EFFET DE LA STRUCTURE CRISTALLINE SUPERFICIELLE DU PLATINE DANS LE MECANISME DE L'OXYDATION ELECTROCATALYTIQUE DE L'ACIDE FORMIQUE ET DU METHANOL EN MILIEU ACIDE PDF Download
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Author: Shi-Gang Sun
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Languages : fr
Pages : 433
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Book Description
ETUDE DE L'ELECTROOXYDATION DE L'ACIDE FORMIQUE ET DU METHANOL SUR UN ELECTROCATALYSEUR REPRESENTE PAR UN MONOCRISTAL DE PLATINE DONT ON UTILISE 3 FACES PLANES : PT (100), PT (111) ET PT (110), 4 FACES A GRADINS PT (310), PT (511), PT (211), PT (331) ET UNE SURFACE REGULIERE POLYORIENTEE. ON MONTRE QUE LES REACTIONS D'ELECTROOXYDATION SONT SENSIBLES A LA STRUCTURE DE LA SURFACE DU CATALYSEUR ET QU'UNE MODIFICATION DE LA STRUCTURE DE LA SURFACE DE CELUI-CI PEUT ENTRAINER UNE DESACTIVATION
Author: Shi-Gang Sun
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Languages : fr
Pages : 433
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ETUDE DE L'ELECTROOXYDATION DE L'ACIDE FORMIQUE ET DU METHANOL SUR UN ELECTROCATALYSEUR REPRESENTE PAR UN MONOCRISTAL DE PLATINE DONT ON UTILISE 3 FACES PLANES : PT (100), PT (111) ET PT (110), 4 FACES A GRADINS PT (310), PT (511), PT (211), PT (331) ET UNE SURFACE REGULIERE POLYORIENTEE. ON MONTRE QUE LES REACTIONS D'ELECTROOXYDATION SONT SENSIBLES A LA STRUCTURE DE LA SURFACE DU CATALYSEUR ET QU'UNE MODIFICATION DE LA STRUCTURE DE LA SURFACE DE CELUI-CI PEUT ENTRAINER UNE DESACTIVATION
Author: RAMAL.. EL ACHI
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Languages : fr
Pages : 178
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CE TRAVAIL PORTE SUR LE ROLE DE LA STRUCTURE CRISTALLINE SUPERFICIELLE DU PLATINE (PT) EN REGARD DE L'OXYDATION ELECTROCATALYTIQUE DU METHANOL. ON ETUDIE ESSENTIELLEMENT LES SURFACES DE TYPE PT(N,N,N-2) (N EST LE NOMBRE DE RANGEES D'ATOMES) CONSTITUANT LA TERRASSE. CES SURFACES ONT ETE PREPAREES ET DECONTAMINEES PAR TRAITEMENT THERMIQUE PAR LA METHODE DE J. CLAVILIER. ELLES ONT ETE CARACTERISEES PAR L'ADSORPTION ELECTROCHIMIQUE DE L'HYDROGENE. LES CHARGES ELECTRIQUES DES ETATS D'HYDROGENE SONT CONFORMES A CELLES DEDUITES DU MODELE DE SPHERES DURES DE CES SURFACES. ON A ETUDIE DEUX ASPECTS DE LA REACTION D'ELECTROOXYDATION DU METHANOL: FORMATION DU POISON ET OXYDATION DIRECTE. LE RESULTAT LE PLUS SIGNIFICATIF MONTRE QUE LA REACTION D'OXYDATION EST SENSIBLE A LA STRUCTURE SUPERFICIELLE DE L'ELECTRODE ET QUE L'ACTIVITE ELECTROCHIMIQUE REPEREE PAR LA MESURE DE LA DENSITE DE COURANT RESTE STABLE AU COURS DES CYCLES SUCCESSIFS POUR LES SURFACES AVEC N9 ALORS