Modélisation des propriétés physico-chimiques des aérosols atmosphériques à haute altitude PDF Download
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Author: Aurelia Lupascu
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Book Description
Aerosol particles are ubiquitous in the Earth's atmosphere. Although a minor constituent of the atmosphere, the aerosol particles are linked to visibility reduction, adverse health effects and heat balance of the Earth. The secondary aerosols which are formed in the atmosphere from the gaseous phase : precursor gases become particles by nucleation and condensation (Seinfeld and Pandis, 1998) represents the largest source in a number concentration of atmospheric particles. The chemical reactions can play an important role by turning high volatility gases into species with low vapor pressure and thus high saturation ratio, i.e. creating favorable conditions for particulate matter formation. In this work the CHIMERE chemical transport model is used to ameliorate our understanding of the governing processes for aerosol formation and to investigate its capability to reproduce the mass and number concentrations and temporal evolution of the aerosols particles at high altitudes (as for example Puy de Dome research station), and in particular, evaluate its capacity to simulate the formation of new particles due to nucleation. For the studied cases it was investigated the impact of : a fine resolution topographical database on the accuracy of simulation of dynamical parameters at high altitude, of the use of different emissions databases in the accuracy of gas-phase and aerosol concentration predictions, what is the most adequate nucleation parameterization scheme for simulating new particle formation at high altitude and what is the influence of the choice of the primary particle size distribution on the prediction of new particle formation. Also the ability of the different theories to reproduce the occurrence or lack of a nucleation event is evaluated.
Author: Aurelia Lupascu
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Aerosol particles are ubiquitous in the Earth's atmosphere. Although a minor constituent of the atmosphere, the aerosol particles are linked to visibility reduction, adverse health effects and heat balance of the Earth. The secondary aerosols which are formed in the atmosphere from the gaseous phase : precursor gases become particles by nucleation and condensation (Seinfeld and Pandis, 1998) represents the largest source in a number concentration of atmospheric particles. The chemical reactions can play an important role by turning high volatility gases into species with low vapor pressure and thus high saturation ratio, i.e. creating favorable conditions for particulate matter formation. In this work the CHIMERE chemical transport model is used to ameliorate our understanding of the governing processes for aerosol formation and to investigate its capability to reproduce the mass and number concentrations and temporal evolution of the aerosols particles at high altitudes (as for example Puy de Dome research station), and in particular, evaluate its capacity to simulate the formation of new particles due to nucleation. For the studied cases it was investigated the impact of : a fine resolution topographical database on the accuracy of simulation of dynamical parameters at high altitude, of the use of different emissions databases in the accuracy of gas-phase and aerosol concentration predictions, what is the most adequate nucleation parameterization scheme for simulating new particle formation at high altitude and what is the influence of the choice of the primary particle size distribution on the prediction of new particle formation. Also the ability of the different theories to reproduce the occurrence or lack of a nucleation event is evaluated.
Author: Ingrid Dombrowski-Etchevers
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Languages : fr
Pages : 157
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L'aérosol atmosphérique a un impact à la fois sur l'environnement via les effets directs et indirects sur le rayonnement et sur l'homme en raison de sa toxicité. Pourtant, ses caractéristiques physiques et chimiques sont encore mal connues. Ce travail avait un double but. D'une part, effectuer des mesures de la fraction soluble (minérale et organique) de l'aérosol dans une carotte de glace du Mont-Blanc et sur des filtres de six stations européennes géographiquement et climatologiquement différentes du projet CARBOSOL. Ces mesures ont confirmé l'importance de la convection pour le transport des aérosols, notamment le sulfate, des basses couches vers la troposphère libre. En conséquence, dans l'autre partie de ce travail, on s'est d'abord attaché à bien évaluer la capacité de transport des aérosols par le modèle de chimie-transport MOCAGE via une simulation du 210Pb pour les années 2002 à 2004. Les résultats ont été comparés aux mesures des six stations de CARBOSOL. Enfin, une chimie du soufre a été intégrée dans MOCAGE et évaluée pour l'été 2003.
