Préparation et caractérisation de catalyseurs de post-combustion automobile PDF Download
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Author: Ahmed Fakche
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Languages : fr
Pages : 135
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Book Description
CE TRAVAIL EST CONSACRE A LA PREPARATION ET A LA CARACTERISATION DE CATALYSEURS A BASE DE PLATINE DESTINE A LA POST-COMBUSTION AUTOMOBILE. CEUX-CI ONT ETE CARACTERISES PAR LEUR RESISTANCE AU FRITTAGE ET PAR LEUR ACTIVITE POUR DEUX REACTIONS MODELES REPRESENTATIVES DES REACTIONS RECHERCHEES DANS LES POTS CATALYTIQUES: L'OXYDATION D'UN MELANGE PROPANE-PROPENE ET LA REDUCTION DU MONOXYDE D'AZOTE PAR LE MONOXYDE DE CARBONE. DANS LES CONDITIONS DE FONCTIONNEMENT DES POTS CATALYTIQUES LA PHASE ACTIVE DES CATALYSEURS ATTEINT RAPIDEMENT UN ETAT DE DISPERSION TRES FAIBLE. CEPENDANT, LA PRESENCE D'OXYDE DE LANTHANE, BARYUM OU CERIUM SUR L'ALUMINE RETARDE L'AGGLOMERATION DES PARTICULES DE METAL. L'ADDITION DE RHODIUM, LEQUEL EST PRECONISE POUR LA REDUCTION DES OXYDES D'AZOTE, PEUT CONDUIRE A DES EFFETS OPPOSES SUR L'ACTIVITE DU PLATINE DEPOSE SUR ALUMINE-CERINE EN OXYDATION DU PROPANE, SUIVANT LE MODE DE PREPARATION: LA COIMPREGNATION DES DEUX METAUX SE TRADUIT PAR UNE INHIBITION DE L'ACTIVITE DU PLATINE ALORS QUE L'ADDITION DU RHODIUM PAR UNE METHODE D'OXYDOREDUCTION PRODUIT L'EFFET INVERSE. LA CARACTERISATION DE CES DEUX TYPES DE CATALYSEURS BIMETALLIQUES PAR DIVERSES TECHNIQUES MONTRE QUE LES ESPECES METALLIQUES SUPERFICIELLES SONT DIFFERENTES SUR LES ECHANTILLONS PREPARES SUIVANT LES DEUX TECHNIQUES
Author: Ahmed Fakche
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Languages : fr
Pages : 135
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CE TRAVAIL EST CONSACRE A LA PREPARATION ET A LA CARACTERISATION DE CATALYSEURS A BASE DE PLATINE DESTINE A LA POST-COMBUSTION AUTOMOBILE. CEUX-CI ONT ETE CARACTERISES PAR LEUR RESISTANCE AU FRITTAGE ET PAR LEUR ACTIVITE POUR DEUX REACTIONS MODELES REPRESENTATIVES DES REACTIONS RECHERCHEES DANS LES POTS CATALYTIQUES: L'OXYDATION D'UN MELANGE PROPANE-PROPENE ET LA REDUCTION DU MONOXYDE D'AZOTE PAR LE MONOXYDE DE CARBONE. DANS LES CONDITIONS DE FONCTIONNEMENT DES POTS CATALYTIQUES LA PHASE ACTIVE DES CATALYSEURS ATTEINT RAPIDEMENT UN ETAT DE DISPERSION TRES FAIBLE. CEPENDANT, LA PRESENCE D'OXYDE DE LANTHANE, BARYUM OU CERIUM SUR L'ALUMINE RETARDE L'AGGLOMERATION DES PARTICULES DE METAL. L'ADDITION DE RHODIUM, LEQUEL EST PRECONISE POUR LA REDUCTION DES OXYDES D'AZOTE, PEUT CONDUIRE A DES EFFETS OPPOSES SUR L'ACTIVITE DU PLATINE DEPOSE SUR ALUMINE-CERINE EN OXYDATION DU PROPANE, SUIVANT LE MODE DE PREPARATION: LA COIMPREGNATION DES DEUX METAUX SE TRADUIT PAR UNE INHIBITION DE L'ACTIVITE DU PLATINE ALORS QUE L'ADDITION DU RHODIUM PAR UNE METHODE D'OXYDOREDUCTION PRODUIT L'EFFET INVERSE. LA CARACTERISATION DE CES DEUX TYPES DE CATALYSEURS BIMETALLIQUES PAR DIVERSES TECHNIQUES MONTRE QUE LES ESPECES METALLIQUES SUPERFICIELLES SONT DIFFERENTES SUR LES ECHANTILLONS PREPARES SUIVANT LES DEUX TECHNIQUES
