Contribution à l'étude des propriétés de l'interface métal oxyde GeO/Ru(0001) par STM, XPS/ARPES et SXRD PDF Download
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Author: Thomas Pierron
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Languages : fr
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Book Description
Ce manuscrit de thèse est dédié à l'étude des oxydes de silicium (SiO) et de germanium (GeO) sous forme ultramince. Elaborés par épitaxie par jet moléculaire à la surface d'un cristal de ruthénium (0001), ces systèmes peuvent exister sous deux phases stables. La première est constituée d'une monocouche connectée au substrat par des liaisons covalentes formant une interface métal oxyde. La seconde est quant à elle constituée d'une bicouche en interaction faible déconnectée du substrat. La faiblesse des interactions de Van der Waals permet son exfoliation pour l'intégrer dans des hétérostructures fonctionnelles. Dans cette thèse nous étudions la relation entre structure et propriétés électroniques de ces matériaux bidimensionnels (2D) en combinant la microscopie champ proche (STM), la photoémission X et UV résolue en angle (XPS, ARPES), la diffraction X de surface (SXRD) et la modélisation par des méthodes DFT. Une partie de nos mesures (XPS, ARPES et SXRD) ont été obtenues à l'aide du rayonnement synchrotron. Si les propriétés de la bicouche d'oxyde de silicium (SiO) sont bien comprises, la description des propriétés électroniques de l'interface métal-oxyde s'avère plus complexe avec l'impossibilité de réconcilier les calculs emph{ab initio} avec nos mesures ARPES. Pour comprendre l'origine de ce désaccord, nous avons étudié l'interface GeO/Ru(0001) dans le régime de la monocouche. Nos études STM et XPS ont permis de valider le modèle atomique proposé par la DFT, incluant la rotation des liaisons Ge-O-Ge et la présence d'un oxygène interstitiel. Des études structurales complémentaires par SXRD ont permis de valider la relation d'épitaxie proposée par le calcul. Enfin, la structure de bande mesurée se rapproche des prédictions DFT contrairement au SiO même s'il persiste un faible désaccord. Celui-ci peut s'interpréter comme une surestimation de la force de la liaison métal/oxyde par le calcul introduisant une bande interdite au point Gamma et au point K non visibles expérimentalement en ARPES dans le cas de SiO. Des mesures SXRD complémentaires à venir sur SiO permettront d'étayer cette hypothèse.
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Ce manuscrit de thèse est dédié à l'étude des oxydes de silicium (SiO) et de germanium (GeO) sous forme ultramince. Elaborés par épitaxie par jet moléculaire à la surface d'un cristal de ruthénium (0001), ces systèmes peuvent exister sous deux phases stables. La première est constituée d'une monocouche connectée au substrat par des liaisons covalentes formant une interface métal oxyde. La seconde est quant à elle constituée d'une bicouche en interaction faible déconnectée du substrat. La faiblesse des interactions de Van der Waals permet son exfoliation pour l'intégrer dans des hétérostructures fonctionnelles. Dans cette thèse nous étudions la relation entre structure et propriétés électroniques de ces matériaux bidimensionnels (2D) en combinant la microscopie champ proche (STM), la photoémission X et UV résolue en angle (XPS, ARPES), la diffraction X de surface (SXRD) et la modélisation par des méthodes DFT. Une partie de nos mesures (XPS, ARPES et SXRD) ont été obtenues à l'aide du rayonnement synchrotron. Si les propriétés de la bicouche d'oxyde de silicium (SiO) sont bien comprises, la description des propriétés électroniques de l'interface métal-oxyde s'avère plus complexe avec l'impossibilité de réconcilier les calculs emph{ab initio} avec nos mesures ARPES. Pour comprendre l'origine de ce désaccord, nous avons étudié l'interface GeO/Ru(0001) dans le régime de la monocouche. Nos études STM et XPS ont permis de valider le modèle atomique proposé par la DFT, incluant la rotation des liaisons Ge-O-Ge et la présence d'un oxygène interstitiel. Des études structurales complémentaires par SXRD ont permis de valider la relation d'épitaxie proposée par le calcul. Enfin, la structure de bande mesurée se rapproche des prédictions DFT contrairement au SiO même s'il persiste un faible désaccord. Celui-ci peut s'interpréter comme une surestimation de la force de la liaison métal/oxyde par le calcul introduisant une bande interdite au point Gamma et au point K non visibles expérimentalement en ARPES dans le cas de SiO. Des mesures SXRD complémentaires à venir sur SiO permettront d'étayer cette hypothèse.