Author: Olivier Boucher
Publisher: Springer
ISBN: 9782817800561
Category : Science
Languages : fr
Pages : 248
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Cet ouvrage couvre de manière exhaustive le rôle des aérosols dans le changement climatique. Il aborde des sujets particulièrement actuels de la recherche scientifique - désulfurisation, carbone-suie, géo-ingénierie, en soulignant le lien avec des problématiques connexes : politique de qualité de l’air et de développement durable, développement de l’instrumentation pour la qualité de l’air et le changement climatique, problèmes économiques, etc.
Author: David L. Topping
Publisher: John Wiley & Sons
ISBN: 1119625718
Category : Science
Languages : en
Pages : 372
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INTRODUCTION TO AEROSOL MODELLING Introduction to Aerosol Modelling: From Theory to Code An aerosol particle is defined as a solid or liquid particle suspended in a carrier gas. Whilst we often treat scientific challenges in a siloed way, aerosol particles are of interest across many disciplines. For example, atmospheric aerosol particles are key determinants of air quality and climate change. Knowledge of aerosol physics and generation mechanisms is key to efficient fuel delivery and drug delivery to the lungs. Likewise, various manufacturing processes require optimal generation, delivery and removal of aerosol particles in a range of conditions. There is a natural tendency for the aerosol scientist to therefore work at the interface of the traditional academic subjects of physics, chemistry, biology, mathematics and computing. The impacts that aerosol particles have are linked to their evolving chemical and physical characteristics. Likewise, the chemical and physical characteristic of aerosol particles reflect their sources and subsequent processes they have been subject to. Computational models are not only essential for constructing evidence-based understanding of important aerosol processes, but also to predict change and impact. Whilst existing textbooks provide an overview of theoretical frameworks on which aerosol models are based, there is a significant gap in reference material that provide training in translating theory into code. The purpose of this book is to provide readers with exactly that. In following the content provided in this book, you will be able to reproduce models of key processes that can either be used in isolation or brought together to construct a demonstrator 0D box-model of a coupled gaseous-particulate system. You may be reading this book as an undergraduate, postgraduate, seasoned researcher in the private/public sector or as someone who wishes to better understand the pathways to aerosol model development. Wherever you position yourself, it is hoped that the tools you will learn through this book will provide you with the basis to develop your own platforms and to ensure the next generation of aerosol modellers are equipped with foundational skills to address future challenges in aerosol science.
Author: Alexandre Berger
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Languages : fr
