Etude de catalyseurs Pd/Au déposés sur oxydes poreux, TiO2 et TiO2-ZrO2, hautement structurés vis-à-vis de l'oxydation des Composés Organiques Volatils (COV) PDF Download
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Author: Mahsa Hosseini
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Languages : fr
Pages : 178
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Book Description
Au cours de ce travail de thèse, des catalyseurs supportés à base de palladium et/ou or ont été synthétisés par imprégnation et déposition sur des supports TiO2 mésoporeux et oxydes mixtes TiO2-ZrO2 macro-mésoporeux hautement structurés (avec des rapports molaires Ti/Zr de 80/20, 50/50 et 20/80). Les caractérisations physico-chimiques des catalyseurs synthétisés ont été effectuées par une série de techniques telles que l’adsorption-désorption d’azote, la Réduction en Température Programmée, la Diffraction de Rayons X, les Spectroscopies Infra Rouge et UV-Visible en Réflexion Diffuse et l’Analyse Thermique. La performance catalytique des matériaux nanostructurés a été testée dans l'oxydation totale du toluène et du propène dans un microréacteur fixe et par IRTF en réflexion diffuse «operando». Quel que soit le support, le système Pd-Au déposé est un catalyseur très actif dans la réaction d’oxydation des COV. Pour les catalyseurs à base de TiO2-ZrO2 (TZ), l’activité catalytique varie en fonction du rapport molaire Ti/Zr. La plus grande activité de PdAu/TZ 80/20 peut être reliée à une plus grande teneur en Ti et aussi à la présence d’un effet de synergie entre le palladium et l’or. La réaction catalytique suivie par IR «operando» a permis de suivre l’oxydation des COV mais aussi l’adsorption de la molécule à oxyder qui augmente dans l’ordre inverse de l’activité catalytique.
Author: Mahsa Hosseini
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Pages : 178
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Au cours de ce travail de thèse, des catalyseurs supportés à base de palladium et/ou or ont été synthétisés par imprégnation et déposition sur des supports TiO2 mésoporeux et oxydes mixtes TiO2-ZrO2 macro-mésoporeux hautement structurés (avec des rapports molaires Ti/Zr de 80/20, 50/50 et 20/80). Les caractérisations physico-chimiques des catalyseurs synthétisés ont été effectuées par une série de techniques telles que l’adsorption-désorption d’azote, la Réduction en Température Programmée, la Diffraction de Rayons X, les Spectroscopies Infra Rouge et UV-Visible en Réflexion Diffuse et l’Analyse Thermique. La performance catalytique des matériaux nanostructurés a été testée dans l'oxydation totale du toluène et du propène dans un microréacteur fixe et par IRTF en réflexion diffuse «operando». Quel que soit le support, le système Pd-Au déposé est un catalyseur très actif dans la réaction d’oxydation des COV. Pour les catalyseurs à base de TiO2-ZrO2 (TZ), l’activité catalytique varie en fonction du rapport molaire Ti/Zr. La plus grande activité de PdAu/TZ 80/20 peut être reliée à une plus grande teneur en Ti et aussi à la présence d’un effet de synergie entre le palladium et l’or. La réaction catalytique suivie par IR «operando» a permis de suivre l’oxydation des COV mais aussi l’adsorption de la molécule à oxyder qui augmente dans l’ordre inverse de l’activité catalytique.
