Oxydation catalytique totale des hydrocarbures lourds sur pt/al 2o 3 PDF Download
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Author: Fabrice Diehl
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Languages : fr
Pages : 209
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Book Description
L'oxydation totale par l'air, sur platine supporté sur alumine, d'hydrocarbures lourds, seuls ou en mélange, représentatifs de la composition d'un gaz d'échappement de moteur diesel a été étudiée. Plus d'une centaine de composés hydrocarbones différents ont été oxydés dans des conditions identiques. Ils présentent des températures de demi-conversion (light-off) comprises entre 140 et 320\c sur catalyseur 1%PT/alumine de dispersion métallique égale a 80%. Les résultats montrent que l'état physique de l'hydrocarbure dans son domaine de conversion et sa nature chimique jouent un rôle prépondérant sur son oxydabilité en condition proche de la catalyse d'oxydation diesel. Un classement de réactivité par famille d'hydrocarbures a été établi. En mélange binaire, de très forts effets d'inhibition d'hydrocarbures réfractaires, tels que le 1-méthylnaphtalène, sur l'oxydation de Co ou d'un autre hydrocarbure ont pu être montrés. Dans certains cas des composés intermédiaires d'oxydation ont été mis en évidence par spectrométrie de masse permettant de renseigner le mécanisme d'oxydation. L'influence de la nature du catalyseur (teneur et dispersion métallique) et de son acidité a également été étudiée. Il ressort que l'activité catalytique par site (TOF) est d'autant plus élevée que la taille de particules est grande ce qui est explique par une plus forte activation de l'oxygène sur les grosses particules de platine. L'influence d'un dopage de l'alumine par le chlore ou le potassium sur l'oxydation d'un N-alcane ou d'un composé diaromatique est très faible voire nulle.
Author: Fabrice Diehl
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Languages : fr
Pages : 209
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L'oxydation totale par l'air, sur platine supporté sur alumine, d'hydrocarbures lourds, seuls ou en mélange, représentatifs de la composition d'un gaz d'échappement de moteur diesel a été étudiée. Plus d'une centaine de composés hydrocarbones différents ont été oxydés dans des conditions identiques. Ils présentent des températures de demi-conversion (light-off) comprises entre 140 et 320\c sur catalyseur 1%PT/alumine de dispersion métallique égale a 80%. Les résultats montrent que l'état physique de l'hydrocarbure dans son domaine de conversion et sa nature chimique jouent un rôle prépondérant sur son oxydabilité en condition proche de la catalyse d'oxydation diesel. Un classement de réactivité par famille d'hydrocarbures a été établi. En mélange binaire, de très forts effets d'inhibition d'hydrocarbures réfractaires, tels que le 1-méthylnaphtalène, sur l'oxydation de Co ou d'un autre hydrocarbure ont pu être montrés. Dans certains cas des composés intermédiaires d'oxydation ont été mis en évidence par spectrométrie de masse permettant de renseigner le mécanisme d'oxydation. L'influence de la nature du catalyseur (teneur et dispersion métallique) et de son acidité a également été étudiée. Il ressort que l'activité catalytique par site (TOF) est d'autant plus élevée que la taille de particules est grande ce qui est explique par une plus forte activation de l'oxygène sur les grosses particules de platine. L'influence d'un dopage de l'alumine par le chlore ou le potassium sur l'oxydation d'un N-alcane ou d'un composé diaromatique est très faible voire nulle.