Author: CHRISTOPHE.. BOULY
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Languages : fr
Pages : 121
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LE PRESENT TRAVAIL PORTE SUR LA CARACTERISATION DES CATALYSEURS DE POST-COMBUSTION AUTOMOBILE DU TYPE TROIS VOIES (PT-RH/CEO#2-AL#2O#3/CORDIERITE), PAR DES METHODES PHYSICOCHIMIQUES. QUATRE METHODES SONT DEVELOPPEES: 1) LA MESURE DE L'ACTIVITE CATALYTIQUE DANS DES CONDITIONS PROCHES DE CELLES RENCONTREES SUR VEHICULE (TEMPS DE CONTACT, REGIME THERMIQUE, COMPOSITION DES MELANGES GAZEUX). UN SEUL DETECTEUR NON SPECIFIQUE (UN SPECTROMETRE IRTF) EST UTILISE POUR LA MESURE DE LA COMPOSITION DU GAZ ISSU DU REACTEUR; 2) LE DOSAGE DES SITES METALLIQUES (SITES ACTIFS DU CATALYSEUR) PAR CHIMISORPTION D'HYDROGENE. APRES LA DEFINITION DES CONDITIONS D'ADSORPTION, LES SPECTRES DE DESORPTION A TEMPERATURE PROGRAMMEE PERMETTENT DE DISTINGUER LES ESPECES ADSORBEES SUR LE SUPPORT DE CELLES CHIMISORBEES SUR LES METAUX. LES CATALYSEURS NEUFS PRESENTENT DES DISPERSIONS PROCHES DE 100%; 3) LE DOSAGE DES OXYGENES SUIVANT LEUR ENERGIE DE DESORPTION (DTP) ET LEUR ENERGIE D'ACTIVATION D'HYDROGENATION (RTP). LE STOCKAGE D'OXYGENE SUR LES CATALYSEURS TROIS VOIES EST UN PHENOMENE COURAMMENT EVOQUE POUR EXPLIQUER LES PERFORMANCES DES CATALYSEURS TROIS VOIES DANS DES CONDITIONS REDUCTRICES (REGIME PERTURBE). LES METHODES DEVELOPPEES PERMETTENT DE DIFFERENCIER SUR CES CATALYSEURS, D'UNE PART LES ESPECES SUPERFICIELLES DES OXYGENES MASSIQUES (DTP), ET D'AUTRE PART LES OXYGENES EN INTERACTION AVEC LES METAUX DE CEUX DU SUPPORT (RTP). CES METHODES SONT APPLIQUEES A L'ETUDE DE PROCESSUS DE DESACTIVATION DES CATALYSEURS, COMME LE VIEILLISSEMENT THERMIQUE ET L'EMPOISONNEMENT CHIMIQUE (EFFET DE COMPOSES AU PLOMB)
Author: ERIC.. ROGEMOND
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Languages : fr
Pages : 215
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L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL ETAIT DE DEVELOPPER DES METHODES DE CARACTERISATION PHYSICO-CHIMIQUE DES CATALYSEURS TROIS-VOIES (PT-RH/CEO#2 AL#2O#3 + BA, LA), AFIN DE MIEUX CONNAITRE L'ETAT DE LA SURFACE ACTIVE DU CATALYSEUR AINSI QUE SON EVOLUTION EN COURS DE VIEILLISSEMENT. COMPTE TENU DE LA COMPLEXITE DE LA FORMULATION DES CATALYSEURS INDUSTRIELS, UNE PARTIE DE L'ETUDE A CONSISTE A PREPARER ET CARACTERISER DES SOLIDES MODELES DE COMPLEXITE