Author: Haingomalala Lucette Tidahy
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Languages : fr
Pages : 312
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Dans ce travail, les performances catalytiques des catalyseurs poreux imprégnés de palladium ont été étudiées dans la réaction d'oxydation du toluène. Deux types de supports hautement structurés ont été utilisés: des zéolithes bêta (bea, si/al = 12) et faujasite (y, si/al = 2,4) a larges pores et des oxydes de titane, de zirconium, de titane-zirconium meso/macroporeux. Dans une première partie de ce travail, les zéolithes ont été préparées par échanges ioniques avec des cations h+, na+ et cs+ et avec 0,5% en masse de palladium. Les tests catalytiques effectués avec ses solides ont montré que les échantillons de zéolithe faujasite sont plus actifs que les échantillons de zéolithe beta. L'ordre d'activité catalytique a été relié à l'acido-basicite pour les échantillons pd/zéolithe faujasite et l'ordre est inverse pour les échantillons pd/zéolithe bêta qui suit plutôt l'ordre de la surface spécifique et de la dispersion des particules de palladium. Dans la deuxième partie de ce travail, l'effet de la calcination des oxydes poreux vis-a-vis de l'activité catalytique a été étudié. Parmi les catalyseurs les plus actifs, l'ordre suivant a été obtenu 0,5%pd/tio2-400 > 0,5%pd/zro2-600 ≥ 0,5%pd/tizr-600, les activités de ces solides ont été reliées aux dispersion, réductibilité des particules de palladium, à l'interaction pd-support et/ou à la surface spécifique élevée du catalyseur. Ces catalyseurs poreux ont été comparés avec des catalyseurs classiques 0,5%pd/ zro2 et 0,5%pd/ tio2, et les solides poreux se sont révélés plus actifs à cause de leurs surfaces spécifiques élevées et de la stabilité de leur support.
Author: Tarek Barakat
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Languages : fr
Pages : 0
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Dans ce travail, l'oxydation totale du toluène et de la butanone sur des catalyseurs à base d'or et de palladium supportés sur un oxyde de titane macro-mésoporeux a été étudiée. Nous avons tout d'abord discuté l'effet bénéfique du dopage (V, Nb, Fe, Ce, Ni) du support TiO2 macro-mésoporeux sur l'activité catalytique de ce matériau. Une interaction existant entre le dopant et le support a joué un rôle important dans l'augmentation de l'activité des matériaux dopés par rapport à celle du titane pure. Une phase active constituée d'or et/ou de palladium a été ensuite déposée sur les solides dopés et la performance des catalyseurs préparés a été suivie dans l'oxydation du toluène et de la butanone. La présence de la phase active a assuré une sélectivité totale pour le CO2 avec la formation de sous-produits en particulier dans l'oxydation de la butanone. Par ailleurs, l'oxydation du mélange des deux COVs a montré l'existence d'une compétition entre les molécules en terme d'adsorption sur le support, ce qui a favorisé leur éliminationà de basses températures. Une étude operando DRIFT réalisée dans l'oxydation du mélange toluène/butanone a vérifié la présence de cette compétition.
Author: Thanh Binh Nguyen
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Languages : fr
Pages : 212
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L'émission des composés organiques volatils chlorés, souvent utilisés comme solvant dans de nombreux processus industriels, cause de sérieux problèmes environnementaux et de santé humaine. Plusieurs techniques permettent une diminution de ces émissions. Parmi ces différentes techniques, l'oxydation catalytique se révèle être une voie prometteuse. Les catalyseurs étudiés pour ces réactions sont généralement divisés en deux groupes distincts : les métaux nobles (Pt, Pd) supportés et les oxydes (ou oxydes mixtes). Le but du travail de thèse était d'étudier des catalyseurs originaux préparés par dispersion de palladium sur différents oxydes méso-macroporeux (TiO2, ZrO2, TiO2-ZrO2). Ces nouveaux oxydes, méso-macroporeux, possèdent des propriétés texturales améliorées comparées à celles obtenues pour les oxydes classiques. Les résultats obtenus pour ces catalyseurs originaux ont été comparés aux résultats obtenus sur des catalyseurs de référence (préparés par imprégnation de palladium sur supports commerciaux), ainsi que sur des catalyseurs oxydes mixtes de type pérovskite LaBO3 (B: Mn, Co, Fe). Il s'avère que les oxydes mixtes présentent une activité intéressante vis-à-vis de la réaction d'oxydation totale des COVCls, mais surtout une stabilité en réaction nettement améliorée comparée à celle obtenue sur les oxydes simples. Deux molécules, le chlorobenzène et le trichloroéthylène, ont été choisies comme molécules modèles pour les mesures d'activité catalytique. Les méthodes de caractérisation stmcturales (DRX, IR-FT, RAMAN, SPX,.) et texturales (isothermes d'adsorption-désorption d'azote, MEB. MET,) ont été utilisés pour élucider les rôles de la phase active et du support sur l'activité du catalyseur
