Restructuration moléculaire en champ laser intense [microforme] PDF Download
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![Restructuration moléculaire en champ laser intense [microforme] PDF](https://books.google.com/books/content/images/frontcover/sFRQzQEACAAJ?fife=w150-h200)
Author: Nicolas Mireault
Publisher: National Library of Canada = Bibliothèque nationale du Canada
ISBN: 9780612830769
Category :
Languages : fr
Pages : 226
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Book Description
Le présent travail souligne l'importance de chercher à développer de nouveaux modèles théoriques ainsi que d'adapter des méthodes de calculs afin de traiter adéquatement un système moléculaire complexe soumis à un champ laser intense. La méthode de propagation de paquets d'ondes est tout d'abord employée afin d'aborder la dynamique du système moléculaire simple mono-électronique, en deux dimensions et sur huit canaux, ce qui implique beaucoup de degrés de liberté. À partir de ces simulations et de la théorie Floquet, des mécanismes sont proposés pour expliquer les récents travaux expérimentaux sur ce système. Une représentation, dite adiabatique d'ordre zéro, est utilisée dans le cadre d'une adaptation des méthodes de calculs quanto-chimiques courantes en tant qu'approche alternative des molécules plus complexes. Des résultats sont présentés pour le système de même que pour un premier système polyélectronique H2 en 3-D. Finalement, une adaptation appellée LC'fi'AO du schéma familier LCAO est proposée, afin d'analyser simplement et qualitativement la restructuration moléculaire qui survient dans un champ électrostatique intense. Des résultats ab-initio viennent confirmer les prédictions du schéma LC'fi'AO, lorsqu'appliqué à la molécule H2O .
![Restructuration moléculaire en champ laser intense [microforme] PDF](https://books.google.com/books/content/images/frontcover/sFRQzQEACAAJ?fife=w80-h100)
Author: Nicolas Mireault
Publisher: National Library of Canada = Bibliothèque nationale du Canada
ISBN: 9780612830769
Category :
Languages : fr
Pages : 226
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Book Description
Le présent travail souligne l'importance de chercher à développer de nouveaux modèles théoriques ainsi que d'adapter des méthodes de calculs afin de traiter adéquatement un système moléculaire complexe soumis à un champ laser intense. La méthode de propagation de paquets d'ondes est tout d'abord employée afin d'aborder la dynamique du système moléculaire simple mono-électronique, en deux dimensions et sur huit canaux, ce qui implique beaucoup de degrés de liberté. À partir de ces simulations et de la théorie Floquet, des mécanismes sont proposés pour expliquer les récents travaux expérimentaux sur ce système. Une représentation, dite adiabatique d'ordre zéro, est utilisée dans le cadre d'une adaptation des méthodes de calculs quanto-chimiques courantes en tant qu'approche alternative des molécules plus complexes. Des résultats sont présentés pour le système de même que pour un premier système polyélectronique H2 en 3-D. Finalement, une adaptation appellée LC'fi'AO du schéma familier LCAO est proposée, afin d'analyser simplement et qualitativement la restructuration moléculaire qui survient dans un champ électrostatique intense. Des résultats ab-initio viennent confirmer les prédictions du schéma LC'fi'AO, lorsqu'appliqué à la molécule H2O .