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Les aérosols atmosphériques jouent un rôle majeur dans les questions environnementales liées au climat, à la qualité de l'air et à la santé humaine. Les aérosols organiques (AO) constituent une part importante de la masse particulaire totale. Or les mécanismes de formation des AO sont mal connus. En particulier, un enjeu actuel reste la définition des composés organiques semi-volatils (COSV) issus de l'oxydation dans l'atmosphère de composés organiques volatils (COV) qui vont condenser sur ou au sein des aérosols préexistants pour former les aérosols organiques secondaires (AOS). De récentes études en laboratoire ont montré la contribution des COV oxygénés (COVO) dans la formation de composés organiques faiblement volatils en phase aqueuse. Ces études restent cependant incomplètes et il y a un besoin urgent de mieux comprendre la photochimie en phase aqueuse des espèces polyfonctionnelles et d'étudier l'influence des paramètres pertinents pour l'atmosphère (pH, concentrations initiales, présence de composés inorganiques) sur les processus de formation des AOS. Ces voies de formation d'AOS doivent être prises en compte dans les modèles atmosphériques. L'objectif de ce travail est d'évaluer la formation potentielle d'AOS produits lors d'un évènement nuageux observé à la station du Puy de Dôme à l'aide de simulations réalisées avec le modèle Méso-NH. Le réalisme des simulations pour la formation des AOS dépend de l'intégration, dans le schéma chimique en phase gazeuse, des espèces chimiques pertinentes, notamment les COV et leurs produits. Le mécanisme ReLACS2 répond à cette exigence et prend en compte à la fois les précurseurs de l'ozone et la formation des AOS. Ce dernier mécanisme est couplé avec le module ORILAM-SOA qui intègre le partitionnement gaz/particule des espèces inorganiques et organiques et les processus de nucléation, de condensation/évaporation, d'activation et de dynamique des aérosols. Dans un premier temps, ce couplage est évalué sur trois cas d'études réels sur l'Europe dans des conditions météorologiques contrastées. Un exercice d'inter-comparaison des modèles Méso-NH et WRF/CHEM ainsi qu'une comparaison de ces modèles avec les observations in-situ sont réalisés. Dans un deuxième temps, un premier travail de développement conduit à inclure les COVO, solubles et légers (jusqu'à 4 carbones), et la réactivité en phase associée, dans le mécanisme ReLACS2, avant de considérer la formation des AOS en phase aqueuse. Un nouveau mécanisme chimique, ReLACS3, est crée. Parallèlement, un second développement permet d'inclure la part des noyaux de condensation nuageux (CCN) dans la chimie de la goutte d'eau pour obtenir un couplage entre la phase gazeuse, aqueuse et particulaire. Avant de tester ces développements, une simulation 2D idéalisée d'un nuage orographique, observé lors d'une campagne de mesures intensives à la station du puy-de-Dôme durant l'été 2011, est réalisée. Cette étude permet de mettre en évidence le potentiel impact de la réactivité en phase aqueuse et de l'activation des CCN sur la formation des AOS.
Author: ISABELLE.. CHIAPELLO
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Languages : fr
Pages : 251
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L'OBJET DE CE TRAVAIL EST DE DOCUMENTER LES PARAMETRES PHYSICO-CHIMIQUES QUI CONTROLENT LES PROPRIETES OPTIQUES DES AEROSOLS ATMOSPHERIQUES DANS LA REGION DE L'ATLANTIQUE NORD TROPICAL ORIENTAL. IL S'AGIT, DE FACON PLUS GENERALE, D'AMELIORER LA PARAMETRISATION DE L'EFFET RADIATIF DES AEROSOLS DANS LES SIMULATIONS CLIMATIQUES, ET DE FOURNIR UNE BASE DE DONNEES REGIONALE DE VALIDATION POUR LES MODELES GLOBAUX D'AEROSOL. POUR CE FAIRE UNE STATION DE MESURES A ETE MISE EN PLACE AUX ILES DU CAP VERT, INCLUANT UN SUIVI JOURNALIER DES CONCENTRATIONS D'AEROSOL SUR UNE PERIODE DE PLUSIEURS ANNEES, DES MESURES DE L'EPAISSEUR