Author: Manuel Dario Franco Finol
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Languages : fr
Pages : 233
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Les Composés Organiques Volatils sont des polluants primaires importants dont la concentration dans l’air doit être réduite en raison de leurs effets directs sur l’environnement et la santé humaine. L’oxydation catalytique des COV est une voie prometteuse pour leur élimination. Dans ce cadre les oxydations du n-butanol et/ou du toluène ont été étudiées en présence de deux familles de matériaux catalytiques. La première famille a concerné de nouveaux matériaux à porosité hiérarchisée (micro-, méso- et macroporeux) à base de TiO2 et dopés par du niobium. L’effet de l’ajout du Nb et du Pt sur les propriétés structurales, texturales et redox d’oxydes mixtes Nb-TiO2 a été étudié. L’exaltation de toutes ces propriétés a conduit à une formulation catalytique optimale pour l’élimination du n-butanol à basse température. La deuxième famille a concerné un oxyde de manganèse mésoporeux de type cryptomelane. Ces matériaux de forme fibreuse dopés par des métaux nobles en très faible quantité, se sont montrés très performants dans l’oxydation du n-butanol et toluène seuls, en raison de l’amélioration de leurs propriétés redox à basses températures. Les résultats les plus remarquables ont été obtenus dans l’étude de l’oxydation du mélange des deux COV puisqu’un effet de synergie a été obtenu pour l’oxydation du toluène qui a pu se faire à des températures très basses jamais reportées auparavant.
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Languages : fr
Pages : 165
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Cette étude qui s'inscrit dans la continuité des travaux déjà réalisés au sein du laboratoire a pour but d'élaborer un catalyseur efficace, résistant et peu onéreux, destiné à la combustion des COV en général et des COV chlorés en particulier. La formulation chimique de la phase active est faite à partir d'oxydes de cuivre et de manganèse, qui sont des oxydes de métaux de transition simples réputés être actifs en oxydation totale. Cette phase active est déposée sur un support (TiO2) pour simplifier la méthode de préparation et éviter les mises en forme ultérieures. Le catalyseur, dont l'optimisation de la formulation est faite sur la base de l'activité dans la combustion du toluène et du propylène, est testé dans la combustion d'une trentaine d'autres COV. Quatre composés organiques chlorés, chlorobenzène, dichlorobenzène, dichlorométhane et trichloroéthylène, sont ensuite utilisés pour évaluer l'activité du catalyseur dans la combustion des COV chlorés et étudier sa résistance à l'empoisonnement par le chlore. Le mémoire de thèse s'organise en 5 chapitres. Le premier est une introduction bibliographique ayant pour objet de dresser l'état de l'art en ce qui concerne la problématique COV : définition, sources, impact, réglementation, méthodes de traitement... Une attention particulière est accordée au traitement catalytique et aux différents types de catalyseurs étudiés. La partie expérimentale est brièvement décrite dans le deuxième chapitre. La méthode de préparation des catalyseurs, le banc de test d'activité catalytique ainsi que les techniques de caractérisation et d'analyse sont présentés. Le troisième chapitre est consacré à l'optimisation de la formulation du catalyseur sur la base des résultats de tests d'oxydation du toluène et du propylène comme modèles de COV. Une caractérisation des catalyseurs est entreprise dans le but de relier l'activité catalytique aux propriétés physicochimiques du catalyseur. Le quatrième chapitre comporte deux volets : i) l'un traite de la désactivation du catalyseur MnCuOx/TiO2 observé lors de l'oxydation du toluène et du propylène à basse température et de sa régénération ; ii) l'autre volet a pour but d'évaluer les performances du catalyseur dans la combustion d'autres COV répartis en différentes familles (hydrocarbures aliphatiques, cycliques, aromatiques, oxygénés...). Dans le cinquième et dernier chapitre, nous présentons les performances du catalyseur dans la combustion des COV chlorés, en terme d'activité et de résistance à l'empoisonnement par le chlore. L'aspect cinétique sera enfin abordé dans le cas de la réaction de combustion du chlorobenzène. Deux modèles seront examinés à cet effet, le modèle simple de loi de puissance et le modèle de Mars et van Krevelen.
