Étude du reformage d'hydrocarbures liquides assisté par plasma hors-équilibre pour la production de gaz de synthèse PDF Download
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Author: Guillaume Petitpas
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Languages : fr
Pages : 213
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Book Description
L’utilisation directe d’hydrogène comme vecteur énergétique pour des applications embarquées doit actuellement faire face à l’absence d’infrastructure de distribution et à des difficultés technologiques liées au problème du stockage de l’hydrogène. Une étape transitoire possible avant le passage à une économie «direct hydrogène» consiste à produire l’hydrogène à bord du véhicule à partir des carburants automobiles traditionnels. Le reformage assisté par plasma hors équilibre constitue une alternative au reformage catalytique qui, bien que largement utilisé à l’échelle industrielle, reste peu adapté aux contraintes des systèmes embarqués. Ce travail s’inscrit dans le cadre de recherches menées depuis une quinzaine d’années par le Centre Énergétique et Procédés, dans le domaine de la conversion d’hydrocarbures par plasma. L’objectif de ce travail a été la caractérisation précise du dispositif de reformage assisté par plasma, à travers différentes études paramétriques (influence de l’écoulement – géométrie de l’électrode cylindrique, régime de fonctionnement, pression, polarité – et influence des conditions chimiques – mélange initiale, débit total, puissance électrique, nature du carburant précurseur), conduites tant sur le plan expérimental que théorique. Une étude du comportement de la torche dans les conditions non-réactives (eau, air) a d'abord été effectuée. La réaction de reformage a ensuite été étudiée suivant des conditions variées (POx, SR, ATR) et à l'aide d'essence SP95, d'éthanol, d'E85 et de gazole ; prouvant le caractère versatile de la technologie. Un modèle simple d'arc a été développé dans le cas de l'air. La modélisation du réacteur a ensuite concerné différents aspects. L'étude de l'écoulement, tout d'abord, a permis de montrer que le mélange homogène entre les trois réactifs (air, eau, octane) était rapidement atteint lors de leur injection dans le réacteur, conférant au système une symétrie axiale. L'étude d'un modèle cinétique 1D a ensuite mis en évidence le rôle des radicaux dans l'activation de la réaction de reformage, et a donné lieu à une étude paramétrique poussée (mélange initial, débit total, puissance injectée, schéma cinétique utilisé). Un modèle couplé prenant en compte l'interaction entre l'écoulement 2D axisymétrique et les réactions de cinétique chimique a enfin été élaboré, mettant l'accent sur le déroulement de la réaction dans l'ensemble du réacteur.
Author: Guillaume Petitpas
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Languages : fr
Pages : 213
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L’utilisation directe d’hydrogène comme vecteur énergétique pour des applications embarquées doit actuellement faire face à l’absence d’infrastructure de distribution et à des difficultés technologiques liées au problème du stockage de l’hydrogène. Une étape transitoire possible avant le passage à une économie «direct hydrogène» consiste à produire l’hydrogène à bord du véhicule à partir des carburants automobiles traditionnels. Le reformage assisté par plasma hors équilibre constitue une alternative au reformage catalytique qui, bien que largement utilisé à l’échelle industrielle, reste peu adapté aux contraintes des systèmes embarqués. Ce travail s’inscrit dans le cadre de recherches menées depuis une quinzaine d’années par le Centre Énergétique et Procédés, dans le domaine de la conversion d’hydrocarbures par plasma. L’objectif de ce travail a été la caractérisation précise du dispositif de reformage assisté par plasma, à travers différentes études paramétriques (influence de l’écoulement – géométrie de l’électrode cylindrique, régime de fonctionnement, pression, polarité – et influence des conditions chimiques – mélange initiale, débit total, puissance électrique, nature du carburant précurseur), conduites tant sur le plan expérimental que théorique. Une étude du comportement de la torche dans les conditions non-réactives (eau, air) a d'abord été effectuée. La réaction de reformage a ensuite été étudiée suivant des conditions variées (POx, SR, ATR) et à l'aide d'essence SP95, d'éthanol, d'E85 et de gazole ; prouvant le caractère versatile de la technologie. Un modèle simple d'arc a été développé dans le cas de l'air. La modélisation du réacteur a ensuite concerné différents aspects. L'étude de l'écoulement, tout d'abord, a permis de montrer que le mélange homogène entre les trois réactifs (air, eau, octane) était rapidement atteint lors de leur injection dans le réacteur, conférant au système une symétrie axiale. L'étude d'un modèle cinétique 1D a ensuite mis en évidence le rôle des radicaux dans l'activation de la réaction de reformage, et a donné lieu à une étude paramétrique poussée (mélange initial, débit total, puissance injectée, schéma cinétique utilisé). Un modèle couplé prenant en compte l'interaction entre l'écoulement 2D axisymétrique et les réactions de cinétique chimique a enfin été élaboré, mettant l'accent sur le déroulement de la réaction dans l'ensemble du réacteur.