CROISSANTE, POUVANT REPRESENTER LES SYSTEMES REELS A L'ETAT NEUF OU VIEILLI. APRES UNE DESCRIPTION D'ENSEMBLE DU SOLIDE (XPS, DRX ET BET), NOUS AVONS MIS AU POINT UNE METHODOLOGIE CAPABLE DE DETERMINER: I) LES SURFACES ACCESSIBLES D'ALUMINE (SPECTROSCOPIE INFRAROUGE DE CO#2 ADSORBE) ET DE CERINE (RTP, XPS), II) L'AIRE METALLIQUE (CHIMISORPTION D'HYDROGENE, TEST DE DESHYDROGENATION DU CYCLOHEXANE ET SPECTROSCOPIE INFRAROUGE DE CO ADSORBE), III) LA COMPOSITION SUPERFICIELLE EN PLATINE ET RHODIUM (SPECTROSCOPIE INFRAROUGE DE NO ET CO ASSOCIEE A LA CHIMISORPTION D'HYDROGENE). LES SOLIDES NEUFS (MODELES ET INDUSTRIELS) ONT DES SURFACES DE CERINE RELATIVEMENT IMPORTANTES ( 80 M#2/G). L'ACCESSIBILITE DE LA PHASE METALLIQUE EST MAXIMALE APRES REDUCTION A 300C. LA DISPERSION EST COMPRISE ENTRE 35 ET 80% EN FONCTION DES SOLIDES ET LE PLATINE EST SEPARE DU RHODIUM. PAR CONTRE, LES CATALYSEURS INDUSTRIELS, ETUDIES A DIFFERENTS STADES DE VIEILLISSEMENT (LABORATOIRE ET BANC MOTEUR) POSSEDENT UNE FAIBLE SURFACE METALLIQUE ACCESSIBLE (
Author: ANNE-SUZANNE-ALICE.. LEMAIRE
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Languages : fr
Pages : 222
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CE TRAVAIL EST CONSACRE A LA PREPARATION, LA CARACTERISATION, LA DETERMINATION DES PROPRIETES CATALYTIQUES DE CATALYSEURS TROIS-VOIES DE POST-COMBUSTION AUTOMOBILE A BASE DE PALLADIUM. LE BUT DE CETTE ETUDE EST DE REMPLACER LES CATALYSEURS CLASSIQUES DE DEPOLLUTION AUTOMOBILE A BASE DE PLATINE ET DE RHODIUM REALISANT L'OXYDATION DES HYDROCARBURES IMBRULES, DU MONOXYDE DE CARBONE ET LA REDUCTION DES MONOXYDES D'AZOTE. L'AMELIORATION DES PERFORMANCES DU PALLADIUM EST OBTENUE PAR MODIFICATION DU SUPPORT (OXYDES SIMPLES OU MIXTES) ET L'INTRODUCTION D'AJOUTS NON METALLIQUES (LA, BA, ZR). L'INFLUENCE DE LA COMPLEXITE DU MILIEU REACTIONNEL EST ETUDIEE EN AJOUTANT CO#2, C#3H#6, C#3H#8 ET H#2O A DES MELANGES SIMPLIFIES DU TYPE CO/NO ET CO/NO/O#2 DE FACON A SE RAPPROCHER DES GAZ D'ECHAPPEMENT AUTOMOBILES. CO#2 N'A AUCUN EFFET SUR LA REDUCTION DE NO PAR CO EN L'ABSENCE OU EN PRESENCE D'OXYGENE. L'INTRODUCTION D'HYDROCARBURES PROVOQUE GENERALEMENT UNE INHIBITION DUE, SOIT A DES DEPOTS CARBONES, SOIT A UN EXCES D'OXYGENE LIMITANT LA REDUCTION DE NO PAR CO, SELON LA COMPOSITION DU MELANGE. LES BONS CATALYSEURS LIMITENT LA FORMATION DES DEPOTS CARBONES, OXYDENT FACILEMENT LES HYDROCARBURES DE FACON A DIMINUER L'INHIBITION DUE A L'EXCES D'OXYGENE OU REALISENT LA REACTION CO-NO AVANT LA REACTION CO-NO#2, ET FAVORISENT LES REACTIONS DE VAPOREFORMAGE ET DE CONVERSION DU GAZ A L'EAU. LES AJOUTS CONSIDERES DANS CE TRAVAIL AMELIORENT L'ACTIVITE CATALYTIQUE DU PALLADIUM PAR RAPPORT AU SOLIDE DE BASE PD/AL#2O#3 ET PERMETTENT D'OBTENIR