Étude de l'adsorption de micropolluants émergents sur des tissus de carbone activé PDF Download
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Author: Sylvain Masson
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Languages : fr
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Book Description
Face au problème des micropolluants émergents trouvés dans l'eau, l'utilisation de carbones activés est un moyen de réduire cette pollution à la source. Le but de ce travail est de mieux comprendre les mécanismes d'adsorption de certains micropolluants sur des tissus et feutres de carbones activés.Neuf molécules ont été étudiées dont des médicaments : la carbamazépine (CBZ), le diclofénac (DFN), l'ibuprofène (IBP) et l'ofloxacine (OFX), un produit anticorrosion : le benzotriazole (BZT), un perturbateur endocrinien : le bisphénol-A (BPA), deux herbicides : le mécoprop (MCP) et le pentachlorophénol (PCP) et une molécule utilisée comme indicateur de pollution des eaux usées : la caféine (CAF). Les adsorbants ultramicroporeux (tissu KIP1200 et feutre CSV4) et l'adsorbant mésoporeux (tissu BBV 800) (fournis par Dacarb, France) ont été caractérisés par adsorption d'azote à 77K et de CO2 à 273K, titrages acido-basiques (méthode de Boehm), mesure du pHpzc (point isoélectrique). Les cinétiques et isothermes d'adsorption ont été étudiées à 25°C à pH=7,5 dans un tampon phosphate NaHPO4/KH2PO4 (à 0,04M). La concentration résiduelle est analysée par HPLC.Les cinétiques d'adsorption ont été étudiées pour les 9 molécules à différentes concentrations initiales. Le temps pour atteindre l'équilibre d'adsorption dépend du volume des molécules ainsi que de leur affinité avec l'adsorbant. La quantité maximale adsorbable dépend du volume microporeux ainsi que de la surface spécifique de l'adsorbant, la quantité adsorbable est donc plus importante sur le tissu KIP 1200 que sur le feutre CSV 4. La vitesse de diffusion est la plus lente pour les adsorbants possédant un volume microporeux important, le tissu mésoporeux BBV 800 permet donc une adsorption rapide grâce à de plus larges pores qui permettent un accès plus rapide à la porosité.Des analyses en mélanges binaires et multi composés ont alors été réalisées pour connaître les paramètres clés gouvernant les cinétiques d'adsorption. Une compétition existe entre molécules dans certains cas (BZT et MCP par exemple) avec une première phase gouvernée par la cinétique d'adsorption liée à la diffusion dans les pores et la deuxième phase gouvernée par des phénomènes thermodynamiques entre le système soluté/solvant/carbone.Les isothermes d'adsorption ont été réalisés à 3 températures différentes et modélisées par des équations de Langmuir-Freundlich pour tous les micropolluants. Des paramètres thermodynamiques (enthalpie d'adsorption et enthalpie libre) ont alors été calculés et corrélés aux propriétés physico-chimiques des molécules. Une corrélation est mise en évidence entre l'enthalpie libre et la polarisabilité des molécules ainsi que les forces de Van der Waals déterminées avec le logiciel COSMO-RS mettant en évidence l'importance des forces non polaires dans le phénomène d'adsorption. Des mesures par calorimétrie d'adsorption à très faibles quantités adsorbées ont permis de mettre en évidence que l'entropie est le paramètre thermodynamique qui contrôle l'adsorption de molécules (BZT, PCP, CAF et OFX) sur le tissu KIP 1200. De fortes énergies d'interaction ont été mis en évidence entre les molécules (BZT, CAF et OFX) et les sites d'adsorption.Une étude d'adsorption-désorption de N2 et de CO2 sur des tissus KIP 1200 chargés en PCP, BZT, CAF et OFX a permis de mieux localiser le lieu de l'adsorption dans la porosité montrant une adsorption prioritairement dans les ultramicropores puis dans les supermicropores. Il a été montré également par cette méthode et par des mesures thermiques que l'eau est fortement adsorbée dans la porosité.