Author: Hélène Hiblot
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Languages : fr
Pages : 259
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Des applications avancées, telles que la production catalytique de combustibles liquides, demande un gaz de synthèse de haute pureté. La biomasse semble être une matière première prometteuse, mais le gaz doit être nettoyé de façon drastique pour atteindre les spécifications. Le reformage à haute température (> 1300 K) est une alternative crédible à la voie catalytique. La cinétique de reformage à haute température dans une atmosphère réductrice est mal connue. Si des mécanismes détaillés existent déjà pour la combustion d'hydrocarbures, les réactions sensibles sont différentes dans ce cas. Une étude expérimentale en réacteur piston et une modélisation du vapocraquage d'hydrocarbures ont été réalisées. L'influence cinétique des gaz présents dans le gaz de synthèse sur la conversion des hydrocarbures a été étudiée. Le comportement de mélanges complexes représentatifs des gaz à traiter a été étudié en fonction de la température. L'espèce la plus difficile à reformer est le méthane : une température supérieure à 1700 K est nécessaire. Un modèle dérivé de celui de la combustion des hydrocarbures légers a été élaboré. Les tendances expérimentales sont bien reproduites. Le reformage du carbone se fait principalement par réaction des radicaux OH avec les C2 insaturés, précurseurs de suie. Les conditions nécessaires pour reformer le méthane à haute température sont également donc favorables à la formation de suies indésirables.
Author: Elise El Ahmar
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Languages : fr
Pages : 154
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La lutte contre la pollution produite par les véhicules automobiles a induit de nombreuses recherches orientées vers l’amélioration des techniques de combustion. Une nouvelle technologie basée sur le traitement plasma des gaz à l'admission semble pouvoir améliorer le fonctionnement des moteurs thermiques et diminuer la pollution. La technique consiste à enrichir en hydrogène (H2) le mélange air-méthane (CH4) avant son admission dans le moteur. L’objectif de ce travail a été la conception et la réalisation de deux réacteurs plasmas à décharges glissantes fonctionnant à la pression atmosphérique destinés à la production de gaz de synthèse (CO+H2). Une étude paramétrique (débit, puissance électrique et concentration initiale de CH4) a été menée sur les deux réacteurs afin de montrer leurs efficacités pour la conversion de CH4 et la production de H2. Une concentration maximale de H2 de 20% a été obtenue à la sortie du réacteur plasma. Les résultats expérimentaux ont été comparés à un modèle thermodynamique qui a permis de montrer que seulement 35 à 45% du gaz injecté est effectivement traité par la décharge. Des études cinétiques et physico-chimiques (couplage d’un modèle d’écoulement à un modèle cinétique) ont été menées pour une meilleure compréhension des phénomènes mis en jeu dans le plasma. Les essais sur le banc moteur ont montré une réduction des émissions des oxydes d’azote et des hydrocarbures imbrulés et une augmentation des émissions du monoxyde de carbone.
![Production de composés aromatiques liquides à partir du gaz naturel utilisant un réacteur à plasma [microforme] PDF](https://books.google.com/books/content/images/frontcover/nbwEnwEACAAJ?fife=w80-h100)
Author: Claude Laflamme (M.Sc. A.)