DES SOLIDES PRESQUE AUSSI PERFORMANTS VIS-A-VIS DE LA REDUCTION DE NO QU'UN SOLIDE DE REFERENCE PT-RH/AL#2O#3. LA FORMATION DE N#2O N'EST PAS FAVORISEE PAR LE PALLADIUM. CES DIFFERENTS RESULTATS SONT OBSERVES AUSSI BIEN EN REGIME STATIONNAIRE QU'EN REGIME TRANSITOIRE. LES CARACTERISATIONS PHYSICO-CHIMIQUES PERMETTENT DE CONCLURE A LA NON MODIFICATION DES PROPRIETES ELECTRONIQUES DU PALLADIUM PAR EFFET DE SUPPORT, A LA PRESENCE D'OXYGENES MOBILES SUR LA ZIRCONE, A LA MODIFICATION DES PROPRIETES ACIDES PAR LES AJOUTS. UN MECANISME BIFONCTIONNEL EST INVOQUE, METTANT EN JEU LE METAL D'UNE PART ET LE SUPPORT D'AUTRE PART
Author: Boujemâa Kellali
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Languages : fr
Pages : 130
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CETTE ETUDE PORTE SUR LA PREPARATION ET LA CARACTERISATION DE CATALYSEURS DE POST-COMBUSTION AUTOMOBILE A BASE DE PALLADIUM MODIFIE PAR DIFFERENTS ELEMENTS METALLIQUES PAR DEUX TECHNIQUES: LA COIMPREGNATION DES SELS PRECURSEURS ET LES IMPREGNATIONS SUCCESSIVES DES DEUX METAUX AVEC UNE ETAPE INTERMIDIARE DE REDUCTION, CETTE DERNIERE METHODE PERMETTANT DE LIMITER LA FORMATION D'ALLIAGE DANS LE CAS DES PLATINE-RHODIUM/ALUMINE-CERINE. LA CARACTERISATION DE CATALYSEURS MONOMETALLIQUES A BASE DE PALLADIUM EN OXYDATION DES HYDROCARBURES PROPANE-PROPENE ET EN REDUCTION DE NO PAR CO, REACTIONS CARACTERISTIQUES DES POTS CATALYTIQUES, MET EN EVIDENCE UN OPTIMUM POUR UNE DISPERSION VOISINE DE 40 A 50%. LE CHLORE INTRODUIT LORS DE L'IMPREGNATION DES PRECURSEURS EMPOISONNE FORTEMENT L'ACTIVITE DES CATALYSEURS. DE MEME, LA PRESENCE D'EAU INHIBE L'OXYDATION DIRECTE DES HYDROCARBURES. L'ASSOCIATION DU PALLADIUM ET DE METAUX REPUTES ACTIFS POUR L'EPURATION DES GAZ D'ECHAPPEMENT (PLATINE, OR), CONDUIT A DES CATALYSEURS BIMETALLIQUES GENERALEMENT MOINS PERFORMANTS QUE LES CATALYSEURS MONOMETALLIQUES QUELLE QUE SOIT LA METHODE DE PREPARATION UTILISEE. PAR EXEMPLE, L'INTRODUCTION DU PLATINE ET DU PALLADIUM SUR UN MEME SUPPORT ALUMINE-CERINE, INDUIT UNE BAISSE DE L'ACTIVITE DU PLATINE EN OXYDATION DU PROPANE ET DE L'ACTIVITE DU PALLADIUM EN OXYDATION DU METHANE. CETTE INHIBITION DE L'ACTIVITE RESULTERAIT DE LA FORMATION D'ESPECES BIMETALLIQUES, LAQUELLE INTERVIENDRAIT AU COURS DE L'ACTIVATION DES CATALYSEURS ET (OU) LORS DE L'INTRODUCTION DU SECOND METAL (IMPREGNATIONS SUCCESSIVES) PAR REACTION D'OXYDO-REDUCTION DIRECTE ENTRE LE PALLADIUM PREREDUIT ET L'AJOUT METALLIQUE. L'INFLUENCE DE LA METHODE DE PREPARATION EST APPARUE LORS DE LA MODIFICATION DU PALLADIUM PAR DES AJOUTS TELS QUE AG, RU, CU, ET CO, DONT LA PRINCIPALE PROPRIETE RECHERCHEE EST UN POTENTIEL DE REDUCTION STANDARD INFERIEUR A CELUI DU PALLADIUM. EN EFFET, LA COIMPREGNATION DES DEUX