Étude de la faisabilité d'un procédé d'adsorption gaz-solide pour le traitement des NOx et CO en présence d'eau PDF Download
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Author: Florine Delachaux
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Book Description
Depuis 2012, les gaz d'échappement diesel sont considérés comme cancérigènes, ce qui représente un risque pour les travailleurs quotidiennement exposés à ces fumées. Cette étude s'intéresse plus particulièrement aux oxydes d'azotes (NOx) et au monoxyde de carbone (CO) présents dans l'échappement diesel. Actuellement, des solutions catalytiques permettent de réduire la concentration de sortie de ces composés mais elles ne sont pas viables pour les véhicules non routiers fonctionnant de façon discontinue et pour solutionner la problématique du « cold start ». La thèse s'est alors orientée vers l'adsorption sur des zéolithes. Dans un premier temps, sept zéolithes ont été choisies et l'étude de l'adsorption des corps purs en dynamique a montré qu'elles étaient peu efficaces dans la capture de NO et de CO mais qu'elles avaient de bonnes capacités d'adsorption vis à vis de NO2. L'étude plus poussée sur trois d'entre elles, Na Y, NH4 Y et H Y, a montré qu'en présence d'O2 et/ou de vapeur d'eau dans le flux gazeux, des réactions chimiques se produisent, conduisant notamment à la formation de NO2 et/ou de NO qui doivent alors être également adsorbé. Le rôle de la température d'adsorption a également été étudié sur la zéolithe Na Y. Son influence est importante à la fois sur la capacité d'adsorption et sur les cinétiques des réactions chimiques. Les capacités de rétention maximales des NOx sur la zéolithe Na Y sont obtenues à 30°C en présence d'O2 dans le flux gazeux et en absence totale d'eau. Afin d'améliorer la capture de NO et CO, il est possible d'estimer les capacités d'adsorption d'autres zéolithes en utilisant la modélisation moléculaire par Density Functional Theory (DFT) afin de calculer les chaleurs isostériques d'adsorption.
Author: Florine Delachaux
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Depuis 2012, les gaz d'échappement diesel sont considérés comme cancérigènes, ce qui représente un risque pour les travailleurs quotidiennement exposés à ces fumées. Cette étude s'intéresse plus particulièrement aux oxydes d'azotes (NOx) et au monoxyde de carbone (CO) présents dans l'échappement diesel. Actuellement, des solutions catalytiques permettent de réduire la concentration de sortie de ces composés mais elles ne sont pas viables pour les véhicules non routiers fonctionnant de façon discontinue et pour solutionner la problématique du « cold start ». La thèse s'est alors orientée vers l'adsorption sur des zéolithes. Dans un premier temps, sept zéolithes ont été choisies et l'étude de l'adsorption des corps purs en dynamique a montré qu'elles étaient peu efficaces dans la capture de NO et de CO mais qu'elles avaient de bonnes capacités d'adsorption vis à vis de NO2. L'étude plus poussée sur trois d'entre elles, Na Y, NH4 Y et H Y, a montré qu'en présence d'O2 et/ou de vapeur d'eau dans le flux gazeux, des réactions chimiques se produisent, conduisant notamment à la formation de NO2 et/ou de NO qui doivent alors être également adsorbé. Le rôle de la température d'adsorption a également été étudié sur la zéolithe Na Y. Son influence est importante à la fois sur la capacité d'adsorption et sur les cinétiques des réactions chimiques. Les capacités de rétention maximales des NOx sur la zéolithe Na Y sont obtenues à 30°C en présence d'O2 dans le flux gazeux et en absence totale d'eau. Afin d'améliorer la capture de NO et CO, il est possible d'estimer les capacités d'adsorption d'autres zéolithes en utilisant la modélisation moléculaire par Density Functional Theory (DFT) afin de calculer les chaleurs isostériques d'adsorption.
