Utilisation d'un spectromètre de masse à temps de vol pour l'étude des collisions inélastiques ion-molécule PDF Download
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Author: Jean-Michel Lavigne
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Languages : fr
Pages : 152
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Author: Jean-Michel Lavigne
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Languages : fr
Pages : 152
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Author: Alireza Pak
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Languages : fr
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L’énergie interne (et plus précisément sa distribution) déposée par un ion désorbé dans la source d’un spectromètre de masse gouverne ses fragmentations et donc l’allure du spectre de masse. Des études antérieures, réalisées sur des molécules thermomètres (sels de benzylpyridinium), ont permis un étalonnage en énergie interne de ces ions dans une source ESI. Nos travaux, réalisés sur des esters protonés, ont montré que l’énergie interne moyenne était indépendante du mécanisme de fragmentation (rupture simple ou rupture avec réarrangement). Cette étude concerne l’effet du nombre d’oscillateurs (ou degrés de liberté dof) sur l’énergie interne déposée sur un ion dans des conditions expérimentales données (voltage du cône et température source). Cette étude s’est portée sur cinq peptides caractérisés par différents dof et dont les données thermodynamiques de fragmentation sont connues : YGGFL (dof=228), LDIFSDF (dof=351), LDIFSDFR (dof=420), RLDIFSDF (dof= 420), RPPGFSPFR (dof=444). Le pourcentage d’ions précurseurs survivants a été mesuré pour chacun des peptides étudiés et leur énergie interne moyenne calculée par le biais du logiciel MassKinetics (version 1.4). Ce logiciel, basé sur la théorie RRKM, simule l’abondance des ions depuis leur formation jusqu’à leur détection. Il présente également l’avantage de simuler les distributions d’énergie internes et le gain d’énergie acquis lors de processus collisionnels. De nouveau, comme dans le cas des molécules thermomètres, l’énergie interne de chaque ion est une distribution de Boltzmann, sa moyenne varie de manière linéaire avec le voltage du cône et semble peu dépendante du dof. L’extrapolation de ces droites pour un cône de 0V n’est pas aisée, car seuls les premiers points des droites doivent être considérés (premières fragmentations). De plus, les peptides de haut poids moléculaire ne se fragmentent pas au dessous de 80V. Néanmoins, la superposition de courbes ERMS sous CID (MS2) avec les courbes calculées a permis cette extrapolation. Il apparaît que l’énergie interne initiale (cône nul) est proche de l’énergie thermique (température source). Pour ces simulations, les paramètres collisionnels (pression, efficacité de collision et section efficace) ont été optimisés. A partir de ce résultat, un modèle collisonnel source, rendant compte de l’évolution de l’énergie interne des ions avec le cône pour différents dof est proposé. Ce modèle peut être utilisé quelque soit la molécule étudiée (dof, structure, mécanisme de fragmentation).
Author: James A. Gardner
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Category : Ion-atom collisions
Languages : en
Pages : 52
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A double mass-spectrometer system for the study of the dynamics of ion-neutral collisions at suprathermal energies is described in detail. The system consists of a Wien Filter, which acts as a source of mass-selected and velocity analyzed ions, coupled to a static-pressure collision chamber followed by a quadrupole mass filter, which acts as a mass analyzer for the products and the projectile ions. This apparatus has been used to measure ion-neutral collision cross sections and ion product times-of-flight. The methods utilized in the processing of raw experimental data are also described. The raw cross section data is corrected with respect to the collection efficiency, yielding integral cross sections which can be used in codes designed to predict the environment of spacecraft in low earth orbit. The performance of the experiment is demonstrated by measuring the known ion-neutral collision systems: N2(+) + Ar, N2(+) + D2, and O+ + H2O. Keywords: Ion neutral collisions; Mass spectrometry; Space effects. (JHD).