![Représentations et structure électronique des molécules en champ laser intense [microforme] PDF](https://books.google.com/books/content/images/frontcover/2apQzQEACAAJ?fife=w80-h100)
Author: Anh Nguyen Nam
Publisher: National Library of Canada = Bibliothèque nationale du Canada
ISBN: 9780612663312
Category :
Languages : en
Pages : 390
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Book Description
Author: François Dion
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 147
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Book Description
Cette thèse porte sur la dynamique des molécules en champ laser intense dans la vision dite quasi statique. Deux types de dynamiques sont considérés soit la dynamique des mouvements nucléaires, les vibrations et la dissociation moléculaires, dans la première partie et la dynamique du mouvement électronique, excitation et ionisation d'une molécule à N électrons, dans la deuxième partie. Dans la première partie, on s'intéresse en particulier à un mécanisme de piégeage vibrationel, appelé effet DDQ (pour Dynamical Dissociation Quenching ) dans le régime quasi statique, et deux objectifs ont été fixés : la généralisation du concept de changement de structure dynamique en champ intense à des molécules polyatomiques, et la recherche de conditions pour optimiser le contrôle de la synchronisation molécule/champ laser sous-jacente à l'effet DDQ. Des paramètres nouveaux ont été introduits à cette fin, soit une dérive de la fréquence et des paramètres d'une paire d'impulsions pompe-sonde fixés en faisant référence à la trajectoire moyenne du paquet d'ondes vibrationnelles de la molécule libre. Dans la deuxième partie de la thèse, une méthodologie récemment développée dans notre laboratoire, pour le calcul de la fonction d'onde multi configurationelle d'un système à N électons dans une impulsion laser brève et intense a été utilisée pour décrire la dynamique d'excitation électronique et d'ionisation de la molécule linéaire CO2 sous une impulsion laser Infra-Rouge intense. L'accent est mis sur les effets multi électroniques et multi orbitalaires sur les spectres de vitesse du photoélectron et en particulier le spectre de diffraction de ce photoélectron (LIED pour Laser Induced Electron Diffraction), et leur robustesse vis -à vis d'un défaut d'alignement molécule/champ.
Author:
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
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Book Description
Author: Xin He
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : en
Pages : 174
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Dans cette thèse, nous étudions les effets non-linéaires dans le processus de dissociation par un laser intense, en fonction de l'intensité du champ électromagnétique. Nous montrons que les équations couplées de la théorie quantique des collisions, incluant les processus multi photoniques d'absorption et d'émission décrits par le ha miltonien de Floquet indépendant du temps, permettent un traitement non-perturbait de la photodissociation en champ fort. Le formalisme est applique à l'ion h2+, restreint a son état fondamental et au premier état excite, dissociatif. Les effets non-linéaires apparaissent vers 1011 w/cm2, intensité laser aisément atteinte de nos jours. Nous discutons la validité de représentations adiabatiques et semi-adiabatiques par les voies habillées par le champ, et l'effet de la rotation moléculaire sur les propriétés de saturation et d'alignement des molécules. Finalement, on donne des prédictions quantitatives pour le processus de dissociation au-dessus du seuil, produisant des rapides qui devraient pouvoir être observes expérimentalement
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Languages : fr
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Author: Vincent Boisbourdain
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 142
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Author: Ali Azarm
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : en
Pages : 168
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L'objectif principal de cette thèse est de rendre compte d'une étude expérimentale sur la dissociation neutre de molécules simples dans un champ laser intense créé par un cristal titane saphir. Ces excitations fortement non linéaires nous indiquent que les molécules peuvent être peuplées dans les états hyperexcités. Dans ce travail, un laser titane saphir femtoseconde est utilisé pour amener les molécules de H2, 02, NO, CH4, C2H4, C3, H6, 1 - C4H8 et cis - 2 - C4H8 dans les états très excités. En utilisant une méthode de spectroscopic, on arrive à détecter des signaux de fluorescence. Le diagramme d'énergie des fragments excités et molécules neutres supporte l'excitation des états hyperexcités dans les molécules que nous avons étudiées. La dépendance hautement non linéaire du rendement produit selon la puissance du laser a été observée. En outre, les résultats soutiennent le mécanisme d'hyperexcitation multiphotonique. En utilisant la technique de pompe (800 nm) et sonde (1338 nm) et aussi de la technique de spectroscopie par fluorescence, nous confirmons le mécanisme de hyperexcitation multiphotonique des molécules en présence d'un champ laser intense. Nous arrivons à déterminer la durée de vie des états hyperexcités en regardant l'atténuation des signaux de fluorescence observée à l'aide du faisceau sonde. Nos observations expérimentales ont été également vérifiées à l'aide des calculs semi-empiriques. Nous constatons que certaines impulsions laser provoquent la dissociation neutre de nombreuses molécules.