Author: SHAHIN.. HODJATI
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Pages : 176
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LES EMISSIONS DE NOX CONTRIBUENT LARGEMENT A LA POLLUTION DE L'AIR. DE CE FAIT, DES NORMES ANTIPOLLUTION DE PLUS EN PLUS SEVERES ONT ETE MISES EN PLACE. UN NOUVEAU CONCEPT APPELE SNR (SELECTIVE NOX RECIRCULATION) A ETE DEVELOPPE PAR DAIMLER BENZ POUR LA DIMINUTION DES REJETS DE NOX DES VEHICULES DIESEL ET LEAN BURN. CE CONCEPT SE COMPOSE D'UNE ETAPE D'ADSORPTION SELECTIVE DE NOX SUR UN MATERIAU JUDICIEUSEMENT CHOISI, SUIVIE D'UNE ETAPE DE DESORPTION AVANT LEUR DESTRUCTION THERMIQUE DANS LA CHAMBRE DE COMBUSTION. L'OBJET DE CETTE THESE ETAIT DE TROUVER DES MATERIAUX CAPABLES D'ADSORBER SELECTIVEMENT LES NOX DANS UN MELANGE COMPLEXE DE GAZ ET PRESENTANT UNE TEMPERATURE DE DESORPTION COMPATIBLE AVEC CELLE D'UN GAZ D'ECHAPPEMENT. TROIS TYPES D'ADSORBANTS ONT ETE ETUDIES : ALUMINATE DE BARYUM, BASNO 3 ET H 3PW 1 2O 4 0, 6H 2O. LES DEUX PREMIERS COMPOSES ONT PERMIS D'ETUDIER L'EFFET DE L'ENVIRONNEMENT ELECTRONIQUE DE L'OXYDE DE BARYUM SUR L'ADSORPTION SELECTIVE DE NOX. SUR CES SOLIDES, SEUL NO 2 EST ADSORBE POUR FORMER DES NITRATES DE CUR : BA(NO 3) 2 ET O-BA-NO 2. L'ENVIRONNEMENT DE L'OXYDE DE BARYUM LE PROTEGE CONTRE LA CARBONATATION PAR CO 2, CONTRAIREMENT A BAO MASSIQUE OU IL Y A EMPOISONNEMENT DES SITES D'ADSORPTION PAR CO 2. L'ADSORPTION IRREVERSIBLE DE SO 2 SUR CES ADSORBANTS MENE A UNE DESACTIVATION RAPIDE. CET EFFET NEFASTE DE SO 2 A ORIENTE NOS RECHERCHES VERS DES ADSORBANTS OU L'ADSORPTION DES NOX NE FORMAIT PAS D'ESPECES NITRATES. SUR H 3PW 1 2O 4 0, 6H 2O ON NOTE UNE ADSORPTION RAPIDE ET SIMULTANEE DE NO ET DE NO 2 QUI PROCEDE PAR LA SUBSTITUTION DES MOLECULES D'EAU DE CRISTALLISATION. LA FORMATION D'ESPECES (NO +, NO 2 -) EN INTERACTION AVEC LES PROTONS ACIDES DE LA STRUCTURE A ETE MISE EN EVIDENCE. CETTE SPECIFICITE DES SITES D'ADSORPTION EMPECHE L'EMPOISONNEMENT DE CET ADSORBANT PAR SO 2 OU CO 2. COMPTE TENUS DES EXIGENCES DU SYSTEME SNR, H 3PW 1 2O 4 0, 6H 2O SEMBLE ETRE UN BON CANDIDAT POTENTIEL.
