Author: LIEN HUONG.. LE
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Languages : fr
Pages : 323
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CE TRAVAIL AVAIT POUR OBJECTIF D'AMELIORER LA STABILITE CATALYTIQUE ET THERMIQUE DES SYSTEMES NI/CEO#2, PARTICULIEREMENT ACTIFS, DANS LA REACTION D'HYDROGENATION DU CO. POUR ATTEINDRE CE BUT, NOUS AVONS ADOPTE LA METHODE DE PREPARATION EN DEUX ETAPES QUI CONSISTE A FIXER, DANS LA PREMIERE ETAPE, LES IONS PRECURSEURS NI#2#+ ET CE#3#+ EN FORTE INTERACTION AVEC LA SILICE, PAR IMPREGNATION OU COIMPREGNATION DE FORTES TENEURS EN NITRATES RESPECTIFS, SUIVIE DE LAVAGE A L'EAU, AFIN D'ELIMINER LES IONS EN FAIBLE INTERACTION AVEC LA SILICE. LES IONS NI#2#+ ET CE#3#+ RESTANT FORTEMENT LIES A LA SURFACE DE LA SILICE PEUVENT SERVIR DE GERMES POTENTIELS, A L'INTERFACE IONS-SUPPORT, POUR LE NICKEL OU/ET LE CERIUM INTRODUITS DANS LA DEUXIEME ETAPE DE PREPARATION PAR IMPREGNATION OU COIMPREGNATION. L'ETABLISSEMENT DE FORTES INTERACTIONS IONS PRECURSEURS-SUPPORT CONDUIT A UNE FORTE AMELIORATION DE LA STABILITE THERMIQUE ET CATALYTIQUE DES CATALYSEURS NI-CE/SIO#2. L'AMELIORATION DE LA STABILITE THERMIQUE ET CATALYTIQUE DE CES CATALYSEURS PEUT AINSI CONDUIRE A DES ACTIVITES CATALYTIQUES, A L'ETAT DE REGIME DU CATALYSEUR, NETTEMENT SUPERIEURES (FACTEUR 2 A 20) A CELLES DES CATALYSEURS NI/CEO#2. LA COMPARAISON DES CARACTERISTIQUES DE CES CATALYSEURS PREPARES EN DEUX ETAPES A CELLES D'UN CATALYSEUR PREPARE EN UNE SEULE ETAPE PAR COIMPREGNATION DU NICKEL ET DU CERIUM SUR SILICE, MET CLAIREMENT EN EVIDENCE L'IMPORTANCE DES INTERACTIONS IONS PRECURSEURS-SUPPORT QUI PEUVENT S'ETABLIR DES L'ETAPE DE PREPARATION ET LES CONSEQUENCES SUR LA STABILITE THERMIQUE ET CATALYTIQUE AINSI QUE LA REACTIVITE CATALYTIQUE ULTERIEURE DU CATALYSEUR
Author: OLIVIER.. CLAUSE
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Languages : fr
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LA THESE COMPREND 3 PARTIES: LA PREMIERE CONSISTE EN UNE MISE AU POINT BIBLIOGRAPHIQUE ET THEORIQUE CONCERNANT LA PREPARATION DE CATALYSEURS, LA SECONDE PARTIE CONCERNE LA PREPARATION DE CATALYSEURS NI/SIO#2 ET CU/SIO#2 PAR IMPREGNATION A SEC, ECHANGE IONIQUE ET DEPOSITION-PRECIPITATION. LA SPECTROSCOPIE EXAFS ET LA REDUCTION EN TEMPERATURE PROGRAMMEE SONT MISES EN UVRE POUR DETERMINER LES DIFFERENTS TYPES D'INTERACTION INTERVENANT ENTRE LE SUPPORT ET LES IONS NI, CU A L'INTERFACE SOLIDE-LIQUIDE PUIS AU COURS DU SECHAGE. UNE CLASSIFICATION DE CES INTERACTIONS EN FONCTION DES CONDITIONS DE PREPARATION (PH DE LA SOLUTION D'IMPREGNATION, COMPLEXATION DES IONS, TENEUR EN METAL, ETC...) EST PROPOSEE EN FIN DE CHAPITRE. IL APPARAIT QUE L'OBTENTION DE NI OU DE CU TRES BIEN DISPERSEE A LA SURFACE DE LA SILICE EST DIFFICILE ET NECESSITE L'ECHANGE IONIQUE DE COMPLEXES TRES STABLES TEL LE BIS ETHYLENEDIAMINE CUIVRE, OU LE TRIETHYLENEDIAMINE NICKEL. EN OPERANT SANS PRECAUTIONS PARTICULIERES ON