Réduction sélective catalytique des oxydes d'azote issus de la combustion du charbon, à l'aide des hydrocarbures émis, sur Rh/CeO2-ZrO2 PDF Download
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Author: Malgorzata Adamowska
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Languages : fr
Pages : 310
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Book Description
L’objet de cette étude est d’élaborer un nouveau système catalytique pour la réduction des oxydes d’azote en azote moléculaire par le mélange des hydrocarbures en excès d’oxygène présent dans les effluents de sources fixes. Le but de ces études est donc de proposer une solution catalytique permettant de limiter l’émission des oxydes d’azote provenant des chaudieres de faible puissance, mais aussi permettant de respecter les futures normes environnementales européennes. Dans un premier temps, nous avons sélectionné le support le plus actif en se basant sur la caractéristique physico-chimique des supports étudiés CexZr1-xO2 (x = 0.8, 0.62, 0.42, 0.17, 0.08) et sur les résultats de l’activité catalytique des échantillons choisis CexZr1-xO2 (x = 0.8; 0.62; 0.17). Les résultats obtenus soulignent l’importance de la réductibilité des supports sur la réaction deNOx Dans un second temps, nous avons déterminé l’influence de la nature du précurseur déposé sur l’activité du support en deNOx. Les catalyseurs ont été préparés soit par échange anionique soit par imprégnation à humidité naissante avec différent précurseur du rhodium. Enfin, nous avons confirmé également la présence des trois fonctions catalytiques décrites par le modèle cinétique élaboré au Laboratoire de Réactivité de Surface.
Author: Malgorzata Adamowska
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Languages : fr
Pages : 310
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L’objet de cette étude est d’élaborer un nouveau système catalytique pour la réduction des oxydes d’azote en azote moléculaire par le mélange des hydrocarbures en excès d’oxygène présent dans les effluents de sources fixes. Le but de ces études est donc de proposer une solution catalytique permettant de limiter l’émission des oxydes d’azote provenant des chaudieres de faible puissance, mais aussi permettant de respecter les futures normes environnementales européennes. Dans un premier temps, nous avons sélectionné le support le plus actif en se basant sur la caractéristique physico-chimique des supports étudiés CexZr1-xO2 (x = 0.8, 0.62, 0.42, 0.17, 0.08) et sur les résultats de l’activité catalytique des échantillons choisis CexZr1-xO2 (x = 0.8; 0.62; 0.17). Les résultats obtenus soulignent l’importance de la réductibilité des supports sur la réaction deNOx Dans un second temps, nous avons déterminé l’influence de la nature du précurseur déposé sur l’activité du support en deNOx. Les catalyseurs ont été préparés soit par échange anionique soit par imprégnation à humidité naissante avec différent précurseur du rhodium. Enfin, nous avons confirmé également la présence des trois fonctions catalytiques décrites par le modèle cinétique élaboré au Laboratoire de Réactivité de Surface.
Author: Tesnim Chaieb
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Languages : en
Pages : 0
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Ces travaux de thèse ont porté sur l'étude approfondie de catalyseurs à base d'argent et d'or dans la réduction catalytique sélective des NOx par C3H6. Pour le système Ag/Al2O3, nous avons réussi à fournir une explication rationnelle de l'origine de l'existence d'un optimum d'activité pour une teneur en Ag de l'ordre de 2 %pds reporté à plusieurs reprises. La caractérisation par NOx-TPD des catalyseurs Ag/Al2O3 a permis d'attribuer l'origine de cet optimum à la teneur maximale en Ag pour laquelle la dispersion quasi-atomique de l'argent est préservée. Nous avons aussi démontré pour la première fois que l'activité des catalyseurs Ag/Al2O3 dans la réduction des NOx par C3H6 en présence de H2 augmentait lorsque la densité surfacique en Ag diminuait. Ceci a été expliqué par l'augmentation du nombre de sites du support pouvant adsorber les NOx lorsque la teneur en Ag diminue. Le système catalytique Au/Al2O3 a été également étudié. En diminuant le nombre de sites d'or dans le réacteur, un effet promoteur de H2 a été mis en évidence pour la première fois pour ce système dans la réduction des NOx par C3H6. Cet effet promoteur était plus important lorsque la teneur en Au diminue. L'activité catalytique du système Au/Al2O3 a été optimisée par la cérine, le catalyseur présentant 1%pds en CeO2 et 0,5%pds en Au a montré la meilleure conversion des NOx. L'activité catalytique d'un système Au-Ag/Al2O3 a également été examinée mais trouvée moins intéressante que celles des systèmes monométalliques. La conversion des NOx en N2 en présence de H2 sur un catalyseur Ag/Al2O3 a pu être améliorée de prés de 30 % en déposant l'argent sur un support prétraité hydrothermalement.