Author: Jean-Yves Gadat
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Languages : fr
Pages : 378
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La microanalyse de solides présente un intérêt croissant pour l'étude de composés d'intérêt astrophysique (agrégats de carbone, glaces cométaires) ou atmosphérique (molécules piégées dans les glaces, aérosols). Ce travail a porté sur la conception et la réalisation d'un système de microanalyse de solides base sur le couplage de l'ablation laser (LA), de la photoionisation résonante (REMPI) et de la spectrométrie de masse à temps de vol (TOF). Le principe de fonctionnement du dispositif, ses principales caractéristiques et ses performances sont présentés. Compte tenu du caractère émergent de ces recherches dans le laboratoire, les techniques nécessaires à la microanalyse (REMPI, LA) ont du être validées séparément. La technique REMPI a été testée sur le radical CH3 produit dans une flamme de méthane stabilisée sur un brûleur. Plusieurs profils de concentration obtenus dans différentes conditions de flammes ont été réalisés. La comparaison avec les techniques habituellement utilisées (impact électronique, spectromètre quadripolaire) a permis de démontrer la meilleure sensibilité de la détection REMPI/TOF et de la valider comme méthode d'analyse d'espèces minoritaires. L'échantillonnage par la sous vide a été mis en place sur le spectromètre et testé dans différentes configurations. Si la détection des ions produits lors du processus d'ablation s'est montrée insuffisante, l'ionisation non résonante des espèces neutres éjectées durant l'ablation s'est avérée nettement plus performante grâce aux grandes sensibilité et résolution qu'elle offre. Les premiers résultats expérimentaux portant sur les agrégats de carbone sont décrits. L'ensemble des techniques développées au cours de ce travail sont maintenant opérationnelles ce qui rend possible leur association en vue de l'objectif initial : la microanalyse de solides. La récente acquisition d'un laser à colorant permettra d'étendre les études en cours à l'analyse de processus hétérogènes de surface (aérosols carbones, glaces).
Author: Alexandre Zvenigorosky
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Languages : fr
Pages : 158
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Author: Pierre Devoto
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Languages : fr
Pages : 137
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Ce travail de thèse porte sur la réalisation de l'électronique d'un spectromètre de masse à temps de vol, sur la réalisation et les tests au vide d'un prototype embarquable sur satellite. Un effort particulier a été nécessaire pour diminuer au maximum la masse et la consommation électrique du spectromètre, ce qui a conduit au développement de circuits nouveaux. Le travail réalisé au cours de cette thèse porte en premier lieu sur l'électronique de la chaîne de mesure qui a été conçue dans un souci de modularité. Un spectromètre de masse complet de type " réflectron " a ensuite été conçu, simulé puis développé. Le prototype construit, qui utilise l'électronique développée, a été soumis à des flux d'ions de masses et d'énergies différentes dans les chambres à vide du CESR. Ses performances mesurées valident les principes mis en oeuvre et démontrent qu'un spectromètre de masse identique peut être embarqué avec profit sur satellite, tant dans le cadre de missions planétaires que solaires.
Author: Béatrice Sourd
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Languages : en
Pages : 166
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During this work, we designed, developed and optimised a Time of flight mass spectrometer for the purpose of studying the species present in pulsed plasma sources. The software, named, Simion was used to simulate the systems and thus to determine the voltage applied to the 20 electrodes present in the system. The ions are created as a result electronic impact and are accelerated under a potential difference of 1 kV. The distance of flight is 1.3 m. A mass spectrum of the residual atmosphere at 10-5 mbar was studied, five major different species was detected. The estimated resolution is 250 (30 mass). In parallel, to this experimental work, transport coefficients were calculated theoretically. A data base of information regarding e/C/H/N/O was also developed for high pressure plasmas. In addition, it was established that the excited states of atomic nitrogen on the transport properties influence the calculations of these properties at high pressures.
Author: Serge Della Negra
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Languages : fr
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Author: Cécile Teyssier
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Languages : fr
Pages : 0
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Le Dispositif d'Irradiation d'Agrégats Moléculaires (DIAM) est conçu pour l'étude de mécanismes de dissociation résultant de l'interaction de nanosystèmes moléculaires avec des protons de 20-150 keV. Une technique originale de spectrométrie de masse appelée COINTOF (Correlated Ion and Neutral Time Of Flight) permet la mesure corrélée du temps de vol des fragments neutres et chargés issus de la dissociation d'un système moléculaire sélectionné en masse. Une stratégie de traitement des signaux a été développée afin de pouvoir distinguer des fragments proches en temps (
Author: Georges Favre
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Languages : fr
Pages : 0
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La Spectrométrie de Masse à source Plasma à Couplage Inductif s'impose comme la technique de spectrométrie de masse la plus répandue en analyse inorganique pour mesurer la concentration d'un isotope donné ou des rapports isotopiques. Le problème des interférences spectroscopiques, inhérent à cette technique, trouve une solution dans l'utilisation de dispositifs de réaction. Une résolution in situ des interférences est en effet rendue possible par l'injection, dans la cellule de réaction, d'un gaz judicieusement choisi. La compréhension de la chimie des interactions ions-molécules en phase gazeuse est cependant primordiale pour en optimiser l'efficacité. Une connaissance précise des conditions expérimentales dans la zone de réaction en fonction des paramètres instrumentaux s'avère ainsi cruciale pour interpréter les réactivités observées. Cette étude préliminaire est ensuite mise à profit dans le cadre de la résolution de deux interférences, caractéristiques au domaine du nucléaire.
