DECOMPOSITION CATALYTIQUE DU PROTOXYDE D'AZOTE SUR DES CATALYSEURS A BASE DE ZEOLITHE PDF Download
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Author: KARINE.. MALEFANT
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ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 153
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Book Description
LE PROTOXYDE D'AZOTE EST UN GAZ QUI CONTRIBUE A L'EFFET DE SERRE ET INTERVIENT DANS LA DESTRUCTION DE LA COUCHE D'OZONE STRATOSPHERIQUE. SA CONCENTRATION AUGMENTANT CHAQUE ANNEE, IL DEVIENT URGENT DE DEVELOPPER DES METHODES QUI PERMETTENT DE LE DETRUIRE. CE TRAVAIL A EU POUR OBJECTIF LA MISE AU POINT DE CATALYSEUR A BASE DE ZEOLITHE, POUR LA DECOMPOSITION DU N#2O EN N#2 ET O#2 ET L'ETUDE DE LA REACTION. NOUS AVONS MONTRE QUE CETTE REACTION POUVAIT SE FAIRE A TEMPERATURE AMBIANTE, MAIS L'OXYGENE RESTE LIE A LA SURFACE DU CATALYSEUR ET L'EMPOISONNE. LA DESORPTION D'OXYGENE DEPEND DE LA NATURE DU CATALYSEUR. ELLE DEBUTE VERS 350C. LA TEMPERATURE EST PLUS BASSE AVEC DES METAUX PRECIEUX. LA PRESENCE D'UN AGENT REDUCTEUR (NO OU CH#4) PEUT FACILITER LE DEPART DES OXYGENES ET DE CE FAIT ACCELERE LA VITESSE DE REACTION. L'EFFET DEPEND DE LA NATURE DU CATION : NO A UN EFFET POSITIF SUR LES ZEOLITHES AU FER, UN EFFET NEGATIF SUR CELLES AU RHODIUM, ET DEMEURE SANS EFFET SUR LES SYSTEMES AU COBALT ET CUIVRE. L'EFFET NEGATIF DE NO PEUT ETRE ATTRIBUE A UNE ADSORPTION COMPETITIVE ENTRE NO ET N#2O SUR LES SITES ACTIFS. CH#4 FAVORISE EGALEMENT L'ACTIVITE DES ZEOLITHES AU FER ET AU COBALT, MAIS AVEC CE DERNIER L'EXALTATION N'A LIEU QUE SI LA REACTION SE FAIT EN ABSENCE D'OXYGENE, DANS LE CAS CONTRAIRE, TOUT LE METHANE EST OXYDE PAR L'OXYGENE MOLECULAIRE. LA PRESENCE D'EAU PROVOQUE UNE INHIBITION DES CATALYSEURS : ELLE EST REVERSIBLE POUR LES ZEOLITHES AU FER ET COBALT, IRREVERSIBLE POUR CELLES AU CUIVRE. D'AUTRES PARAMETRES ONT ETE ETUDIES : TENEUR EN OXYGENE, EN PROTOXYDE D'AZOTE. LEUR INFLUENCE DIFFERE SUIVANT LE TYPE DE CATALYSEUR. IL APPARAIT AINSI, QUE L'UTILISATION D'UN CATALYSEUR DEPEND FORTEMENT DE LA COMPOSITION DU GAZ A TRAITER. POUR LE TRAITEMENT DES EFFLUENTS DES UNITES D'ACIDE NITRIQUE, NOUS SUGGERONS UNE FERRIERITE ECHANGEE AU FER. UNE ACTIVITE CATALYTIQUE EXALTEE EN PRESENCE DE NO ET UNE STABILITE HYDROTHERMIQUE EN FONT UN CATALYSEUR PROMETTEUR POUR CE TYPE D'APPLICATION.