Author: JEAN-LUC.. FREYSZ
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Languages : fr
Pages : 222
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LE BUT DE CETTE ETUDE EST D'ATTEINDRE UNE MEILLEURE COMPREHENSION DU MECANISME DE LA REDUCTION CATALYTIQUE SELECTIVE (RCS) DES OXYDES D'AZOTE EN EXCES D'OXYGENE PAR UN HYDROCARBURE, SUR UN CATALYSEUR MODELE PT/SIO 2 (LE SUPPORT SILICE EST INACTIF). CETTE CATALYSE DENO X TROUVE SON APPLICATION DANS LA DEPOLLUTION DES GAZ D'ECHAPPEMENT DES MOTEURS DIESEL. LE POINT FORT DE NOTRE ETUDE EST LA POSSIBILITE D'ANALYSER SIMULTANEMENT LES ESPECES OBSERVEES SUR LA SURFACE DU CATALYSEUR (PAR IR) ET CELLE DE LA PHASE GAZ (PAR SM ET IR) DANS DES CONDITIONS REACTIONNELLES REALISTES. UNE ETUDE EN REGIME CONTINU MONTRE QUE LE PLATINE RESTE EN PARTIE REDUIT MALGRE L'EXCES D'OXYGENE. LA CONVERSION DENO X PRESENTE UNE COURBE EN CLOCHE NON SEULEMENT EN FONCTION DE LA TEMPERATURE, MAIS EGALEMENT DE LA CONCENTRATION EN OXYGENE. L'OXYDATION TOTALE DU PROPENE EST ATTEINTE A L'OPTIMUM DE CONVERSION DENO X. EN DECA DE CE POINT, QUI CORRESPONDRAIT A LA STCHIOMETRIE REDOX REELLE SUR LA SURFACE, DES COMPOSES C XH YO Z MIGRENT ET S'ACCUMULENT SUR LE SUPPORT. NOTONS EGALEMENT QUE NO 2 N'EST PAS UN INTERMEDIAIRE DE LA REACTION. UNE METHODE D'ETUDE NOUVELLE EN REGIME PULSE (AJOUT DE PULSES DE L'UN DES REACTIFS) NOUS A PERMIS DE CERNER LE MECANISME REACTIONNEL. LES DIFFERENCES D'EFFICACITE ENTRE HYDROCARBURES DEPENDENT DE LEURS FORCES D'ADSORPTION, DE LEURS VITESSES D'OXYDATION SUR PT ET DE L'EFFET D'ECRAN QU'ILS SONT CAPABLE D'OPPOSER A L'ADSORPTION DES OXYDANTS. SI L'ON NEUTRALISE CES PARAMETRES, LA REDUCTION DES NO X N'EST PLUS FONCTION QUE DU POUVOIR REDUCTEUR DE L'HYDROCARBURE. NOUS PROPOSONS DONC UN MODELE DANS LEQUEL L'HYDROCARBURE REDUIT LES SITES PLATINE (ELIMINE O A D S) ET LES PROTEGE DE L'ADSORPTION DE O 2, SITES SUR LESQUELS NO SE DISSOCIE AVEC RECOMBINAISON EN N 2 ET N 2O. L'ADSORPTION PLUS FACILE DE O 2 SUR LES ILOTS DE PT REDUITS LES PLUS IMPORTANTS IMPLIQUE UNE SELECTIVITE FORTE EN N 2O. UN DEUXIEME MECANISME, TRES MINORITAIRE, IMPLIQUERAIT UNE REACTION ENTRE NO ET UN INTERMEDIAIRE C XH YO Z.