QU'ELLE DECROIT POUR LES TERRASSES AVEC N10. NOUS AVONS CONFIRME ELECTROCHIMIQUEMENT QUE L'INTERMEDIAIRE POISON POUVAIT ETRE UNE MOLECULE DE CO BLOQUANT EN MOYENNE PLUS D'UN SITE D'ADSORPTION D'HYDROGENE CE QUI CORRESPONDRAIT A L'EXISTENCE D'UN MELANGE DE MOLECULES CO LINEAIREMENT ET DOUBLEMENT LIEES A LA SURFACE DES ELECTRODES. L'ETUDE DE L'ELECTROOXYDATION DU METHANOL EN PRESENCE D'ADATOMES D'ETAIN SUR LE PT POLYORIENTE ET SUR PT(111) A PERMIS DE MONTRER, SELON LE RECOUVREMENT EN ETAIN, UNE INHIBITION DES DEUX REACTIONS PARALLELES CONTRAIREMENT AUX EFFETS RAPPORTES ANTERIEUREMENT AVEC L'ETAIN, PRESENT DANS LA SOLUTION DEPOSE EN SOUS-POTENTIEL
Author: MOHAMED AZZEDDINE.. ZAMAKCHARI
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Languages : fr
Pages : 115
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L'ADSORPTION-DESORPTION ELECTROCHIMIQUE DE L'HYDROGENE SUR PLATINE EST UN PROCESSUS SENSIBLE A LA STRUCTURE CRISTALLINE DE LA SURFACE. DANS LE BUT DE L'IDENTIFICATION DE LA CONTRIBUTION DES SITES INTRODUITS DELIBEREMENT SUR LA SURFACE, ON A ENTAME L'ETUDE VOLTAMMETRIQUE D'UNE SERIE DE SURFACES A MARCHES DE PLATINE PTN(111)X(100) (AUTRE NOTATION PT (N+1, N-1, N-1). LA CHARGE ELECTRIQUE CORRESPONDANT AUX DIFFERENTS ETATS D'ADSORPTION D'HYDROGENE EST ASSOCIEE A LA DENSITE DE CHAQUE TYPE DE SITE. LA CHARGE DE L'ETAT QUI SE DEVELOPPE QUAND LA LARGEUR DE TERRASSE DIMINUE CORRESPOND A LA CHARGE DES SITES DE MARCHE. LE RESTE DE LA CHARGE CONTIENT LA CONTRIBUTION DES SITES DE TERRASSE PLUS LA DOUBLE COUCHE. ON SAIT QUE L'OXYDATION DU METHANOL SUR DES SURFACES MONOCRISTALLINES DE PLATINE SE FAIT SUIVANT DEUX VOIES. LES DEUX VOIES ONT ETE ETUDIEES DANS CE TRAVAIL SUR LA SERIE DE SURFACE CARACTERISEE DANS LA PREMIERE PARTIE. L'INTERMEDIAIRE POISON I.P, PROVENANT DE L'ADSORPTION DISSOCIATIVE DU METHANOL, A ETE ISOLE ET ETUDIE. D'APRES LES RESULTATS OBTENUS, ON A PU DETERMINER LE RECOUVREMENT EN I.P ET OBTENIR DES INFORMATIONS SUR LE MODE DE LIAISON DE CO AVEC LES SITES DE CHAQUE SURFACE. L'OXYDATION DIRECTE DU METHANOL EST UNE REACTION DE SURFACE SENSIBLE A LA STRUCTURE SUPERFICIELLE DU PLATINE. LES RESULTATS OBTENUS AVEC LES SURFACES MONOCRISTALLINES A MARCHES FONT APPARAITRE LES CONTRIBUTIONS CARACTERISTIQUES OBSERVEES AVEC LES PLANS DE BASE. LA VITESSE D'OXYDATION AUGMENTE AVEC LA CONCENTRATION DU REACTIF DANS LE DOMAINE ETUDIE (1,5 M). LES DEUX VOIES DE CETTE REACTION CONFIRMEES PAR L'ETUDE DE L'EFFET D'ESPECES COADSORBEES COMME LES ANIONS (H#2SO#4 ET CLO#-#4) NOUS ONT PERMIS D'ABOUTIR AU CHOIX DE L'ELECTROCATALYSEUR DE PLATINE POUR LE DEVELOPPEMENT DE LA REACTION ELECTROCATALYTIQUE
Author: Jean-Michel Léger (chimiste).)