Author: Tony Maillet
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Languages : fr
Pages : 245
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LE COMPORTEMENT DE CATALYSEURS PALLADIUM ET PALLADIUM-RHODIUM DEPOSES SUR ALUMINE ET SUR ZIRCONE A ETE ETUDIE. LA CORRELATION ENTRE L'ETAT REDOX DU PALLADIUM ET SON ACTIVITE EN OXYDATION DES HYDROCARBURES ET DU CO A ETE ETABLIE. LA COMPOSITION SUPERFICIELLE DES CATALYSEURS BIMETALLIQUES A ETE DETERMINEE PAR EQUILIBRAGE ISOTOPIQUE #1#8O#2/#1#6O#2 ET SPECTROSCOPIE INFRAROUGE A TRANSFORMEE DE FOURIER DE CO ET DE NO. LES RESULTATS ONT ETE COMPARES AUX CLICHES DE MICROSCOPIE ELECTRONIQUE AINSI QU'AUX COMPORTEMENTS OBSERVES EN OXYDATION DU PROPANE EN SOUS-STCHIOMETRIE D'OXYGENE. PDO EST LA FORME LA PLUS ACTIVE EN OXYDATION DES ALCANES. SA STABILITE DEPEND FORTEMENT DE LA NATURE DU REDUCTEUR UTILISE. LE PROPANE PRESENTE UN CAS UNIQUE : PDO SE REDUIT EN UNE PHASE MOINS ACTIVE, PD#0, PENDANT LA REACTION. LA TEMPERATURE A LAQUELLE SE PRODUIT CE PHENOMENE AUGMENTE AVEC LA TENEUR EN OXYGENE DU MILIEU ET LA TAILLE DES PARTICULES DE PDO. L'OXYDE DE PALLADIUM EST PLUS STABLE SUR ALUMINE QUE SUR ZIRCONE. AUCUN ENRICHISSEMENT SUPERFICIEL N'A ETE OBSERVE SUR LES CATALYSEURS PDRH/AL#2O#3 NEUFS. EN REVANCHE, SUR LE PDRH/ZRO#2 NEUF, LE PALLADIUM EST MAJORITAIRE EN SURFACE. LORS DES TRAITEMENTS A HAUTE TEMPERATURE, LA SURFACE DES CATALYSEURS BIMETALLIQUES EST ENRICHIE PAR LE METAL QUI A LE MOINS FRITTE : EN PALLADIUM POUR UN TRAITEMENT OXYDANT ET EN RHODIUM POUR UN TRAITEMENT REDUCTEUR. LA DIFFUSION DES IONS RH#3#+ APRES UN TRAITEMENT OXYDANT A 900C N'EST OBSERVEE QUE DANS L'ALUMINE. ELLE EST LIMITEE PAR LA PRESENCE DE PALLADIUM. SUR ALUMINE, ON NE PEUT PAS CONCLURE A LA PRESENCE D'ALLIAGES PDRH QUELQUE SOIT LE TYPE DE TRAITEMENT. SUR ZIRCONE, IL EXISTE UNE INTERACTION FORTE ENTRE LES DEUX METAUX, POUVANT PROVENIR DE LA FORMATION DE PARTICULES ALLIEES. CETTE INTERACTION CONDUIT DANS CERTAINS CAS A UN GAIN NOTABLE D'ACTIVITE.
Author: Imane Haihal
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Languages : fr
Pages : 147
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La désorption thermique représente une option majeure dans les filières de décontamination des sols pollués. Elle comporte deux étapes : volatilisation des polluants et traitement des gaz désorbés. L'objectif de notre travail était d'examiner la faisabilité de la dépollution de ces gaz par oxydation catalytique totale. L'oxydation totale de certaines molécules d'hydrocarbures aromatiques a été étudiée sur des catalyseurs à base d'oxyde de manganèse supporté sur SiO2, Al2O3 et TiO2. L'activité catalytique varie fortement avec le support et la teneur en Mn, MnOx/TiO2 5% Mn donnant les meilleures performances. Des techniques de caractérisation ont été employées à savoir, la réduction et la désorption à température programmée (RTP et DTP) et la résonance paramagnétique électronique (RPE). La corrélation des résultats catalytiques à ceux de la caractérisation a permis d'attribuer la bonne activité de MnOx/TiO2 à la forte mobilité de l'oxygène du réseau et la formation de MnO2 seul, alors que sur SiO2 et Al2O3 un mélange de MnO2 et Mn2O3 est présent. Une étude paramétrique a permis d'identifier les facteurs les plus influents et de préciser les conditions optimales du test catalytique. L'effet de mélange a été aussi étudié : la réactivité des composés seuls qui diminue selon l'ordre : Toluène> P-xylène > Naphtalène est inversé dans le cas des mélanges binaires. Finalement, nous avons examiné l'efficacité du catalyseur, MnOx/TiO2 5% Mn, dans l'oxydation totale de certaines molécules HAP (acénaphtène, fluorène, pyrène etc.). Bien que l'oxydation de ces molécules a lieu à des températures plus élevées que celle du toluène leur conversion totale est atteinte avant 500°C.