Author: Christèle Beauvais
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Mon travail se situe dans le cadre général de la modélisation de la physisorption de fluides moléculaires, tels que l'eau, dans les zéolithes et autres matériaux nanoporeux. Les propriétés d'adsorption dans les zéolithes faujasites (aluminosilicates microporeux) sont intimement liées à la localisation des cations extra-charpente et à leur accessibilité à d'autres molécules. Aussi, j'ai étudié la distribution des cations sodium dans la faujasite anhydre, pour tous les rapports Si/Al. J'ai repris ensuite cette étude pour une faujasite hydratée, en mettant en évidence la redistribution des cations lors de l'adsorption d'eau. Le même phénomène est observé en présence de molécules de xylène adsorbées dans les pores, mais pour un taux d'hydratation beaucoup plus faible. J'ai également calculé, et comparé aux résultats expérimentaux, les isothermes d'adsorption d'eau et les chaleurs d'adsorption. J'ai testé la sensibilité de nos résultats vis-à-vis de petites modifications du potentiel utilisé pour l'eau. Enfin, j'ai étudié l'adsorption des isomères para et meta du xylène par une faujasite NaY, anhydre puis hydratée. J'ai mis en évidence l'influence de la présence d'eau sur les propriétés d'adsorption sélective de la faujasite NaY vis-à-vis de ces isomères. Ainsi, nous avons pu voir au cours de cette thèse que les problèmes posés par la mobilité des cations, et par la présence d'eau, sont complexes, mais il est essentiel de les intégrer dans l'étude de tout matériau nanoporeux. Les méthodes que j'ai développées ici, notamment le "Parallel Tempering", sont généralisables à tout couple adsorbant/adsorbat.
Author: Lionel Garin
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Pages : 185
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L'étude effectuée porte sur la mise au point d'un système compact de traitement d'un affluent gazeux humide faiblement concentré en dioxyde d'azote et en monoxyde de carbone. L'objectif est le traitement de sources diffuses de pollution afin d'assurer dans de petits volumes une qualité d'air optimale. Pour cela, nous avons choisi des procédés basés sur l'absorption, l’absorption et/ou les réactions chimiques et mis en œuvre en lit fixe. Le temps de séjour du gaz est de quelques dizaines de ms et sa température proche de celle de l'ambiance.Différents matériaux absorbants et catalyseurs, ont donc été étudiés sur deux montages expérimentaux : - Un banc d'essais permettant de tester des volumes de matériaux inférieurs à 0,06 L en maîtrisant les différents paramètres. L’effluent gazeux y est reconstitué par mélange d'air, de CO et de NO2. L'humidité est générée par barbotage du gaz dans de l'eau ou par injection directe de vapeur; - Un prototype en vraie grandeur (6 à 10 L de matériaux) sur lequel est effectué le traitement de l'efffluent gazeux réel. Il apparaît que le produit le plus intéressant pour le traitement du dioxyde d'azote est un charbon actif imprégné d'hydroxyde de potassium. L'oxydation catalytique du monoxyde de carbone dans ces conditions peut être effectuée par un catalyseur ternaire Pt-Pd-SnO2/AI2O3. L'influence des différents paramètres (humidité, temps de séjour, concentration, température) sur l'activité de ces deux matériaux a été étudiée. La neutralisation du NO2 sur le charbon actif nécessite une certaine humidité du gaz (> 40% à 40°C). Une conversion du NO2 en NO à faible humidité ou pour des temps de travail importants a été observée. La capacité de fixation du NO2 sur le charbon actif imprégné de KOH a été mesurée. La détermination des mécanismes de neutralisation ainsi qu'un modèle permettant d'estimer l'efficacité initiale sont proposés. En ce qui concerne le catalyseur, les paramètres cinétiques d'oxydation du monoxyde de carbone présent dans de l'air sec ou humide ont été déterminés. Une réduction du dioxyde d'azote en présence de monoxyde de carbone (NO2 + CO → NO + CO2) a aussi été observée. Pour valider ces résultats, des essais de longue durée ont été menés sur le prototype et ont permis de mettre en évidence différents problèmes relatifs à la mise en œuvre des matériaux retenus.