Author: Sylvain Masson
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Face au problème des micropolluants émergents trouvés dans l'eau, l'utilisation de carbones activés est un moyen de réduire cette pollution à la source. Le but de ce travail est de mieux comprendre les mécanismes d'adsorption de certains micropolluants sur des tissus et feutres de carbones activés.Neuf molécules ont été étudiées dont des médicaments : la carbamazépine (CBZ), le diclofénac (DFN), l'ibuprofène (IBP) et l'ofloxacine (OFX), un produit anticorrosion : le benzotriazole (BZT), un perturbateur endocrinien : le bisphénol-A (BPA), deux herbicides : le mécoprop (MCP) et le pentachlorophénol (PCP) et une molécule utilisée comme indicateur de pollution des eaux usées : la caféine (CAF). Les adsorbants ultramicroporeux (tissu KIP1200 et feutre CSV4) et l'adsorbant mésoporeux (tissu BBV 800) (fournis par Dacarb, France) ont été caractérisés par adsorption d'azote à 77K et de CO2 à 273K, titrages acido-basiques (méthode de Boehm), mesure du pHpzc (point isoélectrique). Les cinétiques et isothermes d'adsorption ont été étudiées à 25°C à pH=7,5 dans un tampon phosphate NaHPO4/KH2PO4 (à 0,04M). La concentration résiduelle est analysée par HPLC.Les cinétiques d'adsorption ont été étudiées pour les 9 molécules à différentes concentrations initiales. Le temps pour atteindre l'équilibre d'adsorption dépend du volume des molécules ainsi que de leur affinité avec l'adsorbant. La quantité maximale adsorbable dépend du volume microporeux ainsi que de la surface spécifique de l'adsorbant, la quantité adsorbable est donc plus importante sur le tissu KIP 1200 que sur le feutre CSV 4. La vitesse de diffusion est la plus lente pour les adsorbants possédant un volume microporeux important, le tissu mésoporeux BBV 800 permet donc une adsorption rapide grâce à de plus larges pores qui permettent un accès plus rapide à la porosité.Des analyses en mélanges binaires et multi composés ont alors été réalisées pour connaître les paramètres clés gouvernant les cinétiques d'adsorption. Une compétition existe entre molécules dans certains cas (BZT et MCP par exemple) avec une première phase gouvernée par la cinétique d'adsorption liée à la diffusion dans les pores et la deuxième phase gouvernée par des phénomènes thermodynamiques entre le système soluté/solvant/carbone.Les isothermes d'adsorption ont été réalisés à 3 températures différentes et modélisées par des équations de Langmuir-Freundlich pour tous les micropolluants. Des paramètres thermodynamiques (enthalpie d'adsorption et enthalpie libre) ont alors été calculés et corrélés aux propriétés physico-chimiques des molécules. Une corrélation est mise en évidence entre l'enthalpie libre et la polarisabilité des molécules ainsi que les forces de Van der Waals déterminées avec le logiciel COSMO-RS mettant en évidence l'importance des forces non polaires dans le phénomène d'adsorption. Des mesures par calorimétrie d'adsorption à très faibles quantités adsorbées ont permis de mettre en évidence que l'entropie est le paramètre thermodynamique qui contrôle l'adsorption de molécules (BZT, PCP, CAF et OFX) sur le tissu KIP 1200. De fortes énergies d'interaction ont été mis en évidence entre les molécules (BZT, CAF et OFX) et les sites d'adsorption.Une étude d'adsorption-désorption de N2 et de CO2 sur des tissus KIP 1200 chargés en PCP, BZT, CAF et OFX a permis de mieux localiser le lieu de l'adsorption dans la porosité montrant une adsorption prioritairement dans les ultramicropores puis dans les supermicropores. Il a été montré également par cette méthode et par des mesures thermiques que l'eau est fortement adsorbée dans la porosité.