Author: KARINE.. MALEFANT
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Languages : fr
Pages : 153
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LE PROTOXYDE D'AZOTE EST UN GAZ QUI CONTRIBUE A L'EFFET DE SERRE ET INTERVIENT DANS LA DESTRUCTION DE LA COUCHE D'OZONE STRATOSPHERIQUE. SA CONCENTRATION AUGMENTANT CHAQUE ANNEE, IL DEVIENT URGENT DE DEVELOPPER DES METHODES QUI PERMETTENT DE LE DETRUIRE. CE TRAVAIL A EU POUR OBJECTIF LA MISE AU POINT DE CATALYSEUR A BASE DE ZEOLITHE, POUR LA DECOMPOSITION DU N#2O EN N#2 ET O#2 ET L'ETUDE DE LA REACTION. NOUS AVONS MONTRE QUE CETTE REACTION POUVAIT SE FAIRE A TEMPERATURE AMBIANTE, MAIS L'OXYGENE RESTE LIE A LA SURFACE DU CATALYSEUR ET L'EMPOISONNE. LA DESORPTION D'OXYGENE DEPEND DE LA NATURE DU CATALYSEUR. ELLE DEBUTE VERS 350C. LA TEMPERATURE EST PLUS BASSE AVEC DES METAUX PRECIEUX. LA PRESENCE D'UN AGENT REDUCTEUR (NO OU CH#4) PEUT FACILITER LE DEPART DES OXYGENES ET DE CE FAIT ACCELERE LA VITESSE DE REACTION. L'EFFET DEPEND DE LA NATURE DU CATION : NO A UN EFFET POSITIF SUR LES ZEOLITHES AU FER, UN EFFET NEGATIF SUR CELLES AU RHODIUM, ET DEMEURE SANS EFFET SUR LES SYSTEMES AU COBALT ET CUIVRE. L'EFFET NEGATIF DE NO PEUT ETRE ATTRIBUE A UNE ADSORPTION COMPETITIVE ENTRE NO ET N#2O SUR LES SITES ACTIFS. CH#4 FAVORISE EGALEMENT L'ACTIVITE DES ZEOLITHES AU FER ET AU COBALT, MAIS AVEC CE DERNIER L'EXALTATION N'A LIEU QUE SI LA REACTION SE FAIT EN ABSENCE D'OXYGENE, DANS LE CAS CONTRAIRE, TOUT LE METHANE EST OXYDE PAR L'OXYGENE MOLECULAIRE. LA PRESENCE D'EAU PROVOQUE UNE INHIBITION DES CATALYSEURS : ELLE EST REVERSIBLE POUR LES ZEOLITHES AU FER ET COBALT, IRREVERSIBLE POUR CELLES AU CUIVRE. D'AUTRES PARAMETRES ONT ETE ETUDIES : TENEUR EN OXYGENE, EN PROTOXYDE D'AZOTE. LEUR INFLUENCE DIFFERE SUIVANT LE TYPE DE CATALYSEUR. IL APPARAIT AINSI, QUE L'UTILISATION D'UN CATALYSEUR DEPEND FORTEMENT DE LA COMPOSITION DU GAZ A TRAITER. POUR LE TRAITEMENT DES EFFLUENTS DES UNITES D'ACIDE NITRIQUE, NOUS SUGGERONS UNE FERRIERITE ECHANGEE AU FER. UNE ACTIVITE CATALYTIQUE EXALTEE EN PRESENCE DE NO ET UNE STABILITE HYDROTHERMIQUE EN FONT UN CATALYSEUR PROMETTEUR POUR CE TYPE D'APPLICATION.
