Préparation de catalyseurs au fer ou au cuivre pour l'oxydation du phénol en milieu aqueux dilué PDF Download
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Author: Khalid Echchachoui
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Languages : fr
Pages : 128
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Book Description
LE PRINCIPAL OBJECTIF DE NOTRE TRAVAIL EST DE CONCEVOIR ET DE PREPARER DES CATALYSEURS SOLIDES POUR L'ACTIVATION DU PEROXYDE D'HYDROGENE ET L'OXYDATION TOTALE DE DIVERSES MOLECULES ORGANIQUES (CONNUES POUR LEUR TOXICITE) EN MILIEU AQUEUX DILUE. DANS LA PREMIERE PARTIE DE CETTE ETUDE, UNE SYNTHESE BIBLIOGRAPHIQUE PORTANT SUR LES PRINCIPAUX TRAVAUX EFFECTUES DANS LE DOMAINE DE L'OXYDATION EN MILIEU AQUEUX EST PRESENTEE. COMPTE TENU DE CES TRAVAUX ET DE CONTRAINTES ECONOMIQUES UNE STRATEGIE DE TRAVAIL A ETE ELABOREE. DANS LA DEUXIEME PARTIE, LA PREPARATION ET LES PROPRIETES DE CATALYSEURS A BASE D'ARGILE ONT ETE ETUDIEES. CES SOLIDES ONT ETE OBTENUS A PARTIR DE L'IMPREGNATION OU DE L'ECHANGE D'IONS DE METAUX NON NOBLES OU APRES INTERCALATION (PONTAGE D'ESPECES HYDROXYALUMINIQUES). SI CERTAINS DE CES MATERIAUX SONT TRES ACTIFS, L'ACTIVITE RESULTE SOUVENT D'UNE REACTION EN PHASE HOMOGENE PAR SUITE DE LA DISSOLUTION PARTIELLE DE LA PHASE ACTIVE DU SOLIDE. UNE CONCENTRATION TRES FAIBLE EN IONS METALLIQUES (QUELQUES PPM) SUFFIT EN EFFET POUR RENDRE COMPTE DES RESULTATS. DANS LA TROISIEME PARTIE, NOUS AVONS DONC EXAMINE LA POSSIBILITE DE STABILISER LE CENTRE ACTIF EN PREPARANT DES ARGILES PONTEES PAR DES ESPECES MIXTES AL-CU FORMEES PREALABLEMENT. BIEN QUE LA TENEUR EN CUIVRE INTRODUITE SOIT FAIBLE, UN ACCROISSEMENT TRES SENSIBLE DE L'ACTIVITE OXYDANTE ET DE LA STABILITE A ETE OBTENUE DANS L'OXYDATION DU PHENOL. CES RESULTATS SONT DISCUTES EN RELATION AVEC LA COMPOSITION DES MATERIAUX, LEUR METHODE DE PREPARATION
Author: Khalid Echchachoui
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Languages : fr
Pages : 128
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LE PRINCIPAL OBJECTIF DE NOTRE TRAVAIL EST DE CONCEVOIR ET DE PREPARER DES CATALYSEURS SOLIDES POUR L'ACTIVATION DU PEROXYDE D'HYDROGENE ET L'OXYDATION TOTALE DE DIVERSES MOLECULES ORGANIQUES (CONNUES POUR LEUR TOXICITE) EN MILIEU AQUEUX DILUE. DANS LA PREMIERE PARTIE DE CETTE ETUDE, UNE SYNTHESE BIBLIOGRAPHIQUE PORTANT SUR LES PRINCIPAUX TRAVAUX EFFECTUES DANS LE DOMAINE DE L'OXYDATION EN MILIEU AQUEUX EST PRESENTEE. COMPTE TENU DE CES TRAVAUX ET DE CONTRAINTES ECONOMIQUES UNE STRATEGIE DE TRAVAIL A ETE ELABOREE. DANS LA DEUXIEME PARTIE, LA PREPARATION ET LES PROPRIETES DE CATALYSEURS A BASE D'ARGILE ONT ETE ETUDIEES. CES SOLIDES ONT ETE OBTENUS A PARTIR DE L'IMPREGNATION OU DE L'ECHANGE D'IONS DE METAUX NON NOBLES OU APRES INTERCALATION (PONTAGE D'ESPECES HYDROXYALUMINIQUES). SI CERTAINS DE CES MATERIAUX SONT TRES ACTIFS, L'ACTIVITE RESULTE SOUVENT D'UNE REACTION EN PHASE HOMOGENE PAR SUITE DE LA DISSOLUTION PARTIELLE DE LA PHASE ACTIVE DU SOLIDE. UNE CONCENTRATION TRES FAIBLE EN IONS METALLIQUES (QUELQUES PPM) SUFFIT EN EFFET POUR RENDRE COMPTE DES RESULTATS. DANS LA TROISIEME PARTIE, NOUS AVONS DONC EXAMINE LA POSSIBILITE DE STABILISER LE CENTRE ACTIF EN PREPARANT DES ARGILES PONTEES PAR DES ESPECES MIXTES AL-CU FORMEES PREALABLEMENT. BIEN QUE LA TENEUR EN CUIVRE INTRODUITE SOIT FAIBLE, UN ACCROISSEMENT TRES SENSIBLE DE L'ACTIVITE OXYDANTE ET DE LA STABILITE A ETE OBTENUE DANS L'OXYDATION DU PHENOL. CES RESULTATS SONT DISCUTES EN RELATION AVEC LA COMPOSITION DES MATERIAUX, LEUR METHODE DE PREPARATION