METAUX CONDUIT GENERALEMENT A UNE INHIBITION DE L'ACTIVITE OXYDANTE DU PALLADIUM. EN REVANCHE, LES CATALYSEURS BIMETALLIQUES PREPARES PAR IMPREGNATIONS SUCCESSIVES PEUVENT PRESENTER UNE ACTIVITE SUPERIEURE A CELLE DU PALLADIUM, EN PARTICULIER APRES VIEILLISSEMENT THERMIQUE. ENFIN, CETTE DERNIERE TECHNIQUE DE PREPARATION PERMET D'AMELIORER L'ACTIVITE ET LA SELECTIVITE DES CATALYSEURS VIEILLIS EN REDUCTION DE NO PAR CO. CET EFFET PROMOTEUR RESULTERAIT DU DEPOT DU DEUXIEME METAL SUR LES SITES DE CERINE REDUITS DU CATALYSEUR PARENT, LIMITANT AINSI L'INTERACTION ENTRE LES DEUX METAUX
Author: LAURENCE.. SALIN
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Languages : fr
Pages : 187
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L'OBJECTIF DE LA THESE ETAIT DE DEVELOPPER DE NOUVELLES METHODES DE CARACTERISATION CAPABLES DE DETERMINER LA NATURE ET LE NOMBRE DE SITES METALLIQUES ACTIFS A LA SURFACE DE CATALYSEURS DE POST-COMBUSTION AUTOMOBILE A DIFFERENTS STADES DE VIEILLISSEMENTS. L'ENSEMBLE DE L'ETUDE A ETE EFFECTUE SUR DES CATALYSEURS COMMERCIAUX BIMETALLIQUES PT-RH ET A BASE DE PALLADIUM. DEUX REACTIONS INSENSIBLES A LA STRUCTURE (HYDROGENATION DU BENZENE ET HYDROGENATION DU PROPENE) ONT ETE UTILISEES POUR EFFECTUER LE DENOMBREMENT DES SITES METALLIQUES ZEROVALENTS. IL A ETE MONTRE QUE LA TECHNIQUE ETAIT SUFFISAMMENT SENSIBLE POUR DIFFERENCIER LES VIEILLISSEMENTS MEME TRES SEVERES ET QU'ELLE PERMETTAIT DE COMPARER DES CATALYSEURS DE TECHNOLOGIES DIFFERENTES. PAR AILLEURS, L'UTILISATION DE DEUX REACTIONS INSENSIBLES A LA STRUCTURE PERMET DE PRECISER LA CONTRIBUTION DE CHAQUE METAL A LA SURFACE D'UN CATALYSEUR BIMETALLIQUE. LA CONFRONTATION DES RESULTATS ENTRE LE POURCENTAGE DE METAL REDUIT ACCESSIBLE ET LES TEMPERATURES DE LIGHT-OFF (50% DE CONVERSION DES REACTIFS), A CONDUIT A PROPOSER L'EXISTENCE D'UN TYPE DE SITES METALLIQUES ACTIFS NON ZEROVALENTS. EN EFFET, LA CONVERSION DES POLLUANTS EST ENCORE ELEVEE A FORT VIEILLISSEMENT MALGRE LE FAIBLE POURCENTAGE DE METAL REDUIT EXPOSE. UN SITE MIXTE, FAISANT INTERVENIR A LA FOIS LA CERINE ET UN ATOME METALLIQUE M#(#X#+#), A ETE MIS EN EVIDENCE A LA SURFACE DES CATALYSEURS INDUSTRIELS, PUIS TITRE PAR ADSORPTION-DESORPTION DE NO. LE NOMBRE DE SITES MIXTES RESTE CONSTANT A LA SURFACE DES CATALYSEURS QUELS QUE SOIENT LES VIEILLISSEMENTS. EN CONCLUSION, ON PEUT DIRE QU'IL EXISTE, A LA SURFACE DES CATALYSEURS TROIS-VOIES COMMERCIAUX A BASE DE CERINE, DEUX TYPES DE SITES ACTIFS DANS LES REACTIONS DE DEPOLLUTION. LA PERTE DE METAL ZEROVALENT ACCESSIBLE SE TRADUIT DANS L'AUGMENTATION DES TEMPERATURES DE LIGHT-OFF, ALORS QUE LA PRESENCE D'UN NOMBRE DE SITES M#(#X#+#)-CEO#X CONSTANT ASSURE UNE EFFICACITE MINIMUM AU CATALYSEUR, MEME APRES VIEILLISSEMENT.