Author: Fatiha Anki
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Pages : 184
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Lors du processus d'incinération de déchets, les polluants gazeux présents dans les fumées tels que l'acide chlorhydrique et le mercure doivent être éliminés avant d'être rejetés dans le milieu extérieur. Une étude menée sur les fumées d'usines d'incinération de déchets ménagers (température des fumées : 200-250°C) ou de déchets industriels spéciaux (t = 350-400°C), teste quatre réactifs alcalins dans deux procédés de traitement des fumées par voie semi-humide, en vue de neutraliser l'acide chlorhydrique. Les réactifs sont la chaux hydratée, la soude, le bicarbonate et le carbonate de sodium. Les solutions alcalines, pulvérisées en fines gouttes, absorbent et neutralisent ainsi HCl, conduisant à la formation d'un résidu solide. En parallèle a ce travail, une étude de l'adsorption du mercure gazeux sur un charbon actif à base de noix de coco est réalisée sur un réacteur pilote a lit fixe. La fumée d'incinération prélevée (débit 2000 l/h) passe dans le dispositif à des températures variant entre 150 et 200°C. Différentes durées d'exposition sont testées pour déterminer la saturation du charbon actif par le mercure. Un modèle d'évaporation et un modèle d'absorption de HCl sont appliqués et représentent de façon satisfaisante les évolutions expérimentales des taux d'absorption de HCl en fonction du débit du liquide ou du facteur stœchiométrique. Un modèle d'adsorption du mercure par le charbon actif est appliqué pour la détermination du coefficient de transfert global et de la constante d'équilibre d'adsorption.
Author: Thibaut Triquet (docteur en génie des procédés).)
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Aujourd'hui, la présence de molécules toxiques dans les cours d'eau et le sous-sol entraîne des conséquences néfastes pour l'environnement. En effet, même à faible concentration, les expositions à long terme et les effets de mélange impliquent des risques pour la santé humaine. La persistance de ces polluants peut s'expliquer par l'inefficacité des méthodes conventionnelles de traitement des eaux industrielles. Les traitements biologiques classiques n'éliminent pas ces molécules, un traitement tertiaire final est donc nécessaire. Actuellement, les procédés d'oxydation avancée (photocatalyse, ozonation, Fenton H2O2/Fe2+, O3/UV ou O3/H2O2...) suscitent un grand intérêt. Parmi ces techniques, la photocatalyse consiste à utiliser un photocatalyseur sous irradiation UV pour oxyder les polluants présents dans l'eau. La plupart des études ont été réalisées avec de la poudre de TiO2, mais son principal inconvénient est le coût élevé de la filtration finale. Pour éviter cette opération, le catalyseur peut être déposé sur un matériau tel que le verre, le métal, les adsorbants... Un adsorbant tel que le charbon actif (CA) semble être un bon candidat pour ce procédé. En effet, le polluant peut être éliminé de l'eau, concentré à proximité du catalyseur et dégradé par photocatalyse. Malheureusement, l'irradiation des CA granulaires n'est pas facile et les fibres de charbon actif (ACF) se présentent comme une solution alternative pertinente : les ACF ont une surface spécifique élevée qui convient à l'adsorption et une forme adéquate pour l'irradiation UV. Dans cette thèse, la molécule cible choisie est la Ciprofloxacine (antibiotique) et le catalyseur TiO2 a été déposé sur un support en utilisant la technique de dépôt chimique en phase vapeur à partir d'un précurseur organométallique (MOCVD). Dans un premier temps, une étude cinétique de l'oxydation photocatalytique utilisant le verre comme support a été conduite pour montrer l'activité photocatalytique du dépôt sous irradiation UV de LED (365 nm). Ensuite, plusieurs ACF ont été comparées en termes de propriétés physiques et de cinétiques d'adsorption afin de sélectionner la plus adéquate. Enfin, un processus séquentiel impliquant l'adsorption sans UV et la photocatalyse sous UV a été mis en oeuvre en utilisant ce matériau composite avec une analyse complète des phases liquide (HPLC-MS, COT...) et solide (BET, SAXS...).