Author: Houda Jouini
Publisher: GRIN Verlag
ISBN: 3346570916
Category : Technology & Engineering
Languages : fr
Pages : 168
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Thèse de Doctorat de l’année 2018 dans le domaine Chimie - Science des Matériaux, note: "-", Université de Tunis El Manar (Faculté des Sciences de Tunis), langue: Français, résumé: L’utilisation des combustibles fossiles comme source d’énergie conduit à une formation importante de gaz nuisibles à l’environnement tels que les oxydes de soufre (SO2 et SO3), le dioxyde de carbone (CO2) et les oxydes d’azote (NOx). Les NOx sont à l’origine des phénomènes environnementaux inquiétants tels que les pluies acides, la formation des brouillards oxydants et la diminution de la couche d’ozone stratosphérique. Au cours des trente dernières années, de grands efforts ont été entrepris pour résoudre le problème posé par les NOx et de nombreuses techniques pour limiter leur formation ont été développées. Ces efforts ont mené au développement de nouveaux procédés d’abattement catalytique des NOx particulièrement dans le secteur automobile. La réduction directe des oxydes d’azote par les hydrocarbures imbrûlés à la sortie du moteur a été la première technologie testée mais sans grand succès. Une approche alternative à cette solution s’est basée sur la réduction catalytique sélective des NOx en présence d’ammoniac (NH3-SCR). Ce procédé décompose les oxydes d’azote en présence d’un catalyseur en formant de la vapeur d'eau et de l'azote, deux substances non nocives pour l'environnement. La technologie SCR peut atteindre une réduction des NOx dépassant 95% dans les processus de combustion et peut répondre à une législation future plus stricte. Ce dispositif de dépollution est appelé à se généraliser à partir de septembre 2014 avec l'application des normes Euro 6. Pour répondre à cette norme, les constructeurs automobiles ont eu fort à faire avec les moteurs Diesel qui rejettent beaucoup d'oxydes d'azote. Dans une situation pareille, le catalyseur conventionnel V2O5/TiO2 n’est plus performant, alors les recherches se sont orientées vers les zéolithes échangées aux métaux de transition connus pour leurs multiples avantages.
Author: Valérie Le Chanu
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Languages : fr
Pages : 221
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Les émissions automobiles font l'objet dans la plupart des pays industrialisés de mesures réglementaires qui sont, au fil des années, de plus en plus contraignantes. Les limites imposées pour l'an 2000 obligent notamment les constructeurs à développer, après le catalyseur trois voies pour les moteurs essence, également un catalyseur de réduction des oxydes d'azote pour les moteurs diesel. Ce travail de thèse avait ainsi pour objectif l'étude et le développement de catalyseurs à base de zéolithes pour la réduction de NO dans les conditions d'un échappement diesel. Il a été supporté par les constructeurs automobiles français Peugeot et Renault. Le choix des zéolithes a été effectué à partir des trois principaux critères suivants : la stabilité thermique, pour une utilisation à des températures allant jusqu'à 700-800°C, la microporosité qui devait être suffisante pour accepter les molécules de NO et de l'hydrocarbure utilisé (C3H6) ainsi qu'une capacité d'échange d'ions puisque le cation échangeable de la zéolithe dit cation de compensation participe en tant que site actif à la réduction catalytique de NO. La zéolithe ZSM-5, déjà largement mentionnée dans la littérature, a par ailleurs servi de catalyseur de référence. Plusieurs types de zéolithes ont été envisagés. Il s'agissait soit de zéolithes de compositions voisines de celle de la ZSM-5 (de type aluminosilicate) mais de structures différentes et avec des porosités voisines (MCM-22, bêta, EMT et EMO) ou beaucoup plus élevées (MCM-41), soit de zéolithes ayant à la fois des compositions et des structures différentes (comme le titanosilicate ETS-10 ou les silicoaluminophosphates). Pour la plupart d'entre elles, les