Author: Mohamad Ousmane
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Languages : fr
Pages : 187
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L’objectif de notre travail, était l’étude de deux classes de catalyseurs dans la réaction d’oxydation totale de COV. L’application visée étant la destruction à basse température de ces traces de polluants dans l’air. Des oxydes mixtes Co3O4-CeO2 ont été préparés par co-précipitation. Avec l’oxyde mixte (% atomique Co/Ce = 1), nous avons obtenu les meilleures performances catalytiques et montré que la réactivité étaient exaltée par une forte mobilité des oxygènes de coeur. Des catalyseurs à base d’or (2wt%) et de palladium (1wt%) ont été déposés sur des supports oxydes comme la cérine et le titane afin de favoriser une interaction métal support, ou sur un support alumine. Des solides à base d’alumine dopée au cérium, manganèse, fer et titane ont également été préparés. Pour l’or, l’évolution des performances catalytiques en fonction du support ont été les suivantes: Au2%/Al2O3
Author: Romain Beauchet
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Languages : fr
Pages : 159
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L’objectif de cette étude a été de mettre au point des catalyseurs actifs, sélectifs (en formation de CO2 et d’H2O) et stables pour la destruction de mélanges binaires de Composés Organiques Volatils (COV). L’oxydation est menée dans des conditions proches de celle de l’industrie sur des catalyseurs à base de zéolithe, Pt/zéolithe mais également sur d’autres oxydes tels que MgO et CeO2. Dans un premier temps, l’oxydation a été mise en oeuvre indépendamment sur deux molécules représentatives des deux plus grandes familles de COV : lisopropanol et l’o-xylène. Par la suite, la destruction de l’isopropanol et de l’o-xylène a été étudiée en mélange. Ce travail a principalement porté sur l’étude des mécanismes de destruction des COV et de formation des produits secondaires, sur les compétitions d’adsorption des COV en mélanges induisant des effets promoteurs ou inhibiteurs sur la destruction mais également sur la compréhension du mode de fonctionnement des catalyseurs (structure, acido-basicité). Parallèlement, un phénomène d’activation des transformations de l’o-xylène et du cumène ainsi que sur les rendements en CO2 au cours du temps a été mis en évidence sur NaX. Cette augmentation de l’activité semble être due à la formation de composés organiques oxygénés appelés « coke actif » et capable de catalyser les réactions d’oxydation.
Author: Aissa Aissat
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Languages : fr
Pages : 163
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Book Description
La maîtrise des émissions atmosphériques de composés organiques volatils (COV), de particules carbonées et d’oxydes d’azote (NOx) constitue une préoccupation commune à de nombreuses industries utilisant des procédés de combustion. Au niveau des moyens de remédiation, les procédés catalytiques ne prennent pas suffisamment en compte la présence simultanée de ces polluants dans l’effluent à traiter. Cette étude a pour objectif d’évaluer les performances de matériaux à base d’oxydes de métaux de transition, cuivre (Cu) ou cobalt (Co), supportés sur oxyde de zirconium (ZrO2) pour l’élimination simultanée du toluène et de particules carbonées en présence de NOx. L’introduction de promoteurs alcalins dans les solides a été envisagée et l'ensemble des matériaux catalytiques a fait l'objet d'une caractérisation physico-chimique appropriée. L’activité des catalyseurs dépend de la nature des espèces oxydes de Co ou Cu en surface du support ZrO2. Les espèces dispersées d’oxyde de métal de transition sont très actives en oxydation du toluène. Par ailleurs, ces mêmes oxydes présents sous forme de cristallites, associés à un alcalin ayant un effet promoteur de contact, sont performants dans la réaction d’oxydation de particules carbonées. Ce travail considère enfin l’effet des NOx gazeux, leur interaction avec les systèmes catalytiques considérés et leur capacité à participer à l’oxydation des COV et de particules carbonées.