Author: NICOLE.. GUYOT-SIONNEST SOMORJAI
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Languages : fr
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LA TECHNIQUE EXAFS A ETE UTILISE POUR ETUDIER LA STRUCTURE ET LA COORDINATION DES PARTICULES METALLIQUES DE CATALYSEURS, CHLORE ET NON-CHLORE PT-GAMMA-AL#2O#3, IN SITU PENDANT LA REDUCTION, LA DEPOSITION DE CARBONE ET LA DESORPTION DE CARBONE. LES CATALYSEURS ETAIENT PLACES DANS UN REACTEUR PENDANT LES EXPERIENCES EXAFS, CE QUI A PERMIS DE LES SOUMETTRE AUX CONDITIONS EXPERIMENTALES DE HAUTE PRESSION, HAUTE TEMPERATURE ET EN REACTION AVEC DES HYDROCARBURES. PENDANT LA REDUCTION DES CATALYSEURS, NOUS AVONS DEMONTRE QUE LA TAILLE DES PARTICULES METALLIQUES ETAIT DETERMINEE PAR LE PROTOCOLE DE LA REDUCTION, ET QU'UNE CORRELATION EXISTAIT ENTRE LE NOMBRE DE COORDINATION ET LA DISTANCE INTERATOMIQUE: PLUS LE NOMBRE DE COORDINATION METAL-METAL ETAIT PETIT, PLUS LA DISTANCE METAL-METAL ETAIT CONTRACTEE. NOUS AVONS AUSSI MONTRE QUE LE CHLORE PEUT STABILISER LES LIAISONS PT-O. PENDANT LA REACTION SOUS HYDROCARBURE, L'EXAFS NOUS A PERMIS DE MONTRER LA FORMATION D'UNE COUCHE STABLE DE CARBONE CHIMISORBE SUR LE PLATINE. AVEC L'ACCUMULATION DE CARBONE, LES SELECTIVITES DU CATALYSEUR ONT CHANGE, MAIS L'ENVIRONNEMENT LOCAL DE LA STRUCTURE METALLIQUE N'A PAS ETE MODIFIE. NOUS AVONS MONTRE PAR L'EXAFS QUE CETTE COUCHE DE CARBONE CHIMISORBE PEUT ETRE ENLEVE PAR TRAITEMENT THERMIQUE SOUS HYDROGENE, MAIS LA TAILLE DES PARTICULES METALLIQUES RESTE NON-MODIFIE. NOUS AVONS SUGGERE QUE LE CARBONE RESTANT SUR LE CATALYSEUR EST LOCALISE SUR L'ALUMINE
Author: Hafsia Belatel
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Languages : fr
Pages : 179
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Book Description
Les oxydes des métaux de transition, tels que MoO3 et WO3, ont été très étudiés. Les premiers catalyseurs utilisés dans le reformage des hydrocarbures étaient des catalyseurs à base d'oxyde de molybdène déposé sur alumine. Ils ont été utilisés dans l'hydrodésulfuration des coupes pétrolières, dans l'oxydation sélective des alcènes, des hydrocarbures et des alcools. Par la suite, Mo a été remplacé par Pt pour son activité et ses sélectivités en isomérisation et aromatisation des hydrocarbures. Cependant, Pt étant cher et des études sur les MoOx ont repris pour élucider les mécanismes et, espérer mieux contrôler tous les paramètres de la préparation du catalyseur et de la réaction. Notre travail a été conduit selon deux directions scientifiques : l'une concerne la caractérisation physico-chimique et l'autre a trait à la réactivité catalytique. Les systèmes MO2, MO3 et MO3/TiO2 (M=Mo, W) ont été caractérisé par les techniques physico-chimiques XPS-UPS, DRX, MEB et BET après leur réduction partielle sous hydrogène à différentes températures. La réduction in situ des systèmes, durant les analyses XPS-UPS, nous permet de nous rapprocher des conditions expérimentales dans lesquelles les tests catalytiques sont réalisés. Nous avons étudié la réaction du n-heptane et du méthylcyclohexane en présence d'hydrogène sur ces catalyseurs différemment réduits. Nous nous sommes attachés à trouver des corrélations activité-structure pour élucider les processus réactionnels ayant lieu pendant la réaction catalytique. Ces molécules ont été choisies car elles permettent de mieux comprendre les réactions conduisant à l'augmentation de l'indice d'octane ou de cétane. Pour de comprendre et identifier la nature des sites responsables de l'acte catalytique avec les MOx massiques et supportés, nous avons réalisé les mêmes expériences avec un système bien défini tel que Pt/Al2O3 et un autre impliquant une fonction métallique et une fonction acide Pt-Ir/ZrO2-SO42-. Un mécanisme bifonctionnel permet d'interpréter les résultats obtenus en se basant sur la présence en surface de sites MO2(Hx)ac.