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Languages : fr
Pages : 278
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RAPPEL SUR LA CINETIQUE DES REACTIONS ELECTROCHIMIQUES. REVUE BIBLIOGRAPHIQUE SUR L'ADSORPTION ET L'OXYDATION ELECTROCHIMIQUE DE L'ACIDE FORMIQUE ET DU METHANOL SUR LES METAUX NOBLES (PT, RH, PD, IR, AU ET ALLIAGES DE CES METAUX). DONNEES SUR L'APPAREILLAGE UTILISE. DESCRIPTION, ENFIN, DES ETUDES DU PROCESSUS D'ADSORPTION ET D'OXYDATION DU METHANOL ET DE L'ACIDE FORMIQUE SUR LES ELECTRODES EN METAUX NOBLES, DANS DES MILIEUX DE DIVERS PH
Author: FIGEN.. KADIRGAN
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Languages : fr
Pages : 110
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ETUDE EN MILIEU ACIDE, NEUTRE ET BASIQUE AVEC POUR ELECTROLYTES DE BASE: L'ACIDE SULFURIQUE, LE SULFATE DE POTASSIUM ET L'HYDROXYDE DE POTASSIUM. FORMATION INTERMEDIAIRE D'HYDROXY METHYLIDYNE
Author: HERVE.. LABORDE
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Languages : fr
Pages : 170
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LE PLATINE APPARAIT COMME LE SEUL ELECTROCATALYSEUR ACCEPTABLE POUR UNE PILE AU METHANOL A OXYDATION DIRECTE FONCTIONNANT EN MILIEU ACIDE. POUR DES RAISONS DE DISPONIBILITE ET DE COUT, IL EST INDISPENSABLE DE MINIMISER LA MASSE DE PLATINE DANS DE TELS SYSTEMES. LA DISPERSION DU PLATINE DANS UN SUPPORT CONDUCTEUR DE TYPE POLYMERE ORGANIQUE EST UNE DES SOLUTIONS ENVISAGEES. LA PREMIERE PARTIE DE CE TRAVAIL A CONCERNE L'ETUDE DE DIFFERENTS POLYMERES CONDUCTEURS UTILISABLES POUR CE TYPE D'APPLICATION ET DE LEURS PROPRIETES CATALYTIQUES. CES POLYMERES PRESENTENT UNE BONNE STABILITE ELECTROCHIMIQUE EN MILIEU ACIDE, MAIS N'ONT AUCUNE ACTIVITE VIS-A-VIS DE L'OXYDATION ELECTROCATALYTIQUE DU METHANOL. DANS UNE DEUXIEME PARTIE, L'INSERTION DE METAUX CATALYTIQUES DANS LA MATRICE POLYMERE A PERMIS DE MONTRER QUE LA REACTIVITE DE MOLECULES MODELES SUR DE TELLES ELECTRODES EST SUPERIEURE A CELLE OBTENUE SUR LE PLATINE MASSIF. DE PLUS, L'ETUDE DE L'OXYDATION DU METHANOL SUR UNE ELECTRODE DE POLYANILINE MODIFIEE PAR DES PARTICULES DE PLATINE A PERMIS D'APPORTER DES RENSEIGNEMENTS SUR LE MECANISME D'OXYDATION, ET SURTOUT, DE MONTRER LA DIMINUTION IMPORTANTE DU PHENOMENE D'EMPOISONNEMENT PAR LES ESPECES CO#A#D#S PAR RAPPORT AU CAS DU PLATINE MASSIF. CES RESULTATS ONT ETE OBTENUS PAR VOLTAMMETRIE CYCLIQUE, SPECTROSCOPIES IN SITU ET ELECTROLYSES. ENFIN, L'EFFET BENEFIQUE DU RUTHENIUM SUR LES PROPRIETES DU PLATINE A ETE CONFIRME. CET ALLIAGE BIMETALLIQUE CONDUIT NOTAMMENT A LA FOIS A UNE OXYDATION PLUS COMPLETE ET A UNE ACTIVITE PLUS IMPORTANTE, CE QUI SE TRADUIT PAR UN DECALAGE DU DEBUT DE L'OXYDATION VERS DES POTENTIELS PLUS NEGATIFS
Author: Dominique Armand
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Languages : fr
Pages : 318
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L'INFLUENCE DE LA STRUCTURE CRISTALLINE SUPERFICIELLE DU PLATINE SUR LE PROCESSUS D'ELECTROSORPTION DE L'HYDROGENE A ETE ETUDIEE DANS DIFFERENTS ELECTROLYTES SUR LES 3 ORIENTATIONS DE BASE AVEC MISE EN EVIDENCE D'ETATS D'ADSORPTION DE L'HYDROGENE SITUES A DES POTENTIELS EXCEPTIONNELLEMENT ELEVES, SUR LES SURFACES A MARCHES : (511), (310), (211), (331) ET SUR UN MONOCRISTAL SPHERIQUE. PARALLELEMENT L'EFFET DE L'ELECTROSORPTION D'OXYGENE SUR LA STRUCTURE DE TOUTES CES SURFACES A ETE ETUDIE EN UTILISANT H::(2) COMME UNE ESPECE SONDE SENSIBLE A LA SURFACE CRISTALLINE SUPERFICIELLE
Author: Benoît Levasseur
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Category : Cations
Languages : en
Pages : 0