Author: JOSE.. LAVANCIER
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Category :
Languages : fr
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CETTE THESE EST CONSACREE A L'ETUDE EXPERIMENTALE DES INTERACTIONS ENTRE LES MOLECULES DIATOMIQUES ET LE RAYONNEMENT LASER INTENSE. L'ACCENT EST MIS SUR L'INFLUENCE DES PARAMETRES QUI CARACTERISENT LES IMPULSIONS LASER. POUR CELA, LES EXPERIENCES SONT EFFECTUEES DANS UNE LARGE GAMME D'ECLAIREMENT ET POUR DIFFERENTES LONGUEURS D'ONDE ET DUREES D'IMPULSIONS. L'INTERACTION PRODUIT UNE GRANDE VARIETE D'IONS ATOMIQUES ET MOLECULAIRES DONT L'ORIGINE EST DETERMINEE PAR L'ANALYSE DETAILLEE DES SPECTRES DE MASSE. A FORT ECLAIREMENT, ON OBSERVE DEUX MECANISMES D'EXCITATION QUI DEPENDENT DE LA MOLECULE ET DE LA LONGUEUR D'ONDE: 1) SOIT L'INTERACTION NE PEUPLE QUE DES ETATS EXCITES DE L'ION DOUBLEMENT CHARGE, CE PROCESSUS S'EFFECTUANT SANS MODIFICATION DE LA DISTANCE INTERNUCLEAIRE; 2) SOIT LA MOLECULE PERD CINQ ELECTRONS ET PEUT SE DISSOCIER SELON DIVERS CANAUX. ON CONSTATE ALORS QUE LA STRUCTURE MOLECULAIRE GOUVERNE LES DEUX PREMIERES ETAPES D'IONISATION MAIS SEMBLE PEU INFLUENTE LORS DES DERNIERES ETAPES. NOS RESULTATS S'INTERPRETENT A PARTIR DE L'HYPOTHESE D'UNE SEQUENCE D'IONISATION MULTIPLE A DES DISTANCES INTERNUCLEAIRES CROISSANTES. CE SONT ALORS LES ETATS DOUBLEMENT CHARGES QUI INITIALISENT LA REACTION EN SE DISSOCIANT PENDANT L'APPLICATION DE L'IMPULSION LASER. LA THEORIE DE L'IONISATION PAR CHAMP DONNE UNE ESTIMATION DES DISTANCES INTERNUCLEAIRES D'IONISATION ET DES ECLAIREMENTS D'APPARITION DES VOIES DISSOCIATIVES OBSERVEES
Author: Michel Peters
Publisher:
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Category : Laser photochemistry
Languages : fr
Pages : 0
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Book Description
L'avancement technologique des sources de rayonnement laser est tel qu'il permet désormais l'observation résolue en temps des phénomènes se déroulant dans les atomes et les molécules sous l'effet de champs intenses et de très courte durée [1, 2]. La complexité croissante de ces expériences et des processus auxquels elles s'intéressent suscite plusieurs questions à propos de la dynamique multiélectronique de ces systèmes. Par exemple, dans un travail récent portant sur la molécule de CO2 [3], une technique d'imagerie moléculaire exploitant les interférences dans le signal d'émission des harmoniques élevées a été proposée. Ces interférences qui dépendent fortement de la géométrie moléculaire sont également influencées par divers effets multiélectroniques déterminant l'importance relative des différentes voies d'ionisation possibles de la molécule sondée rendant difficile leur interprétation. Il est donc très important de développer des modèles théoriques suffisamment précis pour pouvoir s'adresser à de telles interrogations. La compréhension du déroulement de ces processus permet d'avoir une meilleure emprise sur ceux-ci et de tirer une juste part de ce type d'expérience. Ainsi, nos développements méthodologiques récents s'inscrivent dans cette ambition de dévoiler la nature des effets multiélectroniques sur la dynamique des molécules polyélectroniques dirigées par un champ laser intense. Le développement complet de ce schéma général multi-configurationnel à champ autocohérent dépendant du temps (TDMCSCF) [4, 5] sera présenté et illustré avec quelques résultats préliminaires obtenus pour des systèmes simples. Finalement, on discutera de quelques applications utiles de l'étude de la dynamique électronique, telle que l'imagerie moléculaire dynamique.