Publisher: Bibliothèque nationale du Canada
ISBN: 9780315440661
Category :
Languages : fr
Pages : 438
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Author: FRANCOIS.. PREVOT
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Languages : fr
Pages : 280
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L'ETUDE DU FONCTIONNEMENT D'UN REACTEUR PLASMA HORS EQUILIBRE BASSE PRESSION EN ECOULEMENT DANS UNE TUYERE A ETE EFFECTUEE EN CHOISISSANT LA MOLECULE DE MONOXYDE DE CARBONE D'UNE PART POUR QUALIFIER LES PHENOMENES D'EXCITATION ET DE DISSOCIATION DE LA MOLECULE ET D'AUTRE PART POUR IDENTIFIER LES PROCESSUS DE DEPOTS DE COUCHES MINCES DE CARBONE. L'ETUDE EXPERIMENTALE DE NOTRE REACTEUR A PERMIS DE REALISER UNE CARACTERISATION DE L'ETAT ENERGETIQUE DE LA PHASE PLASMA PAR SPECTROSCOPIE D'EMISSION. L'EFFET DE LA TUYERE A MONTRE D'UNE PART L'EXALTATION DES PROPRIETES VIBRATIONNELLES DES MOLECULES D'AZOTE ET DE MONOXYDE DE CARBONE ET D'AUTRE PART UNE DISCRETISATION SPATIO-TEMPORELLE DU MAXIMUM DE TEMPERATURE DES DIFFERENTS MODES D'ENERGIE. NOUS AVONS PU VERIFIER (EN SORTIE DE LA TUYERE) L'ETAT FORTEMENT HORS EQUILIBRE DE NOTRE PLASMA. L'ANALYSE THERMODYNAMIQUE ET CINETIQUE METTENT EN EVIDENCE LE ROLE DE L'EXCITATION VIBRATIONNELLE SUR LES PROCESSUS DE DISSOCIATION DE LA MOLECULE DE MONOXYDE DE CARBONE. L'INTRODUCTION DE LA DISSOCIATION PAR LES PROCESSUS D'EXCITATION VIBRATIONNELLE DANS LE MODELE CINETIQUE MONTRE LE CONTROLE EXERCE PAR LE MODE VIBRATIONNEL SUR LA DISSOCIATION DU MONOXYDE DE CARBONE. LA SIMULATION DE L'ECOULEMENT HYDRODYNAMIQUE DANS NOTRE REACTEUR CONFIRME EN PARTIE LES OBSERVATIONS EFFECTUER EN SPECTROSCOPIE D'EMISSION. LA CARACTERISATION PHYSICO-CHIMIQUE DES EFFLUENTS GAZEUX ET SOLIDES RESULTANT DE LA DISSOCIATION DU MONOXYDE DE CARBONE A ETE REALISEE PAR MICROSCOPIE ELECTRONIQUE A BALAYAGE, PAR X.P.S., PAR CHROMATOGRAPHIE EN PHASE GAZEUSE ET PAR SPECTROMETRIE DE MASSE. NOUS AVONS AINSI PU PROPOSER UN MECANISME SIMPLIFIE DE REACTION POUR LA DISSOCIATION DU MONOXYDE DE CARBONE ET PROPOSER L'OPTIMISATION DU FONCTIONNEMENT DE NOTRE REACTEUR. EN ACCORD AVEC LES LOIS DE POLANYI, NOTRE TRAVAIL DEMONTRE QUE LES REACTIONS DE DECOMPOSITION REGIES PAR UNE ETAPE ENDOTHERMIQUE SONT CONTROLEES PAR L'EXCITATION VIBRATIONNELLE DU PLASMA. AINSI L'ETUDE DU FONCTIONNEMENT D'UN REACTEUR PLASMA BASSE PRESSION PEUT ELLE ETRE EFFECTUEE EN SUBSTITUANT A LA TEMPERATURE A L'EQUILIBRE (AU SENS D'ARRHENIUS) LA TEMPERATURE VIBRATIONNELLE QUI QUALIFIE SELON POLANYI LES SYSTEMES REACTIONNELS HORS EQUILIBRES
Author: Antoine Moussalem
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Languages : fr
Pages : 0
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La production d'aldéhydes à partir d'alcools, est une manière intéressante de valoriser la biomasse. Malgré l'importance économique qui en découle, les procédés utilisés aujourd'hui sont relativement peu efficaces. Il existe donc un réel besoin d'innovation dans ce secteur pour optimiser ces procédés en termes de consommation d'énergie et d'utilisation de matières premières. L'objectif de cette thèse est d'explorer une manière originale de produire des aldéhydes par décharges plasma hors équilibre en phase liquide. Plusieurs réacteurs plasma ont été développés et modélisés sous COMSOL Multiphysics. Les décharges sont générées dans de l'éthanol ou du butanol liquide pur. Deux électrodes sont immergées dans le milieu liquide, et une haute tension pulsée de 20 kV à une fréquence de 20 kHz est appliquée à l'une d'entre elles, tandis que l'autre est mise à la terre. Les décharges plasma dans l'alcool pur produisent une petite quantité d'aldéhyde ; la sélectivité est faible et reste généralement inférieure à 10 %, quelle que soit les conditions opératoires. Différents solides ont été ajoutés sous forme