Propriétés du nickel déposé sur oxydes de terre rare dans la réaction de conversion d'oxydes de carbone PDF Download
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Author: Adel Alouche
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Languages : fr
Pages : 130
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MISE EN EVIDENCE DU ROLE DU SUPPORT DANS L'ACTIVATION DES REACTIFS. LES PROPRIETES PARTICULIERES DE CES CATALYSEURS SERAIENT DUES A LA REDUCTION PARTIELLE DU SUPPORT A PROXIMITE DES PARTICULES METALLIQUES ET A LA MODIFICATION LOCALE DES PROPRIETES ELECTRONIQUES DU METAL
Author: Adel Alouche
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Languages : fr
Pages : 130
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MISE EN EVIDENCE DU ROLE DU SUPPORT DANS L'ACTIVATION DES REACTIFS. LES PROPRIETES PARTICULIERES DE CES CATALYSEURS SERAIENT DUES A LA REDUCTION PARTIELLE DU SUPPORT A PROXIMITE DES PARTICULES METALLIQUES ET A LA MODIFICATION LOCALE DES PROPRIETES ELECTRONIQUES DU METAL
Author: Sonia Maria Hickel Probst
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Languages : fr
Pages : 109
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ETUDE DES MODIFICATIONS DES PROPRIETES DU NICKEL SUR SUPPORT D'OXYDES DE TERRES RARES (LANTHANE ET CERIUM) EN COMPARANT AVEC D'AUTRES SUPPORTS. LES CARACTERISATIONS PHYSICOCHIMIQUES (REDUCTION CHIMIQUE, ADSORPTION-DESORPTION A TEMPERATURE PROGRAMMEE) MONTRENT QUE LES OXYDES DE TERRES RARES SONT DES SUPPORTS FACILEMENT REDUCTIBLES. TOUTEFOIS LES MESURES DE CHIMISORPTION NE PERMETTENT PAS DE DETERMINER LA TAILLE DES PARTICULES EN RAISON D'INTERACTIONS ELECTRONIQUES ENTRE LE METAL ET LE SUPPORT. C'EST POURQUOI, LES CATALYSEURS SONT CARACTERISES PAR DES REACTIONS D'HYDROGENATION. MISE EN EVIDENCE DE CENTRES REACTIONNELS D'ADSORPTION DU MONOXYDE DE CARBONE PAR SPECTROMETRIE INFRA ROUGE
Author: Abdelghani Chafik
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Languages : fr
Pages : 121
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ETUDE DES MODIFICATIONS DES PROPRIETES CATALYTIQUES (SELECTIVITE, ACTIVITE,...) DES CATALYSEURS FE/C, NI/C ET CO/C PAR AJOUT DE PROMOTEUR LA OU CE
Author: Yann-Yehya Kachaya
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Languages : fr
Pages : 153
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Author: JAAFAR.. EL FALLAH
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Languages : fr
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LE BUT DE CE TRAVAIL EST L'ETUDE DES PROPRIETES REDOX DE LA CERINE. L'ETAT D'OXYDATION DU CERIUM A ETE ETUDIE PAR LES SPECTROSCOPIES DE PHOTOEMISSION X (CE3D) ET DE PHOTOABSORPTION X (SEUIL LIII). NOUS AVONS MONTRE QUE LE FAISCEAU DE RAYONS X PEUT INDUIRE DES MODIFICATIONS DE SURFACE DE CE3D. MEME SI CES MODIFICATIONS PEUVENT S'EXPLIQUER PAR UNE REDUCTION DE LA CERINE, NOUS AVONS MONTRE QUE CELA EST DU ESSENTIELLEMENT A UN REARRANGEMENT MULTIELECTRONIQUE DES ELECTRONS DE VALENCE ET DES NIVEAUX F POUR ECRANTER LE TROU DE CUR CREE. DANS UNE SECONDE PARTIE DE CE TRAVAIL, NOUS AVONS ETUDIE LA REDUCTION DE LA CERINE SOUS HYDROGENE ENTRE 25 ET 900#C PAR PHOTOEMISSION X. DEUX CERINES DE SURFACES SPECIFIQUES 115 ET 5 M#2/G ONT ETE ETUDIEES. LES RESULTATS DE CETTE ETUDE MONTRENT QUE LE TAUX DE REDUCTION DE LA CERINE AUGMENTE AVEC SA SURFACE SPECIFIQUE. NOUS AVONS ENSUITE ETUDIE LES CINETIQUES DE REDUCTION DE LA CERINE PAR ABSORPTION X ET UN MODELE CINETIQUE A ETE PROPOSE POUR EXPLIQUER CES RESULTATS. DANS LE DOMAINE DE TEMPERATURE ETUDIE (300/400#C), IL Y A D'ABORD UNE REDUCTION DE LA SURFACE DE LA CERINE SUIVIE PAR UNE ETAPE DE DIFFUSION. FINALEMENT, L'INFLUENCE DES OXYDES DE TERRE RARE COMME SUPPORT DE CATALYSEUR A BASE DE PLATINE A ETE ETUDIE DANS LA REACTION DE SYNTHESE DES ALCOOLS SUPERIEURS A PARTIR DE CO+H2. NOUS AVONS MIS ENE VIDENCE AINSI LA CORRELATION EXISTANT ENTRE LA REDUCTIBILITE DE L'OXYDE DE TERRE RARE ET LA PROBABILITE DE CROISSANCE DE CHAINE
Author: Dama Andriamasinoro
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Languages : fr