Author: Pascal Guy Serge Inkari
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Languages : fr
Pages : 207
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LA REDUCTION DES OXYDES D'AZOTE PAR LE PROPENE A ETE ETUDIEE EN MILIEU REDUCTEUR (NO+C#3H#6) ET EN MILIEU OXYDANT ET HUMIDE (NO+C#3H#6+O#2+H#2O). LES CATALYSEURS UTILISES SONT, DES OXYDES SIMPLES A VALENCE FIXE (AL#2O#3), DES OXYDES A VALENCE VARIABLE (MNO#2, SNO#2), DES OXYDES MIXTES (MANGANATES ET CUPRATES) DE STRUCTURE PEROVSKITE ET DES METAUX SUPPORTES PAR DES OXYDES. EN MILIEU REDUCTEUR, A DES TEMPERATURES INFERIEURES A 500C, LA REDUCTION DE NO PAR LE PROPENE N'EST COMPLETE QUE SUR LES METAUX SUPPORTES (RH>PD>RU>PT). EN PRESENCE DE PLATINE, L'ACTIVITE EN CONVERSION DE NO DEPEND DE LA TAILLE DES PARTICULES ET DU NOMBRE D'ATOMES ACCESSIBLES. CETTE ACTIVITE EST AMELIOREE PAR AJOUT AU SUPPORT D'OXYDES TELS QUE BAO, LA#2O#3, CEO#2, ZRO#2. EN MILIEU OXYDANT, UNE ESPECE SUPPLEMENTAIRE APPARAIT, LE DIOXYDE D'AZOTE, PRODUITE PAR OXYDATION DE NO PAR L'OXYGENE. LE REDUCTEUR (PROPENE) REAGIT TRES RAPIDEMENT AVEC CET OXYDE, EN PARTICULIER SUR LES CATALYSEURS METALLIQUES. LES MANGANATES DE LANTHANE FAIBLEMENT SUBSTITUES SUR LE SITE A PAR DU STRONTIUM SONT LES PLUS ACTIFS, TANDIS QUE LA MODIFICATION SUR LE SITE B N'ENTRAINE PAS D'EXALTATION D'ACTIVITE. SUR LES MATERIAUX LN#2CUO#4, LES CUPRATES DE LANTHANE SONT PLUS ACTIFS QUE LES CUPRATES DE NEODYME. LA DILUTION DE CES PEROVSKITES PAR UN SOLIDE A PROPRIETES ACIDO-BASIQUES AMELIORE LES PERFORMANCES CATALYTIQUES. LES METAUX SUPPORTES PAR LES OXYDES A VALENCE VARIABLE, SONT EN GENERAL LES CATALYSEURS LES PLUS ACTIFS EN CONVERSION DE NO#X. EN PARTICULIER UN CATALYSEUR BIMETALLIQUE PT/10%SNO#2-AL#2O#3 DOPE A ETE PREPARE ET PERMET DE REDUIRE NO#X SUR UN DOMAINE DE TEMPERATURE BEAUCOUP PLUS ETENDU QUE DANS LE CAS DES AUTRES CATALYSEURS. SA BONNE STABILITE EST EGALEMENT NOTABLE. CETTE ACTIVITE EST EXPLIQUEE PAR DES EQUILIBRES REDOX INDUITS PAR LA FONCTION METALLIQUE ET LE SUPPORT.