de poudre afin de tester l'hypothèse d'un couplage plasma/catalyse dans le réacteur. La gamma-alumine (Al2O3) ainsi que l'oxyde de titane (TiO2) donnent les meilleurs résultats en augmentant la sélectivité jusqu'à environ 40%. Cet effet significatif permet de montrer une efficacité de certains solides même si les mécanismes ne sont pas encore élucidés. De plus, lorsqu'un flux gazeux d'hélium, d'argon ou de CO2 bulle à proximité de l'électrode haute tension, la sélectivité des aldéhydes est fortement augmentée jusqu'à 80 %. Les résultats obtenus dans cette thèse montrent qu'il est possible, d'obtenir des aldéhydes de manière sélective par oxydation contrôlée des alcools en utilisant une décharge de plasma directement dans les liquides. L'ajout de certains solides ou de gaz plasma permet de moduler les mécanismes de réaction et d'éviter le craquage abondant des alcools sous forme de produits plus volatils (méthane, monoxyde de carbone etc...). Cette thèse ouvre donc des perspectives pour explorer d'autres réactions d'intérêt économique.
Author: Abdelkader Rahmani
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Languages : fr
Pages : 0
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Ce travail de thèse double culture s'inscrit dans le cadre de la Transition Énergétique vers un modèle intégrant les potentiels de production de biogaz. Il est consacré à l'étude de la technologie plasma-catalyse de reformage du méthane en présence du dioxyde de carbone en carburants liquides. Une étude géomatique a été développée afin de réaliser la cartographie des zones agricoles potentiellement productrices de biogaz en France. Les résultats révèlent que la cogénération et l'injection du bio-méthane dans le réseau gazier permettent de valoriser seulement 43% du potentiel total en biogaz issu des déchets agricoles en France. La transformation du biogaz en carburants liquides stockables et transportables, à l'aide d'un dispositif pouvant être installé dans des territoires ruraux éloignés, permettrait de tirer davantage de profit de ce potentiel. Les décharges plasma permettent de développer une réactivité suffisante pour exciter et dissocier les molécules du biogaz dans les conditions requises. Un modèle cinétique a été développé afin de déterminer les paramètres du plasma et l'évolution temporelle des espèces réactives ainsi que les processus de conversion du biogaz. Un procédé de Décharge à Barrière Diélectrique Surfacique a été réalisé pour la transformation de mélange de CH4 et de CO2 représentatif du biogaz. Les principaux produits gazeux sont CO, H2, C2H6 et C2H4 et les principaux produits liquides, représentant 3% à 8% de la masse de biogaz transformé, sont le méthanol, l'isopropanol, l'éthanol et l'acétaldéhyde. L'efficacité énergétique dépendant des paramètres opératoires et varie entre 2% et 9%. L'Energie Spécifique Injectée est le paramètre le plus influent sur l'efficacité énergétique du procédé ainsi que sur la distribution des produits. L'ajout de la vapeur d'eau, précurseur d'espèces actives telles que : OH, O et O-, apporte une nette amélioration des taux de conversion à un coût énergétique égal à 26 eV/molécule. Nous avons étudié le couplage plasma-catalyse par l'emploi de 12 catalyseurs solides. Nous avons élaboré par le procédé Fluidized Spray Plasma des catalyseurs tels que : X%CuO-Y%ZnO/Al2O3, TiO2/SiO2 et Ag/TiO2/SiO2. Ces catalyseurs, ainsi que des catalyseurs élaborés par d'autres techniques ont été caractérisés et testés dans le réacteur SDBD. Il en ressort que la nature du catalyseur affecte peu la conversion du biogaz mais elle modifie la distribution des produits liquides. La meilleure sélectivité en méthanol a été obtenue en utilisant le Pt/Al2O3 (élaboré par voie polyol) puis en utilisant le CuO/Al2O3 et le 60%Cu-40%ZnO/Al2O3.