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Depuis maintenant plus de trois décennies, le catalyseurs d oxydation et particulièrement les pérovskites sont étudiés pour leur activité en oxydation des composés organique volatils (COV). Malgré leur faible surface spécifique, les pérovskites présentent des activité tout à fait comparables aux catalyseurs traditionnels de type métaux nobles. Cet inconvénient a eu pour effet la mise au point de nouvelles méthodes de synthèse avec un but commun: accroître la surface spécifique de ces solides. Étant donné l'effet néfaste de l ' énergie thermique pour la cristallisation des pérovski tes, l'élaboration de voies de synthèse à basse température a été largement étudiée. Ce critère de température fait que le broyage réactif est une méthode potentielle pour la préparation de pérovskites avec une large surface spécifique. Plusieurs études ont été rapportées dans la littérature concernant les effets des cations A et B, dans la structure pérovskite AB03, pour l'oxydation de certains COY comme le CO et le CH4 . Cependant peu de travaux ont été réalisés sur l'oxydation catalytique du méthanol. C' est pourquoi la première partie de ce travail a été consacrée à l'étude de l'effet du cation B, dans la structure pérovskite, pour l'oxydation du méthanol. Un mécanisme d'oxydation du méthanol a été élaboré à partir des caractérisations de surface effectuées sur des pérovskites LaB03 (B = Co, Mn, Fe) préparées par broyage réactif. Ce mécanisme montre que la densité en oxygène à la surface du catalyseur est un paramètre essentiel pour l'oxydation du méthanol. Les carbonates mono- et bidentates ont été indentifiés comme les deux principaux intermédiaires réactionnels de ce mécanisme. Dans une seconde partie le changement de la terre rare a montré l'importance de l'électronegativité de la surface sur la stabilité des intermédiaires de réaction. Le rôle du 2 manganèse (IV) et des oxygènes sur-stoéchiométriques de la structure pérovskite AMn03 (A = Y, La, Pr, Sm, Dy) sur l'oxydation du méthanol a également été mis en évidence. Enfin dans la dernière partie de ce travail les effets des substitutions partielles, du lanthane par le cérium et du cobalt par le fer, sur la mobilité des oxygènes de la structure pérovskite ont été di scutés. Cette étude indique que le cérium joue un rôle de promoteur sur la mobilité de l'oxygène alors qu'inversement le fer tend à ralentir le transport de l' oxygène. Ainsi la présence de cérium et de fer dans la structure pérovskite influence l'activité catalytique de ces solides pour l'oxydation des COV.
Author: Mathieu St-Jean (Chimiste)
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Languages : fr
Pages : 69
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Book Description
La photocatalyse est un procédé d'oxydation avancé très intéressant puisqu'il ne nécessite l'ajout d'aucun réactif chimique. Beaucoup de compagnies souhaitent utiliser ce procédé pour le traitement des gaz et des eaux. Les services Exp inc. est une compagnie qui s'intéresse à la dégradation des composés organiques volatils en milieu aqueux. Ils ont comme objectif d'améliorer leurs technologies et d'en développer de nouvelles comme la photocatalyse. L'objectif ce de projet de maîtrise est de développer un matériau capable d'oxyder le méthanol en phase aqueuse. Le développement d'un tel photocatalyseur permet d'évaluer systématiquement l'impact de toutes les modifications apportées à un matériau de base et d'en comprendre les bénéfices. Le matériau préparé est basé sur des nanotiges de WO3 synthétisées par voie hydrothermale où l'on ajoute des nanoparticules de TiO2 pour former un composé mixte. Un co-catalyseur de réduction, le platine, est ajouté par photodéposition sur le composé TiO2/WO3. Le produit est finalement traité à l'hydrogène pour en augmenter l'activité catalytique. Pour tester les matériaux, un réacteur photocatalytique a été conçu. Le réacteur possède deux configurations, soit une avec une lampe ultraviolette plongée dans l'eau et une avec une bande de diodes électroluminescentes bleues autour du réacteur. Les modifications, telles que le traitement sous hydrogène et l'ajout de platine, augmentent considérablement l'activité des photocatalyseurs. Les nanotiges de WO3 possèdent une faible surface spécifique offrant donc une activité inférieure à un autre composé avec plus de surface. L'activité des photocatalyseurs est plus faible que celles desprocédés utilisant du peroxyde. Cependant, plusieurs avantages sont remarqués. La photocatalyse se fait à pH neutre et il est possible d'utiliser de la lumière visible. Un matériau photocatalytique basé sur des nanoparticules de WO3 à haute surface spécifique avec du TiO2, du platine et traité à l'hydrogène pourrait offrir une avenue intéressante pour Exp inc.