Author: Elisabeth Ensuque
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Languages : fr
Pages : 146
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NOUS AVONS PREPARE PAR PRECIPITATION DU SUPPORT ZIRCONE SULFATEE PUIS ECHANGE DE LIGANDS EN MILIEU ORGANIQUE DES SOLIDES PRESENTANT DE PETITS CRISTALLITES D'OXYDE DE CUIVRE A TENEURS EN SOUFRE ET CUIVRE VARIABLES. LES RESULTATS OBTENUS PAR THERMODESORPTION D'ACETONITRILE ONT MONTRE UNE NETTE AUGMENTATION DU NOMBRE ET DE LA FORCE DES SITES ACIDES LORSQUE LA TENEUR EN SOUFRE AUGMENTE. L'ACIDITE PASSE PAR UN MAXIMUM POUR UNE TENEUR EN SOUFRE PROCHE DE QUATRE POURCENT. DIVERSES CARACTERISATIONS PHYSICO-CHIMIQUES ONT PERMIS D'EXCLURE LA PRESENCE D'IONS CUIVRE DEUX ISOLES, ET DE CONCLURE A LA FORTE INFLUENCE DE L'ENVIRONNEMENT DES ESPECES SULFATES SUR L'ETAT ELECTRONIQUE DES ESPECES OXYDE DE CUIVRE. LES ESPECES OXYDE DE CUIVRE PRESENTENT UNE ACCESSIBILITE RELATIVEMENT IMPORTANTE. DANS NOS CONDITIONS EXPERIMENTALES, LA PRESENCE DES DEUX FONCTIONS REDOX ET ACIDE EST ESSENTIELLE POUR OBTENIR UNE CONVERSION ET SELECTIVITE ELEVEE SUR LA PLUS LARGE GAMME DE TEMPERATURE. SANS ESPECES SULFATES, LE CATALYSEUR A BASE D'OXYDE DE CUIVRE DEPOSE SUR ZIRCONE EST SELECTIF UNIQUEMENT AUX BASSES TEMPERATURES ET DU DIOXYDE D'AZOTE SE FORME AU-DELA DE CETTE TEMPERATURE. LE SCHEMA REACTIONNEL ENVISAGE A HAUTE TEMPERATURE SERAIT LE SUIVANT: SUR CATALYSEUR A BASE D'OXYDE DE CUIVRE DEPOSE SUR ZIRCONE: FORMATION DE DIOXYDE D'AZOTE, SUR CATALYSEUR A BASE D'OXYDE DE CUIVRE DEPOSE SUR ZIRCONE SULFATEE: ETAPE D'OXYDATION DE L'OXYDE D'AZOTE EN DIOXYDE D'AZOTE SUR LES ESPECES CUIVRE SUIVIE DE L'ETAPE DE REDUCTION AVEC FORMATION D'UN INTERMEDIAIRE NITRE SUR SITES ACIDES. DANS CETTE ETUDE, NOUS AVONS AINSI MONTRE QUE LA REDUCTION CATALYTIQUE SELECTIVE DE L'OXYDE D'AZOTE PAR LE DECANE SUR DES CATALYSEURS POSSEDANT UNE FONCTION OXYDANTE ET UNE FONCTION ACIDE PROCEDE PAR UN MECANISME BIFONCTIONNEL
Author: Duy Luan Nguyen
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Languages : fr
Pages : 184
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Book Description
Par ailleurs, la réduction des NOx est sensible aux tailles des particules les plus grosses semblant plus actives que les plus petites thermodynamiquement plus instables. Dans le contexte du post-traitement, où une recristallisation est souvent observée à haute température, ce dernier paramètre confère aux catalyseurs Au/Al2O3 un certain attrait pour un développement ultérieur. La seconde partie est consacré à la modification des catalyseurs Au/Al2O3 par ajout d’argent. Les méthodes co-précipitation et greffage montrent que les particules bimétalliques obtenues après activation thermique sous hydrogène sont peu actives. L’or et l’argent métalliques en interaction voient leurs propriétés électroniques perturbées ce qui a pour conséquence d’orienter la sélectivité en faveur des réactions d’oxydation des réducteurs par l’oxygène présent en grand excès. En revanche, l’imprégnation successive permet d’obtenir un gain substantiel en conversion des NOx lorsque Au et Ag préservent leur propriétés intrinsèques. Différents paramètres opératoires ont été examinés montrant l’intérêt de déposer Ag avant Au de façon à maintenir en surface un rapport atomique Au/Ag optimal.
Author: Marion Pirez
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Languages : en
Pages : 217
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L'objectif de ce travail de recherche concerne la réduction des émissions de polluants atmosphériques tels que les oxydes d'azote (NOx), présents dans les effluents des installations industrielles. Actuellement, la réduction catalytique sélective des NOx par l'ammoniac est un procédé efficace dans un domaine de température compris entre 200ʿC et 400ʿC. Cependant, l'introduction de normes de plus en plus restrictives devrait concerner un panel d'installations de plus en plus important pour lesquelles ce procédé n'est plus adapté. Dans ces conditions, l'emploi d'autres réducteurs tels que l'hydrogène ou le méthane s'avère intéressant pour des applications respectivement basse et haute température. Ce travail comporte deux aspects qui sont d'une part, le choix du réducteur, l'hydrogène ou le méthane et, d'autre part, la mise au point d'un catalyseur constitué d'un support tel que les pérovskites ou les oxydes mixtes cérine-zircone, sur lequel est dispersé une phase active, les métaux nobles (Palladium, Platine). Le catalyseur doit convertir NO sélectivement en N2, en présence d'un excès d'oxygène, de vapeur d'eau et de dioxyde de soufre. Dans cette étude, nous avons montré que l'interaction entre le métal noble et le support, générée au cours de l'activation du catalyseur est un paramètre essentiel, qui permet de minimiser les phénomènes inhibiteurs de l'eau et du dioxyde de soufre sur les performances catalytiques, notamment en réduction de NO par l'hydrogène.