Author: Samer Awamat
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Languages : fr
Pages : 237
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Book Description
L’objectif de cette étude consiste à élaborer des couches d’oxydes qui seront utilisées dans des dispositifs fonctionnant à haute température. Les oxydes synthétisés répondent bien aux propriétés recherchées dans les piles à combustible à électrolyte solide et les barrières thermiques. Cet objectif a été atteint grâce à l’utilisation d’un plasma hors-équilibre généré dans un réacteur à tuyère convergente supersonique. Un aérosol contenant les précurseurs nitrés est introduit, à l’aide du système d’injection adapté, dans le réacteur plasma en vue d’obtenir les dépôts d’oxydes recherchés. La mise au point d’un nouveau système d’injection a rendu possible la réalisation des dépôts réputés difficiles à élaborer. L’étude hydrodynamique de l’écoulement des gaz et des particules dans le réacteur a été réalisée de deux façons. D’une part, le modèle développé sous FLUENT a indiqué que la vitesse des gaz plasmagènes en sortie de la tuyère peut atteindre 700 m.s-1. D’autre part, l’anémométrie laser-Doppler a montré le rôle important de la tuyère convergente qui accélère l’écoulement des particules. La spectroscopie d’émission optique a révélé l’importance de cette tuyère sur la concentration des espèces réactives dans le plasma et sa contribution sur la dissociation de l’eau par la présence des radicaux OH° et des H atomiques. Un code développé dans notre laboratoire a permis d’étudier l’évolution des fractions molaires des espèces réactives le long du réacteur en fonction de la puissance et du diamètre du col de la tuyère. La microscopie électronique à balayage a mis en évidence la morphologie des dépôts synthétisés. La spectrophotométrie infrarouge à transformée de Fourier a été employée pour quantifier l’influence des différents paramètres sur le taux de conversion des précurseurs en oxydes. La diffraction des rayons X a confirmé la pureté des dépôts et la structure cristalline correspondante
Author: MURIEL.. VAN HAUVERMAT-LANGLERON
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Languages : fr
Pages : 238
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Book Description
CE TRAVAIL A EU POUR OBJECTIF L'ETUDE DE L'OXYDATION DU TOLUENE DANS UN REACTEUR PLASMA HORS-EQUILIBRE. IL S'AGIT D'ETUDIER LES PHENOMENES RADICALAIRES ET LES PROCESSUS D'OXYDATION LIES AUX ETATS EXCITES DE L'OXYGENE VIS-A-VIS D'HYDROCARBURES AROMATIQUES, TEL LE TOLUENE, PERMETTANT D'IDENTIFIER LA SELECTIVITE DES REACTIONS A TRAVERS LA NATURE DES COMPOSES FINAUX OBTENUS (CRESOLS, PHENOL). LA COMPREHENSION DES PHENOMENES D'OXYDATION A ETE REALISEE GRACE A L'EMPLOI D'UNE INSTRUMENTATION ANALYTIQUE EN LIGNE (O.E.S., S.M.) ET EN SORTIE DU REACTEUR (CG/SM, CPG, IRFT). CES DIAGNOSTICS ONT PERMIS DE SUIVRE LES ZONES D'ELABORATION DES ESPECES EXCITEES RADICALAIRES, LEUR REACTIVITE ET DE QUANTIFIER LES REACTIONS AINSI QUE LES BILANS MATIERES. L'OXYDATION DU TOLUENE CONDUIT A LA FORMATION D'AROMATIQUES OXYGENES (OXYDATION DOUCE) ET D'OXYDES DE CARBONE (OXYDATION TOTALE AVEC OUVERTURE DU CYCLE), AINSI QU'A CERTAINS COMPOSES NON OXYGENES. DANS UN PREMIER TEMPS, LA DETERMINATION DU ROLE RESPECTIF DES ESPECES OXYGENEES DANS LES