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CE TRAVAIL A PERMIS DE METTRE AU POINT DES SUPPORTS CATALYTIQUES A BASE D'OXYDES DE TERRES RARES. DES PREPARATIONS PLUS ORIGINALES DE LA#2O#3 HEXAGONALES ONT ETE REALISEES, CONDUISANT A DES PROPRIETES PHYSIQUES ET CHIMIQUES INITIALES DIFFERENTES. LA SENSIBILITE AU CO#2 ET SURTOUT A H#2O PRODUITS AU COURS DE LA REACTION D'ISOSYNTHESE CONDUIT A UN MEME PRODUIT HIGH PRESSURE LA(OH)#3 QUELQUE SOIT LA PREPARATION. LE DOPAGE A L'YTTRIUM CONDUISANT A UNE FORME CUBIQUE PERMET DE BLOQUER LA FORMATION DE LA(OH)#3, MAIS LA STRUCTURE CUBIQUE OBTENUE N'EST PAS CONSERVEE AU COURS DU TEST CATALYTIQUE. LA STABILISATION VIS-A-VIS DE H#2O ET DE CO#2 A PU ETRE REALISEE PAR COMBINAISON AVEC LE ZIRCONIUM POUR FORMER LE COMPOSE LA#2ZR#2O#7 DU TYPE PYROCHLORE. CE NOUVEAU SUPPORT EST BIEN STABLE EN REACTION D'ISOSYNTHESE (MOINS DE FRITTAGE, FORME OXYDE CONSERVEE) ET QUI PAR CONSEQUENT EST PLUS ACTIF QUE LA#2O#3. LE CUIVRE A ETE DISPERSE SUR CE SUPPORT SELON UN CONCEPT ORIGINAL QUI CONSISTE A UTILISER LA PROPRIETE DISPERSANTE DE LA#2O#3 VIS-A-VIS DU CUIVRE ET L'APTITUDE DE ZRO#2 A FORMER LA PHASE CUBIQUE STABLE LA#2ZR#2O#7 APRES REJET DU CUO DISPERSE. CE QUE L'ON PEUT SCHEMATISER PAR: LA#2O#3, 2ZRO#2, CUOCULA#2O#4, 2ZRO#2CUO, LA#2ZR#2O#7. PAR CETTE METHODE L'ACTIVITE EN SYNTHESE DU METHANOL A PU ETRE OPTIMISEE AVEC UNE TENEUR MASSIQUE EN CUIVRE DE L'ORDRE DE 50%. LE ZINC A UN EFFET PROMOTEUR SUR LE CATALYSEUR ET PERMET DE TRAVAILLER EN REACTION CO/CO#2/H#2
Author: Jean-Louis Rivail
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Languages : fr
Pages : 67
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Au début de ce travail, nous nous proposions de réunir des faits expérimentaux nouveaux en ce qui concerne l' adsorption de l'oxygène et de l'oxyde de carbone par l'oxyde de nickel. Chemin faisant, nous avons jugé nécessaire d'étudier avec quelque détail certaines propriétés diélectriques de l'oxyde lui-même, indépendamment de toute interaction avec les gaz. Nous avons ainsi mis en évidence une bande d'absorption diélectrique que l'oxyde de nickel présente en basses fréquences et nous pensons pouvoir l'attribuer aux dipôles formés par l'association d'une lacune ionique du réseau et d'un ion de valence trois voisin. L'énergie d'activation de cette bande a été trouvé égale à 0,35 eV. Dans le domaine des hyperfréquences, nous signalons une dispersion diélectrique anormale de l'oxyde. Nous avons montré qu'il pouvait s'agir d'une autre bande d'absorption qui serait due alors aux défauts électroniques et nous avons justifié cette façon de voir en développant le modèle simple d'une lacune électronique de faible mobilité, dans un champ de potentiel périodique. En ce qui concerne l'adsorption des gaz, nous avons vu que l'évolution dans le temps, des propriétés diélectriques de l’oxyde lors de l'adsorption de l'oxygène, permettait d’envisager que la forme s table O- présente à la surface de 1'oxyde à 1’équilibre était obtenue par l’intermédiaire de deux formes : l'une, neutre 0 2ads ; l'autre, faisant intervenir une interaction électronique que nous pensons être du type O2+. Nous pensons que les échanges électroniques mis en jeu au cours de ces réactions n'affectent que la surface de l'oxyde. Ceci permet d'interpréter une nouvelle bande d'absorption diélectrique en basses fréquences, que ses déplacements lors de l'adsorption font distinguer de celles dont nous avons fait état plus haut. La réaction de l'oxyde de carbone avec l'oxygène adsorbé peut donner naissance à C02 adsorbé ainsi que l'a suggéré TEICHNER et Coll. Nos expériences ne nous ont pas permis de voir si le mécanisme de formation de cette molécule était décomposable en étapes comme nous l'avons fait dans le cas de l'oxygène. On remarque que ces mécanismes d'adsorption sont décrits dans le langage de la chimie plutôt que dans celui de la physique des semi conducteurs. C'est que nos résultats étaient difficilement interprétables à l'aide des théories électroniques qui envisagent des surfaces idéales. Leur application se heurte à des difficultés que BOUDART avait-pressenties dès 1952. A la suite de cette tentative, nous pensons donc qu'il est permis d'attendre des renseignements nouveaux concernant les phénomènes d'adsorption en utilisant des études diélectriques. Nous avons rencontré des difficultés sérieuses, en particulier en ce qui concerne les mesures dans le domaine des hyperfréquences. Mais on assiste chaque jour à un perfectionnement de l'outillage et des méthodes. Il ne nous parait donc pas utopique d'espérer que dans un avenir