Author: Stéphane Kieger
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Languages : fr
Pages : 121
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Book Description
NOUS NOUS SOMME ATTACHES A ETUDIER LA REDUCTION CATALYTIQUE SELECTIVE (SCR) DES NOX PAR L'AMMONIAC (NH#3) EN PRESENCE D'OXYGENE SUR DES ZEOLITHES FAUJASITES ECHANGEES AU CUIVRE (CU-FAU). POUR LES CATALYSEURS NE RENFERMANT QUE DES ESPECES CU#2#+ ISOLEES, TROIS VAGUES DE CONVERSION DE NO ONT ETE OBSERVEES VERS 420, 520 ET 600 K. LA PREMIERE VAGUE DE CONVERSION EST UN PHENOMENE TRANSITOIRE QUI RESULTE DE L 'IMPOSSIBLE REOXYDATION DE CU#+ EN CU#2#+ AUX BASSES TEMPERATURES. A PARTIR DE 450 K, LA REOXYDATION DES IONS CU#+ EN SUPERCAGES EST ENFIN POSSIBLE AVEC LE MELANGE NO+O#2. LE COUPLE REDOX CU#2#+/CU#+ MIS EN JEU LORS DE LA REACTION EST ENTRETENU PAR LA REOXYDATION DE CU#+ AVEC LE MELANGE NO+O#2, ET PAR LA REDUCTION DE CU#2#+ AVEC NO+NH#3. LA STOECHIOMETRIE DE LA REACTION GLOBALE MONTRE UN RAPPORT NH#3/NO PROCHE DE 0,75 (10NH#3 + 13NO + O#2 15H#2O + 11,5N#2). UNE ETUDE CINETIQUE A PERMIS DE CONFIRMER L'ENSEMBLE DE CES PROPOSITIONS, D'OU IL RESSORT UN MECANISME DE TYPE LANGMUIR-HINSHELWOOD POUR LEQUEL L'ETAPE LENTE EST PROBABLEMENT LA FORMATION D'UN DIMERE CU-O-CU#2#+ DANS LES SUPERCAGES. AU-DELA DE 600 K, L'ENSEMBLE DES IONS CU EST ACTIF. LES ORIGINES DE FORMATION DE N#2O AUX BASSES ET HAUTES TEMPERATURES SONT DUES A LA PRESENCE D'AGREGATS DE CUO, ET DES IONS CUIVRE LOCALISES DANS LES CAGES SODALITES RESPECTIVEMENT. LA PRESENCE D'AGREGATS DE CUO DANS LES ECHANTILLONS PEUT ETRE PREVENUE EN REALISANT L'ECHANGE CATIONIQUE A PH = 5. POUR LA DEUXIEME FORMATION DE N#2O, ELLE PEUT ETRE EVITEE, EN PRE-ECHANGEANT LES ZEOLITHES FAU PAR CERTAINS ALCALINO-TERREUX OU LANTHANIDES, QUI VONT SE PLACER PREFERENTIELLEMENT DANS LES CAGES SODALITES, RENDANT L'ACCES DIFFICILE AUX IONS CU. CET ECHANGE PREALABLE AVEC UN CO-CATION PEUT AUSSI S'ENVISAGER AVEC LA ZEOLITHE EMT. CES NOUVEAUX CATALYSEURS FONT L'OBJET D'UN BREVET. EN PRESENCE DE NO#2 DANS LE MELANGE REACTIONNEL, UNE SYNERGIE DU MELANGE SUR LA CONVERSION DES NOX A ETE OBSERVEE A BASSE TEMPERATURE ET ELLE EST MAXIMALE POUR UN RAPPORT NO/NO#2 1. AU-DELA DE CE RAPPORT LA FORMATION DE NITRATE D'AMMONIUM DEVIENT IMPORTANTE, ET CONDUIT A DE FORTES TENEURS EN N#2O SUR LES CATALYSEURS CU-FAU. PAR CONTRE, LES NOUVEAUX CATALYSEURS BREVETES NE FORMENT QUE DE TRES FAIBLES QUANTITES DE N#2O QU'A PARTIR DE 773 K, ET REPONDENT ALORS A TOUTES LES EXIGENCES INDUSTRIELLES POUR LES USINES D'ACIDE NITRIQUE OU LES CENTRALES THERMIQUES.