REACTIONS D'OXYDATION A PERMIS DE MONTRER QUE LES ALCOOLS (PHENOL ET ALCOOL BENZYLIQUE) ONT POUR ORIGINE LE RADICAL OH PRODUIT DANS LA ZONE D'EXCITATION E#-/O#2/0CH#3. PAR CONTRE, LES CRESOLS SONT FORMES A PARTIR DE L'OXYGENE ATOMIQUE PRODUIT DE LA DISSOCIATION DES MOLECULES O#2 OU N#2O. DANS UN SECOND TEMPS, LA MODELISATION HYDRODYNAMIQUE DU REACTEUR A MIS EN EVIDENCE LE CARACTERE HETEROGENE DE LA DISTRIBUTION SPATIO-TEMPORELLE DES RADICAUX ET DES ESPECES STABLES. ELLE PERMET DE MIEUX SITUER L'IMPORTANCE DES OUTILS DE DIAGNOSTICS DANS LE SUIVI DE L'EXPERIENCE. ENFIN, LES REACTIONS AUX PAROIS SONT SIMULEES ET SONT EN BON ACCORD AVEC L'EXPERIENCE. A PARTIR DES ACQUIS SUR LA SELECTIVITE DES REACTIONS D'OXYDATION PAR LES ESPECES REACTIVES OH ET O, NOUS AVONS DEVELOPPE UN REACTEUR EN PHASE HETEROGENE DANS LE BUT DE METTRE EN EVIDENCE LES REACTIONS CATALYTIQUES PAR DES OXYDES DE TYPE SEMI-CONDUCTEURS (NIOWO#3/AL#2O#3) OU ZEOLITHIQUE (MORDENITE ZM760 ET FAUJASITE YNA). LES RESULTATS CONFIRMENT LE ROLE DES PHENOMENES D'OXYDATION SOUS PLASMA EN PRESENCE D'UN CATALYSEUR ET DEMONTRENT, SELON LES CONDITIONS DE MARCHE DU REACTEUR, L'OBTENTION SPECIFIQUE D'AROMATIQUES OXYGENES (PHENOL, CRESOLS) OU LA DESTRUCTION TOTALE DE LA MOLECULE DE TOLUENE PAR L'OXYGENE EXCITE
Author: Frédéric Fabry
Publisher:
ISBN:
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Languages : fr
Pages : 253
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Book Description
La conception et l'optimisation d'un procede plasma haute temperature pour la synthese de noirs de carbone structures par pyrolyse d'hydrocarbures sont les objectifs d'un programme de r & d dont la partie recherche est developpee simultanement suivant 2 axes : une analyse physico-chimique globale du pilote et une modelisation l'hydrodynamique du reacteur. Ce memoire represente l'ensemble des analyses realisees sur le reacteur et les produits. Elles nous ont permis de caracteriser le reacteur grace a des bilans macroscopiques et des mesures dans l'ecoulement plasma. Nous avons ensuite analyse les noirs de carbone plasma produits et tente de relier les conditions operatoires du pilote aux proprietes physico-chimiques des noirs de carbone obtenus. Les resultats presentes sont : bilans de matiere et d'energie sur l'ensemble du reacteur (taux de conversion par c.p.g.), caracterisation de l'ecoulement interne : d.t.s. Par cpg, champs de temperature de paroi par pyrometrie optique et de temperature de gaz par spectrometrie d'emission optique, et comparaison des resultats a des modeles numeriques de d.t.s. Et d'hydrodynamique. Les produits sont caracterises par diffraction des rayons-x (d.r.x.), spectroscopie de photoelectrons (x.p.s.) Associee a la spectroscopie d'electrons auger (a.e.s.) Et microscopie electronique en transmission (m.e.t.). La modelisation hydrodynamique du reacteur (travail de these de benjamin ravary) a permis l'obtention de champs de vitesse et de temperature qui permettent d'evaluer les conditions thermodynamiques rencontrees lors de la formation du noir de carbone. Les microstructures de ces noirs sont comparees a celle d'un graphite synthetique (reference structurale) ainsi qu'a celles de noirs de carbones commerciaux obtenus suivant deux autres modes de fabrication (procedes furnace et acetylene).