conditions de synthèse ont été optimisées et différentes caractérisations ont été mises en oeuvre avant le conditionnement pour l'étude de l'activité catalytique. Les matériaux ont également été analysés après tests catalytiques. Pour les meilleurs d'entre eux (EMT et EMO) une étude plus approfondie a été menée ; elle visait à étudier leur désactivation dans les conditions d'un échappement diesel et a conduit à effectuer différents essais d'optimisation (post-synthèse) de leur stabilité thermique et hydrothermique ; celles-ci étant généralement insuffisantes pour une application éventuelle des zéolithes dans la réduction de NO pour les échappements de moteurs diesel
Author: MARC.. BERGER
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Languages : fr
Pages : 147
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LA DESTRUCTION DES OXYDES D'AZOTE NOX (X = 1,2) EST UN ENJEU IMPORTANT POUR LA DEPOLLUTION D'EFFLUENTS INDUSTRIELS. DEUX METHODES CATALYTIQUES SONT TRES ETUDIEES : LA DECOMPOSITION DU MONOXYDE D'AZOTE OU LA REDUCTION DE CE DERNIER PAR UN HYDROCARBURE. LA PRESENTE ETUDE, DE NATURE FONDAMENTALE, A POUR BUT DE COMPRENDRE LES PHENOMENES A L'ECHELLE MOLECULAIRE, ET D'ETABLIR LES SEQUENCES D'ETAPES ELEMENTAIRES (CYCLES CATALYTIQUES) METTANT EN JEU REACTIFS ET SITES CATALYTIQUES DANS LA REACTION DENOX SUR LE CATALYSEUR CO-PD/HMOR EN PRESENCE DE METHANE COMME REDUCTEUR. DANS UNE PREMIERE PARTIE, LA DIFFERENCE DE COMPORTEMENT ENTRE DES CATALYSEURS DITS DE DECOMPOSITION DU MONOXYDE D'AZOTE, DE TYPE CU/HZSM-5 ET CEUX DITS DE REDUCTION DU MONOXYDE D'AZOTE PAR LE METHANE, DE TYPE CO/HZSM-5, A ETE EXPLICITEE. LE BUT DE LA SECONDE PARTIE ETAIT DE COMPRENDRE LE FONCTIONNEMENT DU CATALYSEUR CO-PD/HMOR : L'APPROCHE MECANISTIQUE A PERMIS DE METTRE EN EVIDENCE LES TROIS FONCTIONS NECESSAIRES A LA REACTION DENOX. TOUT D'ABORD, LE CATION CO 2 + ECHANGE DANS LA ZEOLITHE EST LE SITE D'ADSORPTION DU MONOXYDE D'AZOTE SOUS FORME DINITROSYLE. SUR CE SITE, LE MONOXYDE D'AZOTE SE DECOMPOSERA A LA TEMPERATURE DE LA REACTION. LES PARTICULES D'OXYDE DE COBALT A L'EXTERIEUR DES GRAINS DE ZEOLITHE, SONT RESPONSABLES DE L'OXYDATION DE MONOXYDE D'AZOTE EN DIOXYDE D'AZOTE, CE DIOXYDE D'AZOTE PERMETTRA L'OXYDATION MENAGEE DU METHANE. ENFIN, L'ACTIVATION DU METHANE, QUI CORRESPOND A SON OXYDATION PARTIELLE EN METHANOL ET FORMALDEHYDE, S'OPERE SUR LES PARTICULES D'OXYDE DE PALLADIUM. L'EXISTENCE DE CES TROIS SITES DIFFERENCIES, DONC DES TROIS FONCTIONS NECESSAIRES A LA REDUCTION DU MONOXYDE D'AZOTE PAR LE METHANE, PERMET DE PROPOSER LE DESIGN DE NOUVEAUX CATALYSEURS POTENTIELLEMENT ACTIFS DANS CETTE REACTION.
Author: Michel Guisnet
Publisher: L'Editeur : EDP Sciences
ISBN: 9782868838261
Category : Zeolites
Languages : fr
Pages : 258
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Book Description
Ignorées du grand public, souvent mal connues des étudiants chimistes, les zéolithes synthétiques ont pourtant des qualités exceptionnelles. Belles par leurs cristaux microscopiques et le réseau régulier de leurs cages et canaux de taille moléculaire, elles sont capables de jouer les rôles les plus divers : échange d'ions, tamisage moléculaire, catalyse acide, basique, acidobasique, d'oxydoréduction, bifonctionnelle, etc. Leurs nombreuses applications les ont placées au cœur même de notre société. Tournez les pages de ce livre pour en juger. Le pétrole est trop lourd pour fournir directement carburants et lubrifiants de qualité pour nos déplacements et les éléments de base pour la fabrication des polymères, solvants... Les zéolithes sont là pour solutionner ces problèmes, catalysant économiquement et écologiquement craquage, hydrocraquage, isomérisation, alkylation, conversion du méthanol, etc. Remplaçant les solutions acides ou basiques corrosives et polluantes utilisées en chimie fine, catalysant la dépollution des rejets gazeux ou liquides, elles œuvrent pour une chimie plus propre. Catalyseurs modèles, les zéolithes ont permis une avancée importante vers une conception réellement scientifique des catalyseurs.