peut être assez proche, les problèmes de techniques de mesures soient sinon résolus, du moins simplifiés, et les précisions accrues. Nous nous sommes également heurtés à des phénomènes que le physique a encore assez peu abordés. Ils concernent le solide, et les poudres en particulier. On conçoit qu'il est important de les connaître pour pouvoir interpréter des mesures faites sur des catalyseurs solides, généralement pulvérulents. Une partie importante de notre étude consiste d'ailleurs en des recherches dans ces domaines. Ainsi notre travail peut illustrer la situation actuelle dans le domaine de l'adsorption et de la catalyse : les progrès attendus dans la compréhension de ces phénomènes dépendent en grande partie de l'amélioration de nos connaissances sur l'état solide.
Author: André Kooh
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Languages : fr
Pages : 0
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La reaction du couplage oxydant du methane, produisant de l'ethane et de l'ethylene, a ete etudiee sur les catalyseurs oxyde de lanthane pur, oxyde de lanthane dope par du lithium et oxyde de lanthane dope par du baryum en mode simultane entre 700 et 950#oc et sous pression atmospherique. Le rendement en ethane et ethylene s'ameliore lorsque la temperature du point chaud dans le lit catalytique et le debit augmentent. Sur l'oxyde de lanthane pur, on obtient des rendements de l'ordre de 10-11% pour des temperatures du point chaud superieures a 850#oc et des debits en reactifs (methane et oxygene uniquement) superieurs a 1500 ml/mn, correspondant a des vitesses spatiales lineaires de l'ordre de 0,65 m/s. La reaction obeit a une cinetique de type langmuir-hinshelwood, selon laquelle le methane et l'oxygene sont adsorbes de facon non competitive a la surface du catalyseur; l'etape limitante etant l'arrachement d'un atome d'hydrogene au methane. L'adsorption de l'oxygene serait non dissociative. A faible taux de conversion en methane, l'ethylene est le seul produit provenant de la reaction consecutive de l'ethane. Les oxydes de carbone sont formes directement a partir des reactions d'oxydation non selectives du methane. Contrairement aux differents travaux sur le couplage oxydant du methane, qui proposent le dioxyde de carbone comme produit d'oxydation consecutive du monoxyde de carbone, nous suggerons que la formation du dioxyde de carbone provient de la reaction entre des expeces oxygene chimisorbees et du carbone elementaire a la surface du catalyseur. Ce dernier peut etre forme par la decomposition du methane en ses elements (hydrogene et carbone) a la temperature de la reaction
Author: David Nicolas
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Languages : fr
Pages : 167
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Ce travail concerne la synthèse et l’étude de nanoparticules d’oxydes de terres rares. Les agrégats sont synthétisés par LECBD (Low Energy Cluster Beam Deposition) puis déposés sur différents substrats pour analyse. La spectroscopie de photoélectrons X montre que les agrégats produits possèdent la stœchiométrie du matériau massif. Les dépôts sont imagés par microscopie électronique. Dans les conditions usuelles les agrégats déposés ont une taille faiblement dispersée autour d’une valeur moyenne de 3 nm. Les agrégats sont alors cristallisés et présentent une forme particulière, le dodécaèdre rhombique. La conservation de la structure cristalline ainsi que la stabilité particulière du dodécaèdre rhombique sont discutées en relation avec les propriétés de la liaison ionique. Les propriétés de luminescence de Gd2O3 dopé Eu3+ ont permis de mettre en évidence une transition de structure pour les agrégats de très petite taille. Cette transition peut être expliquée par la pression de Gibbs induite par la tension de surface. La simulation de la luminescence des agrégats montre l’influence importante de la surface dans l’élargissement inhomogène des spectres de luminescence des nanoparticules. Le confinement quantique dans Gd2O3 dopé Eu3+ est démontré. Le comportement observé présente des similitudes avec celui de matériaux moins ioniques. Une interprétation est proposée
Author: Bernard Willer
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Languages : fr
Pages : 122
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