Author: Delphine Roland
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Languages : fr
Pages : 148
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Book Description
LE PHENOMENE D'EMPOISONNEMENT PROGRESSIF DES ELECTRODES, OBSERVE PRINCIPALEMENT LORS DE L'OXYDATION DES PETITES MOLECULES OXYGENEES SUR ELECTRODES DE PLATINE EN MILIEU ACIDE, EST UN PROBLEME QU'IL EST NECESSAIRE DE RESOUDRE SI L'ON VEUT AUGMENTER LA DUREE DE VIE ET LES PERFORMANCES D'UNE PILE A COMBUSTIBLE A ALCOOL. CE PHENOMENE EST DU A LA PRESENCE D'ESPECES FORTEMENT ADSORBEES DE TYPE CO#A#D#S A LA SURFACE DE L'ELECTRODE. LE MONOXYDE DE CARBONE NE S'OXYDANT SUR PLATINE LISSE QU'A DES POTENTIELS ELEVES ( 0,80 V/ERH), IL EXISTE DEUX SOLUTIONS AU PROBLEME RENCONTRE: SOIT EMPECHER LA FORMATION DE CES ESPECES POISONS, SOIT CATALYSER L'OXYDATION DU CO A DES POTENTIELS PLUS NEGATIFS, CE QUI EST POSSIBLE THERMODYNAMIQUEMENT (E = -0,104 V/ESH). LA PREMIERE PARTIE DE CE TRAVAIL CONCERNE L'ETUDE DE L'ELECTROOXYDATION DU CO SOUS FORME GAZEUSE MAIS AUSSI DU CO ADSORBE ISSU DE L'OXYDATION DU METHANOL ET DE SES PRINCIPAUX INTERMEDIAIRES REACTIFS (HCHO, HCOOH) SUR PLATINE. L'INFLUENCE DE LA PRESENCE DE COMPOSES CATALYTIQUES A LA SURFACE DE L'ELECTRODE, TEL QUE LE NICKEL(CYCLAM)#2#+ A ETE CONSIDEREE. L'ETUDE PAR SPECTROSCOPIE INFRAROUGE DE REFLEXION A TRANSFORMEE DE FOURIER A PERMIS L'IDENTIFICATION DES DIFFERENTS INTERMEDIAIRES RENCONTRES. LA DEUXIEME PARTIE TRAITE PLUS PARTICULIEREMENT DES PROPRIETES CATALYTIQUES D'ELECTRODES A BASE DE PLATINE DISPERSE AU SEIN D'UN POLYMERE CONDUCTEUR: LA POLYANILINE. DE TELLES ELECTRODES SEMBLENT MONTRER UNE BONNE EFFICACITE CATALYTIQUE: MEILLEURE ACTIVITE VIS-A-VIS DES MOLECULES ETUDIEES ET DIMINUTION DU PHENOMENE D'EMPOISONNEMENT PAR LES ESPECES CO#A#D#S. ENFIN, L'EFFET BENEFIQUE DU RUTHENIUM MAIS AUSSI DU BIMETALLIQUE RU-NI SUR LES PROPRIETES DU PLATINE A ETE CONFIRME. LE CATALYSEUR BIMETALLIQUE CONDUIT A UNE ACTIVITE PLUS IMPORTANTE ET A UNE OXYDATION PLUS COMPLETE. LE CATALYSEUR TRIMETALLIQUE PERMET UN DECALAGE DU DEBUT DE L'OXYDATION DU CO VERS DES POTENTIELS PLUS NEGATIFS