Author: Laetitia Urfels
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Languages : fr
Pages : 198
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Book Description
Cette étude concerne l'oxydation totale du méthane à basse température sur des catalyseurs à base de Pd et/ou de Pt. L'application visée est l'épuration des échappements des moteurs fonctionnant au gaz naturel et en mélange pauvre. La problématique est que l'eau et les composés soufrés présents dans les effluents, sont susceptibles de limiter l'activité des catalyseurs utilisés. Les catalyseurs Pd/Al2O3 et Pt/Al2O3 ont été retenus comme systèmes de référence dans la réaction considérée. En absence et en présence d'eau dans le mélange réactionnel, le catalyseur Pd/Al2O3 est le plus actif. Il est, en revanche, très sensible à H2S et ne se régénère que partiellement sous oxygène à des températures de 650ʿC. Le catalyseur Pt/Al2O3 est moins sensible au soufre et se régénère quasi totalement sous O2 à 500ʿC. Afin d'obtenir des catalyseurs plus actifs en oxydation du méthane et offrant une meilleure résistance à l'eau et au soufre que les solides de référence, des systèmes à base de Pt et Pd déposés sur des supports à propriétés redox (SnO2 et Ce0,67Zr0,33O2) ont été préparés. Ces supports ne permettent une amélioration des performances catalytiques en absence et en présence d'eau que dans le cas du platine. Les catalyseurs Pt/SnO2 et Pt/Ce0,67Zr0,33O2 perdent, cependant, la majeure partie de leur activité en présence de H2S. Enfin, une étude a débuté sur des catalyseurs bimétalliques PdxPt1-x/Al2O3. Ils sont, en l'absence d'eau et de poison soufré, plus actifs que le solide Pd/Al2O3 pour x 0,65.
Author: Grégory Lapisardi
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Languages : fr
Pages : 179
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Book Description
Le présent travail concerne l’étude de catalyseurs à base de Pt et de Pd pour l’oxydation totale du méthane en vue de son élimination des effluents de moteurs à gaz fonctionnant en mélange pauvre (GNV, cogénération). Des catalyseurs monométalliques de Pd et de Pt et bimétalliques PdxPt1-x ont été déposés sur Al2O3 et SnO2 et étudiés. L’influence d’un vieillissement sous atmosphère humide permettant de simuler un fonctionnement de longue durée a été examinée. Les catalyseurs bimétalliques déposés sur Al2O3 et riches en Pd se révèlent plus performants que le catalyseur référence Pd/Al2O3 : meilleure résistance au vieillissement, meilleure activité en atmosphère humide. Ces propriétés sont reliées à une interaction de Pt avec Pd, interaction révélée par différentes techniques physico-chimiques. L’utilisation de SnO2 comme support ne permet pas d’améliorer les performances catalytiques des catalyseurs mono ou bimétalliques. Tous les catalyseurs étudiés se désactivent en présence de poisons soufrés (H2S, SO2) par empoisonnement des sites actifs. La stabilité des espèces poisons dépend du métal, du support utilisé et de la température de réaction
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Category : Chemical reactions
Languages : en
Pages : 442
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Book Description
Author: Robert Bernard Anderson
Publisher:
ISBN:
Category : Technology & Engineering
Languages : en
Pages : 384
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Book Description
Author: International Atomic Energy Agency
Publisher:
ISBN:
Category : Technology & Engineering
Languages : en
Pages : 462
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Book Description
Organic matter and soil productivity; Turnover of plant residues; Mineralization of organic compounds; Dynamics of organic forms of nitrogen; Nitrogen economy; Biodegradation of organic matter; Biochemical transformation of organic matter; Bitumens in soil organic matter; Characterization of humic acids; Carbon dating; Modern techniques and their implact on soil organic matter research; Sludge; Soil organic matter components and plant metabolism; Interaction between agrochemicals and organic matter; Peat.
