Alkylation isobutane-butenes en présence de zircone sulfatée et d'hétéropolyacides en phase liquide et supercritique PDF Download
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Author: Pierre-Yves Gayraud
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 128
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Book Description
Notre étude concerne la réaction d'alkylation de l'isobutane par les butènes en phase liquide. Nous avons utilisé deux types de catalyseurs solides acides, des sels alcalins d'hétéropolyacide de type Keggin, (H3PW12O40) et une zircone sulfatée. Nous montrons que la sélectivité de la réaction est étroitement liée à la température de prétraitement du catalyseur. La caractérisation de l'acidité au moyen d'une réaction test (isomérisation du n-C4), par RNM du proton et par absorption de molécules sondes suivies par IR, montre que l'augmentation de la température de prétraitement ne modifie pas la nature des sites acides mais augmentent leur force. La présence de sites acides forts oriente la sélectivité vers la formation des triméthylpentanes et des produits de craquage. En présence de sites plus faibles, la dimérisation de l'oléfine, réaction secondaire, est prépondérante. Par ailleurs, l'optimisation des conditions opératoires montre que l'hétéropolyacide est plus sélectif que la zircone sulfatée en triméthylpentanes, ce que nous attribuons à une densité plus faible de sites acides et à sa microporosité. L'optimisation de la composition de l'hétéropolyacide a révélé le rôle majeur de la densité des sites acides. La stabilité du catalyseur est sensiblement accrue en présence d'une faible densité de sites acides forts, contribuant à limiter la dimérisation du butène, responsable de la désactivation du catalyseur. Par ailleurs, un hétéropolyacide de composition "optimale" a été testé, en autoclave, en présence des réactifs en phase supercritique. Alors qu'au voisinage du point critique la composition de l'alkylat est très proche de celle obtenue en phase liquide à haute température, nous observons une amélioration de la qualité de l'alkylat lorsque la densité du fluide supercritique est augmentée dans des conditions isothermes. Cependant cette augmentation ne compense pas l'effet négatif de l'utilisation de hautes températures nécessaires pour atteindre l'état supercritique.
Author: Pierre-Yves Gayraud
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Languages : fr
Pages : 128
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Book Description
Notre étude concerne la réaction d'alkylation de l'isobutane par les butènes en phase liquide. Nous avons utilisé deux types de catalyseurs solides acides, des sels alcalins d'hétéropolyacide de type Keggin, (H3PW12O40) et une zircone sulfatée. Nous montrons que la sélectivité de la réaction est étroitement liée à la température de prétraitement du catalyseur. La caractérisation de l'acidité au moyen d'une réaction test (isomérisation du n-C4), par RNM du proton et par absorption de molécules sondes suivies par IR, montre que l'augmentation de la température de prétraitement ne modifie pas la nature des sites acides mais augmentent leur force. La présence de sites acides forts oriente la sélectivité vers la formation des triméthylpentanes et des produits de craquage. En présence de sites plus faibles, la dimérisation de l'oléfine, réaction secondaire, est prépondérante. Par ailleurs, l'optimisation des conditions opératoires montre que l'hétéropolyacide est plus sélectif que la zircone sulfatée en triméthylpentanes, ce que nous attribuons à une densité plus faible de sites acides et à sa microporosité. L'optimisation de la composition de l'hétéropolyacide a révélé le rôle majeur de la densité des sites acides. La stabilité du catalyseur est sensiblement accrue en présence d'une faible densité de sites acides forts, contribuant à limiter la dimérisation du butène, responsable de la désactivation du catalyseur. Par ailleurs, un hétéropolyacide de composition "optimale" a été testé, en autoclave, en présence des réactifs en phase supercritique. Alors qu'au voisinage du point critique la composition de l'alkylat est très proche de celle obtenue en phase liquide à haute température, nous observons une amélioration de la qualité de l'alkylat lorsque la densité du fluide supercritique est augmentée dans des conditions isothermes. Cependant cette augmentation ne compense pas l'effet négatif de l'utilisation de hautes températures nécessaires pour atteindre l'état supercritique.
Author: Ana Lilia Mota Salinas
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 270
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Book Description
L'alkylation de l'isobutane par les butènes en milieu de réaction d'isobutane supercritique en présence de zéolithes (H-BETA, H-USY et H-MCM-22) a été étudiée. Le milieu supercritique a conduit à un allongement de la durée de vie du catalyseur et à la production d'un alkylat stable. Les propriétés physico-chimiques de la phase supercritique, mais aussi la température de réaction, sont à l'origine de ces améliorations. Les zéolithes H-BETA et H-MCM-22 sont performantes pour la production d'un alkylat paraffinique sous des conditions de réaction d'isobutane supercritique. Ceci est attribué à leur structure poreuse et morphologie particulaires, qui facilitent le déroulement des réactions en surface des cristaux. La zéolithe H-USY n'est pas adéquate pour l'alkylation en phase d'isobutane supercritique, puisque la présence des supercages est propice à la condensation des oléfines, au détriment de la réaction d'alkylation. Finalement, il a été montré que l'isomérisation du 2,2,4-TMP, produit par auto alkylation de l'isobutane, est responsable de la formation des dimethylhexanes observés sur la zéolithe BETA, et non pas la dimérisation de l'oléfine