Author: Jean-Michel Schwaller
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Languages : fr
Pages : 143
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CONCEPTION D'UN POT CATALYTIQUE ET ETUDE DE L'EFFICACITE DE LA CATALYSE. MISE AU POINT D'UN SUPPORT METALLIQUE. PREPARATION DU SUPPORT PAR PASSIVATION DE L'ALLIAGE FER-CHROME-ALUMINIUM. STABILISATION DE L'ALUMINE PAR AJOUT DE TERRES RARES. UTILISATION DE PLATINE ET DE PALLADIUM COMME MATERIAUX CATALYTIQUES
Author: Altair Marques da Silva
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Languages : fr
Pages : 298
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CE TRAVAIL EST CONSACRE A LA PREPARATION ET A LA CARACTERISATION DE CATALYSEURS TROIS VOIES DE POSTCOMBUSTION AUTOMOBILE A BASE DE METAUX NOBLES (PT ET RH) DEPOSES SUR AL#2O#3 EVENTUELLEMENT MODIFIEE PAR L'AJOUT DE CEO#2 OU DE LA#2O#3, DESTINES A L'OXYDATION DE L'ETHANOL. LA TRANSFORMATION DE L'ETHANOL SUR LES SUPPORTS OXYDES SEULS MONTRE L'APPARITION DE PRODUITS TELS QUE L'ACETALDEHYDE, LE DIETHYLETHER ET L'ETHYLENE. L'ADDITION DE METAUX SUR CES SUPPORTS OXYDES FAVORISE L'OXYDATION TOTALE DE L'ETHANOL, MAIS L'ACETALDEHYDE DEMEURE LE PRINCIPAL PRODUIT SECONDAIRE. LA COMPARAISON DES PERFORMANCES DE DIFFERENTS METAUX MONTRE QUE LE PT EST LE PLUS ACTIF (PT>PD>RH) ET LE PLUS SELECTIF, LA PRODUCTION D'ALDEHYDE AUGMENTANT SELON LA SEQUENCE PT
Author: Rachid Taha
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Languages : fr
Pages : 184
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DEUX SERIES DE CATALYSEURS PTRH/AL#2O#3 ET PTRH/CEO#2AL#2O#3 ONT ETE PREPAREES A PARTIR DE PRECURSEURS NON CHLORES, PUIS CARACTERISES PAR DIFFERENTES TECHNIQUES (CHIMISORPTION ET TITRAGES DES MOLECULES H#2 ET O#2, EQUILIBRAGE ISOTOPIQUE DE L'OXYGENE ET DE L'HYDROGENE, XPS, CAPACITE DE STOCKAGE D'OXYGENE ET REACTION NO/CO) APRES CALCINATION ET FRITTAGE A 700 ET 900C EN ATMOSPHERE OXYDANTE EN PRESENCE OU NON DE VAPEUR D'EAU. EN PLUS DES MODES CLASSIQUES DE FRITTAGE DE SURFACE (CAS DU PLATINE), LE RHODIUM PEUT SUBIR LE MODE DE FRITTAGE VOLUMIQUE PAR DIFFUSION DES IONS RH#3#+ DANS LE SUPPORT. CE DERNIER PROCESSUS EST ACCELERE PAR L'INJECTION D'OXYGENE SOUS FORME DE PULSES ET PAR LA PRESENCE D'EAU. A 700C LE RHODIUM EST PLUS STABLE EN SURFACE. PAR CONTRE, A 900C CE SONT LES BIMETALLIQUES QUI RESISTENT LE MIEUX AU FRITTAGE. L'EQUILIBRAGE ISOTOPIQUE (H#2/D#2 ET #1#6O#2/#1#8O#2) PERMET DE MESURER L'AIRE SPECIFIQUE DU PT (H#2/D#2) ET DU RH (#1#6O#2/#1#8O#2) EXPOSEE A LA SURFACE DU CATALYSEUR, INDEPENDAMMENT DE L'AIRE METALLIQUE TOTALE. DANS LE CAS DES CATALYSEURS PTRH/AL#2O#3 NEUFS, IL N'Y A PAS D'ENRICHISSEMENT DE LA SURFACE EN L'UN OU L'AUTRE METAL. EN