OPTIQUE EN AEROSOL (QUI TRADUIT SON EFFET RADIATIF DIRECT), ET DES MESURES DES PROPRIETES GRANULOMETRIQUES DES AEROSOLS. L'ANALYSE CHIMIQUE DES ECHANTILLONS A PERMIS DE DETERMINER LES CONCENTRATIONS ELEMENTAIRES ET DE QUANTIFIER LES DIFFERENTES ESPECES D'AEROSOL PRESENTES. LA REGION DE L'ATLANTIQUE NORD TROPICAL EST CARACTERISEE PAR DES CONCENTRATIONS EN POUSSIERES MINERALES D'ORIGINE SAHARIENNE PARMI LES PLUS ELEVEES MESUREES EN REGION OCEANIQUE, AUSSI CES PARTICULES D'ORIGINE CRUSTALE ONT-ELLES FAIT L'OBJET D'UNE ATTENTION PARTICULIERE. LA VARIABILITE SAISONNIERE DES CONCENTRATIONS DE POUSSIERES MINERALES ET L'ANALYSE DES SITUATIONS METEOROLOGIQUES REGNANT SUR L'ATLANTIQUE NORD TROPICAL, ONT PERMIS DE COMPRENDRE LES MECANISMES DE TRANSPORT DE L'AEROSOL SAHARIEN. L'EXISTENCE D'UN TRANSPORT ADDITIONNEL EN HIVER DANS LES BASSES COUCHES DE L'ATMOSPHERE A ETE MISE EN EVIDENCE. UNE APPROCHE METEOROLOGIQUE ET GEOCHIMIQUE DES REGIONS-SOURCE DE POUSSIERES A PERMIS DE DISTINGUER TROIS GRANDES REGIONS PRODUCTRICES (NORD SAHARIENNE, SUD SAHARIENNE ET SAHELIENNE). L'ETUDE COMBINEE DES TRAJECTOGRAPHIES DE MASSE D'AIR ET DES FLUX DE PRODUCTION SIMULES SUR LE SAHARA A PERMIS DE PRECISER LA LOCALISATION DES ZONES DE SOULEVEMENT AU SEIN DE CES GRANDES REGIONS. LA VARIABILITE DES CONCENTRATIONS DE SELS MARINS, AUTRE COMPOSANTE IMPORTANTE EN TERME DE MASSE DE L'AEROSOL EN REGION OCEANIQUE, A PU ETRE EXPLIQUEE EN RELATION AVEC LA VITESSE DU VENT LOCAL EN HIVER, LES NIVEAUX DE CONCENTRATIONS OBSERVES EN ETE ETANT PROBABLEMENT LIES A DES PHENOMENES D'ADVECTION. LE SOUFRE A ETE UTILISE, APRES CORRECTION DE SES COMPOSANTES MARINE ET CRUSTALE, POUR LE TRACAGE DES SULFATES EN EXCES, PRODUITS PAR CONVERSION GAZ-PARTICULES. L'ETUDE DE LA VARIABILITE TEMPORELLE DES CONCENTRATIONS DE SOUFRE EN EXCES ET DES TRAJECTOGRAPHIES DE MASSE D'AIR NOUS A CONDUIT A PRIVILEGIER UNE INFLUENCE MAJEURE DES SOURCES ANTHROPOGENIQUES (AFRICAINES EN HIVER ET PROBABLEMENT EUROPEENNES EN ETE) SUR LES CONCENTRATIONS DE SULFATES EN EXCES. DE PLUS, LE TRANSFERT D'UNE PARTIE IMPORTANTE DE LA MASSE DES SULFATES EN EXCES SUR LES SELS MARINS EN PERIODE CLAIRE, ET SUR LES PARTICULES DE CALCITE D'ORIGINE CRUSTALE EN PERIODE DE POUSSIERES A ETE MIS EN EVIDENCE A PARTIR DES DISTRIBUTIONS GRANULOMETRIQUES DE CES PARTICULES. AFIN D'EVALUER LA CONTRIBUTION DE CHACUNE DE CES ESPECES A L'EPAISSEUR OPTIQUE TOTALE EN AEROSOL, LEURS PROPRIETES OPTIQUES (SECTIONS EFFICACES SPECIFIQUES D'EXTINCTION) ONT ETE CALCULEES, EN RELATION AVEC LEURS NATURES CHIMIQUES ET LEURS DISTRIBUTIONS GRANULOMETRIQUES. CECI A PERMIS DE CALCULER, A PARTIR DES CONCENTRATIONS DE CHACUNE DES COMPOSANTES DE L'AEROSOL, L'EXTINCTION DU RAYONNEMENT SOLAIRE, QUI COMBINEE A UNE EVALUATION DE LA REPARTITION VERTICALE DES DIFFERENTES ESPECES D'AEROSOL, PERMET D'ATTEINDRE L'EPAISSEUR OPTIQUE EN AEROSOL. L'EPAISSEUR OPTIQUE EN AEROSOL AINSI CALCULEE EST EN BON ACCORD GENERAL AVEC L'EPAISSEUR OPTIQUE MESUREE. LES RESULTATS OBTENUS MONTRENT QU'IL EXISTE UN BRUIT DE FOND PEU VARIABLE, DE L'ORDRE DE 0.05 EN EPAISSEUR OPTIQUE, DU AUX SELS MARINS ET AUX SULFATES EN EXCES, MAIS QUE LA VARIATION DE L'EPAISSEUR OPTIQUE TOTALE EN AEROSOL DANS CETTE REGION EST PRESQUE TOTALEMENT GOUVERNEE PAR LA VARIATION DE L'EPAISSEUR OPTIQUE EN POUSSIERES MINERALES D'ORIGINE SAHARIENNE. AINSI, DE FACON PLUS GENERALE, EN REGION OCEANIQUE, LES EPAISSEURS OPTIQUES EN AEROSOL SUPERIEURES A 0.3 NE SEMBLENT POUVOIR ETRE OBSERVEES QUE SOUS LE PANACHE DE POUSSIERES D'ORIGINE DESERTIQUE. CES RESULTATS TENDENT A CONFIRMER LA NECESSITE DE PRENDRE EN COMPTE L'EFFET RADIATIF DE CE TYPE D'AEROSOL NATUREL, DONT LES EMISSIONS SONT TRES SENSIBLES AUX CHANGEMENTS METEOROLOGIQUES, POUR L'EVALUATION DU FORCAGE RADIATIF DU AUX AEROSOLS TROPOSPHERIQUES