Author: Stéphane Kieger
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 121
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Book Description
NOUS NOUS SOMME ATTACHES A ETUDIER LA REDUCTION CATALYTIQUE SELECTIVE (SCR) DES NOX PAR L'AMMONIAC (NH#3) EN PRESENCE D'OXYGENE SUR DES ZEOLITHES FAUJASITES ECHANGEES AU CUIVRE (CU-FAU). POUR LES CATALYSEURS NE RENFERMANT QUE DES ESPECES CU#2#+ ISOLEES, TROIS VAGUES DE CONVERSION DE NO ONT ETE OBSERVEES VERS 420, 520 ET 600 K. LA PREMIERE VAGUE DE CONVERSION EST UN PHENOMENE TRANSITOIRE QUI RESULTE DE L 'IMPOSSIBLE REOXYDATION DE CU#+ EN CU#2#+ AUX BASSES TEMPERATURES. A PARTIR DE 450 K, LA REOXYDATION DES IONS CU#+ EN SUPERCAGES EST ENFIN POSSIBLE AVEC LE MELANGE NO+O#2. LE COUPLE REDOX CU#2#+/CU#+ MIS EN JEU LORS DE LA REACTION EST ENTRETENU PAR LA REOXYDATION DE CU#+ AVEC LE MELANGE NO+O#2, ET PAR LA REDUCTION DE CU#2#+ AVEC NO+NH#3. LA STOECHIOMETRIE DE LA REACTION GLOBALE MONTRE UN RAPPORT NH#3/NO PROCHE DE 0,75 (10NH#3 + 13NO + O#2 15H#2O + 11,5N#2). UNE ETUDE CINETIQUE A PERMIS DE CONFIRMER L'ENSEMBLE DE CES PROPOSITIONS, D'OU IL RESSORT UN MECANISME DE TYPE LANGMUIR-HINSHELWOOD POUR LEQUEL L'ETAPE LENTE EST PROBABLEMENT LA FORMATION D'UN DIMERE CU-O-CU#2#+ DANS LES SUPERCAGES. AU-DELA DE 600 K, L'ENSEMBLE DES IONS CU EST ACTIF. LES ORIGINES DE FORMATION DE N#2O AUX BASSES ET HAUTES TEMPERATURES SONT DUES A LA PRESENCE D'AGREGATS DE CUO, ET DES IONS CUIVRE LOCALISES DANS LES CAGES SODALITES RESPECTIVEMENT. LA PRESENCE D'AGREGATS DE CUO DANS LES ECHANTILLONS PEUT ETRE PREVENUE EN REALISANT L'ECHANGE CATIONIQUE A PH = 5. POUR LA DEUXIEME FORMATION DE N#2O, ELLE PEUT ETRE EVITEE, EN PRE-ECHANGEANT LES ZEOLITHES FAU PAR CERTAINS ALCALINO-TERREUX OU LANTHANIDES, QUI VONT SE PLACER PREFERENTIELLEMENT DANS LES CAGES SODALITES, RENDANT L'ACCES DIFFICILE AUX IONS CU. CET ECHANGE PREALABLE AVEC UN CO-CATION PEUT AUSSI S'ENVISAGER AVEC LA ZEOLITHE EMT. CES NOUVEAUX CATALYSEURS FONT L'OBJET D'UN BREVET. EN PRESENCE DE NO#2 DANS LE MELANGE REACTIONNEL, UNE SYNERGIE DU MELANGE SUR LA CONVERSION DES NOX A ETE OBSERVEE A BASSE TEMPERATURE ET ELLE EST MAXIMALE POUR UN RAPPORT NO/NO#2 1. AU-DELA DE CE RAPPORT LA FORMATION DE NITRATE D'AMMONIUM DEVIENT IMPORTANTE, ET CONDUIT A DE FORTES TENEURS EN N#2O SUR LES CATALYSEURS CU-FAU. PAR CONTRE, LES NOUVEAUX CATALYSEURS BREVETES NE FORMENT QUE DE TRES FAIBLES QUANTITES DE N#2O QU'A PARTIR DE 773 K, ET REPONDENT ALORS A TOUTES LES EXIGENCES INDUSTRIELLES POUR LES USINES D'ACIDE NITRIQUE OU LES CENTRALES THERMIQUES.
Author: Béatrice Feron
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Languages : fr
Pages : 146
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Author: Marc Guyon (auteur d'une thèse de sciences (1995)).)