OBTIENDRA GENERALEMENT DES ESPECES PONTEES CU-O-CU OU NI-O-NI, ALLANT JUSQU'A LA FORMATION D'HYDROXYSILICATES DANS LE CAS DE NI. LA TROISIEME PARTIE, CONSACREE A L'EFFET DE CALCINATIONS A DIFFERENTES TEMPERATURES SUR DES CATALYSEURS SUPPORTES NI/SIO#2, CONFIRME L'IMPORTANCE DU MODE DE PREPARATION SUR LA STABILITE THERMIQUE DES CATALYSEURS: LA FORMATION D'OXYDE DE NICKEL NIO INTERVIENT A DES TEMPERATURES S'ECHELONNANT ENTRE 450 ET 900C SELON LES CONDITIONS DE PREPARATION. UNE ETUDE SUCCINCTE DE L'ACTIVITE ET DE LA SELECTIVITE DE CATALYSEURS A BASE DE NICKEL EN DIMERISATION DU PROPYLENE EST PRESENTEE EN FIN DE CHAPITRE
Author: PAOLO.. BURATTIN
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Languages : fr
Pages : 346
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LA METHODE DE DEPOSITION-PRECIPITATION CONSISTE A FAIRE PRECIPITER LES PRECURSEURS IONIQUES D'UN METAL A LA SURFACE D'UN SUPPORT OXYDE GRACE A UNE BASIFICATION PROGRESSIVE ET HOMOGENE DE LA SOLUTION PAR UNE BASE RETARD (UREE). L'ETUDE DE L'INFLUENCE DES PARAMETRES, DUREE DE PRECIPITATION, CARACTERISTIQUES DE LA SILICE, CONCENTRATION DES REACTIFS (UREE, NI(II), SILICE) A PERMIS DE PROPOSER LE MECANISME SUIVANT POUR EXPLIQUER LE PHENOMENE DE DEPOSITION-PRECIPITATION DU NI(II) SUR LA SILICE: 1. FORMATION DE GERMES OU SITES DE GERMINATION HETEROGENE CONSTITUES D'UN FEUILLET DE PHYLLOSILICATE 1:1 DE NICKEL, ISSU D'UNE INTERACTION ENTRE LES IONS NI(II) ET LES GROUPEMENTS SILANOLS DU SUPPORT ; 2. LE DEPOT DU NICKEL: LA NATURE DE LA PHASE NI(II) SUPPORTEE RESULTE D'UNE COMPETITION CINETIQUE ENTRE DEUX REACTIONS: LA POLYMERISATION NI-NI CONDUISANT A LA FORMATION D'HYDROXYDE DE NICKEL QUI SE DEVELOPPE PAR CROISSANCE EPITAXIALE DE SES FEUILLETS BRUCITIQUES SUR LES SITES DE GERMINATION HETEROGENE, LA COPOLYMERISATION NI-SI CONDUISANT A LA FORMATION D'UN PHYLLOSILICATE 1:1 QUI SE DEVELOPPE PAR CROISSANCE DES GERMES. LA CINETIQUE DE FORMATION DE CE PHYLLOSILICATE EST CONTROLEE PAR LA VITESSE DE DISSOLUTION DE LA SILICE: POUR UNE SILICE DE SURFACE ELEVEE (400 M#2/G), LE NICKEL EST ENGAGE DANS UN PHYLLOSILICATE 1:1, ALORS QUE POUR UNE FAIBLE SURFACE (40 M#2/G) (PLUS FAIBLE DISSOLUTION DE LA SILICE), IL SE DEPOSE SOUS FORME D'HYDROXYDE. C'EST LE PHYLLOSILICATE SUPPORTE QUI PERMET APRES REDUCTION, L'OBTENTION DES PLUS PETITES PARTICULES METALLIQUES DE NI#O AVEC UNE DISTRIBUTION ETROITE DE TAILLE. DE PLUS, ON PEUT EN FAIRE VARIER LE DIAMETRE MOYEN EN MODIFIANT LES CONDITIONS DE REDUCTION: 19 A 65 A POUR UN ECHANTILLON A 20% EN POIDS DE NI. CES CATALYSEURS METALLIQUES ONT ETE TESTES DANS LA REACTION CO+H#2. NOUS AVONS PU VERIFIER QUE CETTE REACTION EST BIEN SENSIBLE A LA STRUCTURE, EN CE SENS QUE L'ACTIVITE DEPEND DE LA TAILLE DES PARTICULES METALLIQUES. CES CATALYSEURS SONT DE PLUS TRES STABLES SOUS REACTION, CE QUI EST LE REFLET D'UNE FORTE INTERACTION METAL-SUPPORT ET SOULIGNE L'INTERET DE LA METHODE DE DEPOSITION-PRECIPITATION