Author: Carine Malheiro
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La compréhension des phénomènes d'adsorption de gaz en présence d'eau dans des milieux confinés est une problématique importante tant d'un point de vue fondamental que du point de vue des applications industrielles Les travaux menés dans cette thèse ont principalement porté sur le développement d'un nouveau couplage NLDFT/SAFT-VR (Non-Local Density Functional Theory/ Statistical Associating Fluid Theory for potentials of Variable Range) pour modéliser les propriétés interfaciales et l'adsorption de méthane, d'eau et de leur mélange en milieu confiné. Les résultats théoriques obtenus sur ces fluides ont été comparés avec succès à des calculs de simulation moléculaire. Par ailleurs, des isothermes d'adsorption expérimentales de méthane et d'eau sur des charbons actifs ont été mesurées par la technique gravimétrique sur une balance à suspension magnétique. Afin de pouvoir comparer les isothermes expérimentales et théoriques, il est nécessaire de connaître la distribution en taille de pore des solides poreux. C'est pourquoi un nouveau modèle thermodynamique de caractérisation des milieux microporeux a été développé. Les comparaisons des isothermes d'adsorption de méthane ont montré un excellent accord entre résultats théoriques et expérimentaux.
Author: HELENE.. PIGNON METIVIER
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Pages : 243
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L'ETUDE PRESENTEE PORTE SUR LES PROCEDES D'ADSORPTION EN MILIEU AQUEUX METTANT EN UVRE DES MATERIAUX RECENTS : LES TISSUS DE CARBONE ACTIVE. LE COUPLAGE DE CES DERNIERS AVEC L'ULTRAFILTRATION EST ENVISAGE POUR LE TRAITEMENT D'EFFLUENTS COMPLEXES. DANS UN PREMIER TEMPS, L'ADSORPTION DE PESTICIDES ET DE COLORANTS SUR TISSU DE CARBONE ACTIVE EST ETUDIEE EN REACTEUR DISCONTINU, PAR LE BIAIS DE CINETIQUES ET D'EQUILIBRES D'ADSORPTION EN SYSTEME MONO- ET MULTICOMPOSE. LES VITESSES ET CAPACITES D'ADSORPTION DES PESTICIDES SONT D'AUTANT PLUS IMPORTANTES QUE LA SOLUBILITE DU MICROPOLLUANT EST FAIBLE. EN MELANGE, LA COMPETITION EST SURTOUT MARQUEE DANS LE DOMAINE DES FORTES CONCENTRATIONS. ENFIN, LA PRESENCE D'UNE MATRICE ORGANIQUE NATURELLE SE REVELE ETRE SANS INFLUENCE SUR L'ADSORPTION DE L'ATRAZINE. DANS LE CAS DES COLORANTS, UNE APPROCHE PAR LE BIAIS DE RELATIONS QUANTITATIVES STRUCTURE - ACTIVITE IMPLIQUANT DES INDICES TOPOLOGIQUES MONTRE QUE L'ADSORPTION EST D'AUTANT PLUS RAPIDE QUE LE COLORANT EST DE PETITE TAILLE ET DE GEOMETRIE PLANE. L'ETUDE MENEE SUR DES MELANGES BINAIRES MET EN EVIDENCE L'INFLUENCE DE L'AFFINITE DE L'ADSORPTIF POUR L'ADSORBANT ET CELLE DES VITESSES D'ADSORPTION DES DIFFERENTS CO-ADSORPTIFS SUR LES PHENOMENES DE COMPETITION. DANS UN SECOND TEMPS, L'ADSORPTION SUR TISSU DE CARBONE ACTIVE EST COUPLEE A L'ULTRAFILTRATION. LES PERFORMANCES DE CE PROCEDE SONT EVALUEES POUR LE TRAITEMENT D'UNE EAU DE SURFACE DOPEE EN ATRAZINE, PUIS POUR DES REJETS COLORES, UN EFFLUENT MODELE DE TYPE INDUSTRIE TEXTILE ET DES ENCRES POUR CARTOUCHES DE STYLOS. L'ULTRAFILTRATION POURVOIT A L'ELIMINATION DE LA TURBIDITE, AINSI QU'A CELLE DES COMPOSES DE FORTE MASSE MOLAIRE. L'ADSORPTION SUR TISSU DE CARBONE ACTIVE VISE QUANT A ELLE LES COMPOSES DE FAIBLE MASSE MOLAIRE. QUEL QUE SOIT L'EFFLUENT ETUDIE, LE COUPLAGE ULTRAFILTRATION - ADSORPTION SUR TISSU DE CARBONE ACTIVE SE PRESENTE COMME UN PROCEDE PERFORMANT POUR LE TRAITEMENT DE MILIEUX AQUEUX COMPLEXES.