REVANCHE SUR LES CATALYSEURS FRITTES, UN ENRICHISSEMENT EN RHODIUM EST OBSERVE, QUI DEPEND DU MODE D'INJECTION D'O#2 (CONTINU OU PULSE) ET DE LA PRESENCE OU NON D'EAU. LES CATALYSEURS PTRH/CEO#2AL#2O#3 SEMBLENT AVOIR LE MEME COMPORTEMENT QUE LES METAUX DEPOSES SUR ALUMINE. LES MESURES PAR XPS ONT MONTRE QUE LE MODE DE FRITTAGE DU RH PAR DIFFUSION SE LIMITE AUX PREMIERES COUCHES DU SUPPORT. LA CAPACITE DE STOCKAGE D'OXYGENE (OSC) MESUREE MONTRE QUE SUR ALUMINE, SEUL LE RHODIUM EST CAPABLE DE PROMOUVOIR LE STOCKAGE D'OXYGENE. LES VALEURS D'OSC SUIVENT LA COMPOSITION METALLIQUE DE LA SURFACE. LA PRESENCE DE CERINE ACCELERE CONSIDERABLEMENT LE STOCKAGE MAIS MASQUE L'EFFET DU METAL. LA VITESSE DE LA REACTION NO/CO SUR PTRH/AL#2O#3 REDUITS, SUIT LES VARIATIONS DE COMPOSITION DE LA SURFACE DES CATALYSEURS
Author: Magali Prouzat
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Languages : fr
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LES DIFFERENTS POINTS ETUDIES CONCERNANT LES EFFETS DU SOUFRE EN CATALYSE TROIS-VOIES, SONT L'INFLUENCE DU DIOXYDE DE SOUFRE SUR L'ACTIVITE DES CATALYSEURS EN OXYDATION DU PROPENE ET DU PROPANE, LA CARACTERISATION PAR REDUCTION A TEMPERATURE PROGRAMMEE (RTP) SOUS HYDROGENE DE CATALYSEURS SULFATES ET ENFIN, L'INFLUENCE DES SULFATES SUR LA CAPACITE DE STOCKAGE D'OXYGENE (OSC) DE CATALYSEURS SUPPORTES SUR ALUMINE-CERINE ET CERINE-ZIRCONE. L'ACTIVITE DU PLATINE DEPOSE SUR ALUMINE, ALUMINE-CERINE OU CERINE-ZIRCONE EST EXALTEE EN OXYDATION DU PROPANE EN PRESENCE DE SO 2. CET EFFET PROMOTEUR SERAIT LIE A L'APPARITION DE NOUVEAUX SITES PERMETTANT L'ADSORPTION DISSOCIATIVE DU PROPANE, ETAPE LIMITANTE DE LA REACTION D'OXYDATION. CES NOUVEAUX SITES SERAIENT LES SULFATES (OU SO X) FORMES SUR LE PLATINE ET SUR LE SUPPORT. DANS LE CAS DES CATALYSEURS A BASE DE PALLADIUM, SEUL LE SUPPORT CERINE-ZIRCONE PERMET DE PROMOUVOIR L'ACTIVITE DE CE METAL EN OXYDATION DU PROPANE. LA CARACTERISATION PAR RTP DES CATALYSEURS A MONTRE QUE LE TAUX DE SULFATATION EST SUPERIEUR SUR ALUMINE-CERINE COMPAREE A LA CERINE-ZIRCONE. SUR PT/AL 2O 3-CEO 2, LE PIC DE REDUCTION DES SULFATES EST LARGE (300-600\C) ET CORRESPOND A LA REDUCTION DE SULFATES DE CERIUM ET D'ALUMINIUM. EN REVANCHE, DEUX PICS APPARAISSENT SUR PT/CEO 2-ZRO 2 : L'UN VERS 200\C LIE A LA REDUCTION DES SULFATES DE CERIUM DE SURFACE, L'AUTRE A 450\C CORRESPONDANT A LA REDUCTION DE SULFATES DE CUR. EN PRESENCE DE PROPANE, LE CONTROLE DE LA COMPOSITION DU MELANGE OXYDANT/REDUCTEUR A LA STCHIOMETRIE PERMET DE LIMITER LA SULFATATION DU CATALYSEUR. LE SOUFRE STOCKE SUR LES CATALYSEURS INHIBE LES OSC A BASSE TEMPERATURE (300-400\C), CET EFFET AUGMENTANT AVEC LE TAUX DE SULFATATION. EN REVANCHE, A 600\C