Author: Catherine Brasquet
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 22
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Book Description
CE TRAVAIL A POUR OBJET L'ETUDE DES PROCEDES D'ADSORPTION D'UN MATERIAU RECENT, LES TISSUS DE CARBONE ACTIVE, ET SON APPLICATION AU TRAITEMENT DE L'EAU. UNE CARACTERISATION PHYSICO-CHIMIQUE DE TISSUS DE CARBONE ACTIVE EX-RAYONNE MONTRE QUE CE SONT DES MATERIAUX MICROPOREUX ET DE SURFACES SPECIFIQUES ELEVEES, LA POROSITE FINALE ETANT FONCTION DES CONDITIONS D'ACTIVATION. PAR RAPPORT A UN CHARBON ACTIF EN GRAINS, ILS DEVELOPPENT D'IMPORTANTES SURFACES EXTERNES AUXQUELLES SONT DIRECTEMENT CONNECTES LES MICROPORES. CES DEUX SPECIFICITES PERMETTENT D'OBTENIR DES VITESSES INITIALES D'ADSORPTION DE MICROPOLLUANTS ORGANIQUES 2 A 20 FOIS PLUS IMPORTANTES QUE CELLES D'UN CHARBON ACTIF EN GRAINS, DU FAIT D'UNE IMPORTANTE SURFACE DE CONTACT FLUIDE-SOLIDE ET D'UNE DIMINUTION DE LA RESISTANCE AU TRANSFERT INTRAPARTICULAIRE DES POLLUANTS. LES DIFFERENCES ENTRE LES CAPACITES D'ADSORPTION DES DEUX FORMES D'ADSORBANT SONT MOINS MARQUEES, MEME SI L'IMPORTANT RESEAU MICROPOREUX DES FIBRES PERMET D'OBTENIR DES CAPACITES D'ADSORPTION DE L'ORDRE DE 500 MG G#-#1. UNE ANALYSE QUALITATIVE DE CES DONNEES, APPUYEE PAR UNE RELATION QUANTITATIVE ENTRE L'ADSORPTION ET LA TOPOLOGIE MOLECULAIRE DES ADSORBANTS, MONTRE QUE L'ADSORPTION DOIT AVOIR LIEU ENTRE LES PLANS DE BASE DES FIBRES DE CARBONE ACTIVE, PAR DES INTERACTIONS DONNEUR-ACCEPTEUR D'ELECTRONS ENTRE LA SURFACE DES FIBRES ET LE SOLUTE. DES COMPOSES AROMATIQUES, OU HYDROPHOBES, SEMBLENT FAVORISES. L'ETUDE DES PERFORMANCES HYDRO-AERAULIQUES DES TISSUS MONTRE L'INFLUENCE SUR LES PERTES DE CHARGE DE CARACTERISTIQUES SPECIFIQUES AUX STRUCTURES TISSEES (ARMURE, NOMBRE D'INTERSTICES, ETC.), QUI RENDENT DIFFICILES D'UTILISATION DES MODELES CLASSIQUES D'ECOULEMENT DU TYPE ERGUN. L'APPLICATION DU MODELE DE COMITI PERMET DE SUPPOSER QUE L'ECOULEMENT A LIEU A L'INTERIEUR DES FILS DU TISSU. LES CAPACITES D'ADSORPTION OBTENUES EN REACTEUR CONTINU SONT ELEVEES, COMPRISES ENTRE 50 ET 250 MG G#-#1 SELON LE SOLUTE, AVEC UN FAIBLE FRONT D'ADSORPTION, DE L'ORDRE DE 3,2 MM. LES DEUX COMPORTEMENTS DYNAMIQUES, ECOULEMENT ET ADSORPTION, SONT CHACUN MODELISES AVEC SUCCES AU MOYEN D'UN RESEAU NEURONAL PRENANT EN COMPTE LES PARAMETRES INFLUENCANT LES PROCESSUS (RESPECTIVEMENT CARACTERISTIQUES SPECIFIQUES AUX TISSUS ET DIFFUSION INTRAPARTICULAIRE).