Author: Christelle Barbet
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Book Description
Dans l'atmosphère, les particules d'aérosol jouent un rôle clef sur le climat et, par leur action sur la qualité de l'air, ont un impact néfaste sur la santé publique. Ces particules sont composées d'un mélange complexe d'espèces inorganiques et organiques formées à partir d'une grande variété de sources. Si les sources et mécanismes de production des espèces inorganiques sont désormais relativement bien connus, la caractérisation de la fraction organique des aérosols est beaucoup plus complexe : elle est constituée d'aérosols organiques primaires, émis directement dans l'atmosphère, et d'aérosols organiques secondaires (AOS) produits par la conversion gaz-particules de Composés Organiques Volatils (COV). Afin de comprendre les processus de formation des aérosols organiques, des modèles tridimensionnels de chimie-transport sont mis en œuvre. Or, à ce jour, les concentrations en aérosols organiques observées dans l'atmosphère demeurent sous-estimées par ces modèles. L'objectif de cette thèse est d'étudier les différents processus de transport, d'émissions et de transformations chimiques intervenant dans la formation des aérosols organiques à partir du modèle de chimie-transport WRF-Chem (Weather Research and Forecasting - Chemistry). Les sorties du modèle ont été comparées à des mesures effectuées à la station du puy de Dôme au cours de trois situations correspondant à trois saisons (automne, hiver, été) durant lesquelles des masses d'air de diverses origines ont été échantillonnées. Ces mesures documentent les conditions météorologiques, les propriétés des espèces chimiques gazeuses et des particules d'aérosol. En particulier, les mesures fournies par un spectromètre de masse (AMS : Aerosol Mass Spectrometer), fournissent de informations détaillées sur la variabilité temporelle de la composition chimique des aérosols et notamment sur leur concentration en masse. Les comparaisons modèle/mesures ont montré que les variations saisonnières de la composition chimique des aérosols observées au puy de Dôme étaient bien capturées par le modèle. Cependant, il s'est avéré que les concentrations en aérosols organiques étaient fortement sous-estimées par le modèle et plus particulièrement lors de la situation d'été. La confrontation des origines des masses d'air simulées par le modèle WRF-Chem à celles déterminées par le modèle lagrangien HYSPLIT reconnu pour l'étude de la dispersion atmosphérique et l'analyse des variations de la localisation du sommet du puy de Dôme vis-à-vis de la couche limite atmosphérique ont mis en évidence que le transport était correctement reproduit par le modèle. Les mesures de gaz disponibles au puy de Dôme ont mis en évidence une forte sous-estimation des concentrations en COV d'origine anthropique simulées par le modèle. Des tests de sensibilité ont été réalisés sur les émissions de ces espèces pour restituer les niveaux de concentration observés. Les émissions et les rendements en AOS des COV d'origine anthropique implémentés dans la paramétrisation VBS dédiée aux aérosols organiques dans le modèle ont pu être modifiés afin de reproduire les niveaux de concentration en aérosols organiques observés au puy de Dôme.
