base de Pt et Pd déposés sur des supports à propriétés redox (SnO2 et Ce0,67Zr0,33O2) ont été préparés. Ces supports ne permettent une amélioration des performances catalytiques en absence et en présence d'eau que dans le cas du platine. Les catalyseurs Pt/SnO2 et Pt/Ce0,67Zr0,33O2 perdent, cependant, la majeure partie de leur activité en présence de H2S. Enfin, une étude a débuté sur des catalyseurs bimétalliques PdxPt1-x/Al2O3. Ils sont, en l'absence d'eau et de poison soufré, plus actifs que le solide Pd/Al2O3 pour x 0,65.
Author: Marine Gaillard
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Languages : fr
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Dans le contexte énergétique actuel, de nouvelles filières de production d'énergies renouvelables sont encouragées. En Europe, la méthanisation est une alternative très utilisée car elle produit du biogaz composé de CH4 et de CO2. Le reformage de ce biogaz pourrait conduire à la consommation des deux plus importants gaz à effet de serre, pour la production de syngaz (H2, CO) utilisé en synthèse Fischer-Tropsch, et édifiant une technologie waste-to-liquids. Un des principaux verrous de cette réaction est la présence de soufre comme impureté dans le biogaz, qui empoisonnent les catalyseurs utilisés.Ainsi, une série de catalyseurs à base de molybdène a été synthétisée et testée en reformage à sec du méthane. L'influence de plusieurs paramètres a été testée, tels que (i) la charge en molybdène (ii) l'influence de promoteurs (Ni, Co, CeO2, MgO) ou (iii) l'utilisation de différents supports (Al2O3, ZrO2, Carbone, SiO2, MgO). Les catalyseurs ont été analysés au moyen de différentes caractérisations physico-chimiques afin de mettre en évidence des relations structure/activité, d'identifier les causes de désactivation possibles et de conclure sur la formulation la plus stable en présence d'H2S lors des tests catalytiques.
Author: Houda Jouini
Publisher: GRIN Verlag
ISBN: 3346570916
Category : Technology & Engineering
Languages : fr
Pages : 168
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Thèse de Doctorat de l’année 2018 dans le domaine Chimie - Science des Matériaux, note: "-", Université de Tunis El Manar (Faculté des Sciences de Tunis), langue: Français, résumé: L’utilisation des combustibles fossiles comme source d’énergie conduit à une formation importante de gaz nuisibles à l’environnement tels que les oxydes de soufre (SO2 et SO3), le dioxyde de carbone (CO2) et les oxydes d’azote (NOx). Les NOx sont à l’origine des phénomènes environnementaux inquiétants tels que les pluies acides, la formation des brouillards oxydants et la diminution de la couche d’ozone stratosphérique. Au cours des trente dernières années, de grands efforts ont été entrepris pour résoudre le problème posé par les NOx et de nombreuses techniques pour limiter leur formation ont été développées. Ces efforts ont mené au développement de nouveaux procédés d’abattement catalytique des NOx particulièrement dans le secteur automobile. La réduction directe des oxydes d’azote par les hydrocarbures imbrûlés à la sortie du moteur a été la première technologie testée mais sans grand succès. Une approche alternative à cette solution s’est basée sur la réduction catalytique sélective des NOx en présence d’ammoniac (NH3-SCR). Ce procédé décompose les oxydes d’azote en présence d’un catalyseur en formant de la vapeur d'eau et de l'azote, deux substances non nocives pour l'environnement. La technologie SCR peut atteindre une réduction des NOx dépassant 95% dans les processus de combustion et peut répondre à une législation future plus stricte. Ce dispositif de dépollution est appelé à se généraliser à partir de septembre 2014 avec l'application des normes Euro 6. Pour répondre à cette norme, les constructeurs automobiles ont eu fort à faire avec les moteurs Diesel qui rejettent beaucoup d'oxydes d'azote. Dans une situation pareille, le catalyseur conventionnel V2O5/TiO2 n’est plus performant, alors les recherches se sont orientées vers les zéolithes échangées aux métaux de transition connus pour leurs multiples avantages.