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Languages : fr
Pages : 232
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Book Description
L'accroissement du parc automobile a engendré le problème de la pollution atmosphérique. Des systèmes catalytiques ont alors été développés en vue de réduire ces émissions polluantes. Les véhicules munis de moteur diesel sont handicapés par la présence à l'échappement de petites particules riches en carbone et d'oxydes d'azote. La littérature a montré que la zéolithe Cu-ZsM-5 est capable de réduire les oxydes d'azote dans les conditions d'un échappement diesel. Au cours de ce travail, l'analyse des régimes transitaires a montré qu'un intermédiaire se synthétisait sur le catalyseur. Il nécessite pour se former la présence de propène et d'oxydes d'azote. L'oxygène n'est pas indispensable à ce niveau. Il a par ailleurs été montré que l'intermédiaire n'est pas constitué par un dépôt de coke, ni par un produit d'oxydation partielle du propène. Le dioxyde d'azote réagit alors avec cet intermédiaire et est réduit en azote. Par une approche quantitative de ces phénomènes, il a été montré qu'une réaction compétitive intervenait entre l'intermédiaire et l'oxygène. Elle contribue à la destruction d'une partie de l'intermédiaire par combustion
Author: Mathias Mauvezin
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Languages : fr
Pages : 162
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Author: Thierry Bertin (Chimiste)
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Languages : fr
Pages : 176
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CE TRAVAIL EST CONSACRE A L'ETUDE DE L'ELIMINATION PAR VOIE CATALYTIQUE DES OXYDES D'AZOTE EMIS LORS DU FONCTIONNEMENT DES MOTEURS DIESEL ET ESSENCE MELANGE PAUVRE . DIFFERENTS CATALYSEURS ONT ETE ETUDIES. IL S'AGIT D'OXYDES SIMPLES (AL#2O#3, SNO#2, FE#2O#3) SEULS OU EN MELANGE, D'OXYDES MIXTES (PEROVSKITES) ET DE METAUX SUPPORTES (PT / SUPPORT). SEULS CERTAINS OXYDES (ND#2CUO#4, SNO#2-AL#2O#3) ONT UNE ACTIVITE SIGNIFICATIVE EN REDUCTION (PRESENCE DE PROPENE DANS LE MELANGE REACTIONNEL) ET EN DECOMPOSITION (ABSENCE DE REDUCTEUR) DES NO#X. POUR CES CATALYSEURS, LE DOMAINE D'ACTIVITE SE SITUE ENTRE 300 ET 500C AVEC UN MAXIMUM DE CONVERSION A 350-400C. L'AUGMENTATION D'ACTIVITE DUE A L'AJOUT DE PLATINE SE TRADUIT D'UNE PART PAR UN DEPLACEMENT DES COURBES DE CONVERSION VERS LES BASSES TEMPERATURES ET D'AUTRE PART PAR LA FORMATION D'UNE ESPECE NOUVELLE N#2O. L'ETUDE A DONC CONSISTE A MODIFIER LES METHODES DE PREPARATION DES CATALYSEURS ET LES CONDITIONS OPERATOIRES DE LA REACTION AFIN DE MINIMISER LA FORMATION DE PROTOXYDE D'AZOTE. DANS CE BUT, UNE METHODE DE DEPOT DU PLATINE EN INTERACTION AVEC LE FER A ETE MISE AU POINT. ELLE A PERMIS D'OBTENIR DES CATALYSEURS PLUS ACTIFS ET PLUS SELECTIFS EN N#2. POUR L'AUTRE VOLET, LA MODULATION DE L'ALIMENTATION EN REDUCTEUR DANS LE REACTEUR MODIFIE LA REPARTITION DES PRODUITS DE LA REACTION, EN PARTICULIER PAR UNE AUGMENTATION DE LA SELECTIVITE EN N#2 SANS VARIATION DE L'ACTIVITE MOYENNE GLOBALE. CECI A PERMIS DE METTRE EN EVIDENCE, A LA SURFACE DES CATALYSEURS A BASE DE FER (PAS SUR PT / AL#2O#3), LA FORMATION ET L'ACCUMULATION D'UN INTERMEDIAIRE CARBONE ET AZOTE DONT LA REACTION AVEC LES OXYDES D'AZOTE CONDUIT A LA FORMATION DE N#2.