Author: Paul Gravejat
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Languages : fr
Pages : 0
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Book Description
Le but de cette étude est de trouver un matériau catalytique pour la réduction catalytique sélective des NOx par les hydrocarbures (HC-SCR) dans l'échappement Diesel par une approche haut débit (HTE : high throughput experiments). Ce matériau doit être actif à basse température et stable hydrothermiquement à hautes températures. Une bibliothèque de 150 catalyseurs a été synthétisée. Les catalyseurs sont constituées d'Ag, Au, Cu supportés sur Al2O3, TiO2, ZrO2, CeO2 qui peuvent être dopés (Ga, Mo...). Ceux-ci sont testés en parallèle dans un dispositif constitué de 16 réacteurs (SWITCH-16) au cours réaction à température programmée (TPR) avec un flux modèle (100ppm NO / 350ppm C3H6 / 15% O2 /11% H2O). Le meilleur catalyseur 5%Ag/1%P/Al2O3, testé plus avant, montre une température de light-off de 50°C en dessous de celle d'un catalyseur commercial de référence et celui-ci est stable après un vieillissement de 16h à 750°C en présence d'eau. Ce catalyseur est ensuite enduit par voie sol-gel sur un monolithe (1*2 pouces et 300 cpsi) et testé sur un mini-pilote. Les tendances obtenues en réacteur à lit fixe montés en parallèle sont confirmées sur mini-pilote. En parallèle une approche microcinétique expérimentale des étapes élémentaires de surface impliquées dans la HC-SCR du NO sur un catalyseur Ag/Al2O3 a été utilisée pour déterminer les étapes élémentaires contrôlant la conversion du NO en prenant en compte l'adsorption compétitive entre NO et CO présent dans le gaz d'échappement Diesel. Nous avons identifié l'élimination des espèces Oads adsorbées sur des sites Ag° comme étape limitante pour la production de N2 et suggéré une nouvelle orientation possible pour l'étude HTE.
Author: Guillaume Pétaud
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Languages : fr
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Book Description
Les oxydes d'azotes (NOx) sont un des groupes majeurs de polluants primaires émis dans l'atmosphère, principalement par les transports et l'industries, dont leur réduction constitue un enjeu sociétal crucial. Afin de répondre à l'évolution de normes environnementales plus exigeantes, la diminution des NOx est notablement explorée via la réaction clef de Réduction Catalytique Sélective par l'ammoniac (NH3-RCS) en employant des catalyseurs à base de cuivre et de fer. Le développement maîtrisé et perfectionné de cette solution requiert une profonde compréhension du système catalytique et ce à différentes échelles. Cette étude vise ainsi à développer un modèle cinétique multi-sites pour la représentation des performances NH3-RCS, par l'exploration des propriétés physico-chimiques, de surface et catalytiques d'une série de catalyseurs zéolitiques microporeux (Chabazite) supportant le cuivre. Cette série de catalyseurs imprégnés, échangés et « One-pot » permit la profonde caractérisation de différentes configurations de sites actifs dont les impacts sur les comportements catalytiques furent étudiés et identifiés selon différentes conditions opératoires. Ainsi, le modèle permit de prendre en considération, via la distinction selon leur nature, de 5 sites majeurs : la compétition d'adsorption, l'impact de l'eau, la formation et décomposition d'intermédiaires clefs et un schéma réactionnel précis, de représenter les activités des différents catalyseurs. De plus, l'étude In-situ de la surface de ces catalyseurs via spectrométrie infra-rouge à réflexion diffuse (DRIFT) fut complémentaire à la compréhension des dynamiques de surface et l'identification des mécanismes du procédé catalytique.