Author: Marc Clausse
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Languages : fr
Pages : 179
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Book Description
Ce travail concerne l’utilisation d’un nouveau procédé TSA (Temperature Swing Adsorption) pour le traitement d’effluents gazeux. Ce nouveau procédé fait appel à un adsorbeur équipé d’un échangeur interne. La phase de chauffage (désorption) est assurée par condensation de vapeur d’eau tandis que lors du refroidissement (adsorption) de l’eau du réseau circule dans l’échangeur. Une étude expérimentale en mono et multiconstituants (CO2 et/ou C2H6) a permis de mettre en évidence l’intérêt d’un chauffage rapide de l’adsorbeur pour obtenir un enrichissement important des produits désorbés. Le comportement local de ce nouvel adsorbeur a été comparé à celui d’un adsorbeur TSA conventionnel au moyen d’un modèle numérique préalablement validé à partir d’expériences. En phase d’adsorption, la température d’alimentation et de la température initiale du lit n’ont que peu d’influence sur les performances du nouvel adsorbeur. En phase de désorption, une température de chauffage élevée aboutit à une diminution de la durée de l’étape, contrairement au cas d’un adsorbeur conventionnel. Grâce à une étude paramétrique effectuée pour des cycles, une plage de conditions opératoires (température de désorption, débits de purge) a été déterminée pour une application spécifique. Enfin, une pré-étude sur la capture de toluène a été réalisée en vue d’évaluer l’utilité de ce procédé pour la capture de composés organiques volatils (COV). Le fort enrichissement (160) obtenu en désorption permet d’augmenter la température de rosée et ainsi de faciliter sa récupération.
Author: Frédéric Payot
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Languages : fr
Pages : 224
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Book Description
Ce travail consiste à étudier le pouvoir d'adsorption de divers charbons actifs vis a vis de plusieurs composés organiques volatils (COVS). Le but visé est la séparation des constituants d'un mélange de COVS sur lit fixe de charbon actif en présence ou non de vapeur d'eau. Les charbons actifs sont de deux types, des matériaux commerciaux et des charbons actifs élaborés au laboratoire à partir d'anthracites naturels. La caractérisation de ces matériaux a porté sur trois aspects : - l'analyse des fonctions de surface abordée par la technique de désorption en température programmée (TPD). - la détermination des paramètres texturaux : la volumétrie d'adsorption, DPAX et met se sont montrées très complémentaires. - la mesure de la conductivité électrique, grandeur très utile en cas de régénération des charbons actifs par effet joule. A ce stade de l'étude, nous avons montré que la conductivité d'un anthracite naturel traite thermiquement subit une transition mauvais - bon conducteur au voisinage de 750\c. Ce phénomène a été modélisé à partir du concept de percolation. Les isothermes d'adsorption de l'eau et des COVS purs ont permis d'évaluer la capacité d'adsorption des différents substrats poreux, et les résultats correspondant a cette approche thermodynamique se sont montrés très concordants a ceux issus de l'analyse des courbes de percée obtenus en mode dynamique. Nous avons montré que la séparation des constituants de mélanges binaires ou quaternaire de COVS (méthanol, dichlorométhane, méthyléthylcétone, et 1,2 dichloroéthane) peut être quasi totale. Elle dépend de la nature du substrat poreux et des caractéristiques physico-chimiques du COV. Nous montrons notamment le rôle de la distribution de la taille des pores, des fonctions de surface des charbons actifs et du pourcentage d'humidité relative. Enfin, il s'avère possible à partir d'un modèle mathématique de prévoir l'allure des courbes de percée d'un mélange de deux COVS en présence d'azote sec.