Author: Bastien Radola
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Book Description
Dans ce travail de thèse, des méthodes de simulation numérique ont été utilisées afin de modéliser, à l’échelle moléculaire,l’interaction entre des aérosols carbonés et diverses molécules de l’atmosphère.L’objectif était de caractériser les propriétés physico-chimiques de ces aérosols, qui jouent un rôle majeur dans le climat, en particulier via leur capacité à former des noyaux de condensation pour les molécules d’eau. En premier lieu, les techniques de la dynamique moléculaire ont été appliquées à la détermination de l’organisation d’agrégats d’acide carboxylique sur lesquels sont adsorbées des molécules d’eau. Les résultats montrent une influence à la fois de la température, du taux d’humidité et du type d’acide considéré sur le comportement global des agrégats. Par contre, il a été montré qu’un mélange binaire d’acides n’a que peu d’influence sur ce comportement. En second lieu, des techniques de simulation moléculaires quantiques, à la fois statiques et dynamiques, ont été appliquées à l’étude de la chloration de surfaces de suie, modélisées par de grands HAP, ainsi qu’à la caractérisation de leur affinité pour les molécules d’eau. Les résultats ont montré une forte propension de Cl, Cl2 et HCl à former des HAP chlorés à la faveur de la présence de défauts structurels. Ces structures chlorées présentent une forte hydrophilicité, ce qui pourrait expliquer la nature fortement hygroscopique de suies émises lors d’incendies industriels.
Author: Junnan Wang
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Book Description
L'étude des mécanismes de transformation des polluants atmosphériques, et des processus de formation d'aérosol et de leurs propriétés physico-chimiques sont essentielles pour estimer l'impact des espèces d'intérêt sur le bilan radiatif terrestre en réduisant les incertitudes existantes à ce jour. La simulation expérimentale est une approche de premier choix en laboratoire permettant d'étudier les mécanismes de la pollution photochimique et la chimie de l'aérosol dans des conditions expérimentales à la fois simplifiées et bien maîtrisées.Dans un premier temps, ce travail a consisté à mettre en oeuvre une nouvelle chambre expérimentale de simulation atmosphérique multiphasique (CESAM) et différents dispositifs techniques dans le cadre d'études de la chimie atmosphérique multiphasique (aérosol, nuages...). Le principal objectif de ce travail a donc été de caractériser tous les paramètres techniques, physiques et chimiques de cette nouvelle chambre de simulation. Le méthodologies pour l'utilisation de cet outil expérimental pour l'étude de la réactivité de la photochimie atmosphérique en simulant des systèmes chimiques plus complexes, et l'étude de la formation d'aérosols organique secondaires (AOS), ont été ensuite développées au cours de cette thèse. Nos résultats ont donc permis de constate que la chambre CESAM, équipée de puissants dispositifs techniques et analytiques, permet de mener des études d la photochimie dans la troposphère ou aux altitudes supérieurs jusqu'à 25 km, des études (quantification et dynamique) de la formation d'AOS, ainsi que des études de modifications des propriétés physico-chimiques de aérosols lors de leur vieillissement dans l'atmosphère
Author: Maxence Mendez
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Languages : en
Pages : 232
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Book Description
The intensity of environmental and health impacts of atmospheric aerosol depend on their chemical composition. This composition varies as function of their emission source and transport time in the atmosphere where many chemical and physical transformations occur. The objectives of this thesis are, firstly, to study the initial steps of the atmospheric aging of organic aerosol in laboratory and, secondly, to provide with information on the modelling of the chemical composition of atmospheric aerosol. The first part of this work has been dedicated to the study of the reactivity of model organic aerosol in an aerosol flow tube for two heterogeneous chemical systems: oleic acid + ozone; palmitic acid + chlorine radical. Chemical analyses in both gas phase and particle phase were performed to quantify the products and determine the chemical mechanisms.In the second part of the thesis, we have built a model to generate anthropogenic pollutant emission data for the chemistry weather forecast with the WRF-Chem model. The chemical speciation of primary aerosol permits us to model the chemical composition of aerosol over the French northern region. The model results have been validated by statistical comparison with data coming from measurements network (ATMO Nord-Pas de Calais) and also measurement campaigns performed with an Aerosol Mass Spectrometer.