Author: François Crissot
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Languages : fr
Pages : 152
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CETTE ETUDE A EU POUR BUT DE METTRE AU POINT DES SYSTEMES CATALYTIQUES D'OXYDATION EN PHASE HETEROGENE DE COMPOSES ORGANIQUES EN MILIEU AQUEUX BASES SUR L'ACTIVATION DU PEROXYDE D'HYDROGENE A TEMPERATURE AMBIANTE, PRESSION ATMOSPHERIQUE ET A DES PH VOISINS DE LA NEUTRALITE. LES SYSTEMES H#2O#2/CHARBONS ACTIFS DOPES OU NON EN ESPECES METALLIQUES NE PERMETTENT PAS D'OXYDER LES COMPOSES ORGANIQUES BIEN QUE CES CATALYSEURS SOIENT TRES ACTIFS POUR DECOMPOSER LE PEROXYDE D'HYDROGENE. DANS LE CAS DES CATALYSEURS FER, CUIVRE, MANGANESE, TITANE, CHROME SUPPORTES SUR DES ZEOLITES, SILICES ET DANS LE CAS DES TITANOSILICALITES, LA DISTINCTION ENTRE LES REACTIONS EN PHASE HOMOGENE ET EN PHASE HETEROGENE N'A PU ETRE ETABLIE. LES CONCENTRATIONS RELATIVEMENT ELEVEES EN METAL DISSOUS RETROUVEES EN SOLUTION SONT VRAISEMBLABLEMENT EN GRANDE PARTIE RESPONSABLES DE L'OXYDATION DES COMPOSES ORGANIQUES PAR DES REACTIONS DE TYPE FENTON. PAR CONTRE UNE ACTIVITE CATALYTIQUE EN PHASE HETEROGENE A PU ETRE ETABLIE AVEC DES CATALYSEURS CUIVRE/ALUMINE EN MINIMISANT LES RISQUES DE RELARGAGE DE CUIVRE PAR UNE REGULATION DU PH AUTOUR DE 8,5 0,5. L'OXYDATION DES COMPOSES ORGANIQUES (ACIDE SALICYLIQUE, PHENOL, ACIDE FORMIQUE) N'A ETE OBTENUE QU'AUX FORTES CONCENTRATIONS DE PEROXYDE D'HYDROGENE (10 A 100 MM). L'ELIMINATION COMPLETE DU COMPOSE ORGANIQUE (1 MM) NECESSITE CEPENDANT DES DOSES TRES ELEVEES DE PEROXYDE D'HYDROGENE (100 A 200 MOLES/MOLE DE COMPOSE ORGANIQUE) ET NE CONDUIT QU'A UNE ELIMINATION PARTIELLE DU CARBONE ORGANIQUE. DIVERS PARAMETRES INFLUANT CETTE OXYDATION CATALYTIQUE SONT ETUDIES
Author: Erwan Guélou
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Languages : fr
Pages : 169
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Le catalyseur utilisé (FAZA) est très actif (conversion totale du phénol en 2 heures ; 80% de minéralisation du phénol en 4 heures) et très stable (pas de désactivation en 550h de fonctionnement). Les conditions optimales sont obtenues en milieu parfaitement aéré, à un pH de 3,7. Une étude cinétique a montré que l'ordre réactionnel par rapport au phénol est égal à 1, alors qu'il est nul par rapport au peroxyde d'hydrogène. La caractérisation par RPE des catalyseurs a montré que les sites les plus actifs sont des espèces fer isolées vraisemblablement liées aux piliers d'alumine, introduits lors du pontage. Une étude par RPE à l'aide d'un piégeur de radicaux (DMPO) en présence de catalyseur a montré que les radicaux hydroxyles sont les espèces oxydantes actives.
Author: NASSER.. AL-HAYEK
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Languages : fr
Pages : 171
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ON ETUDIE L'ACTION DU REACTIF DE FENTON (H::(2)O::( NON2)FE**(2+)) SUR DES COMPOSES AROMATIQUES ET DES ACIDES CARBOXYLIQUES. PUIS L'OXYDATION DE PHENOLS ET DE QUELQUES ACIDES ORGANIQUES A ETE REALISEE EN PRESENCE DE CATALYSEURS SUR SUPPORT FE NONRALUMINE ET FER-CUIVR NONEALUMINE. LA SPECTROSCOPIE MOESSBAUER ET DE RAYONS X MISE EN OEUVRE POUR ETUDIER LES CATALYSEURS A PERMIS D'ETABLIR DES RELATIONS ENTRE LA STRUCTURE DU CATALYSEUR ET LE MODE DE TRAITEMENT
Author: Pascal Granger
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Languages : fr
Pages : 197
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L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL EST DE CARACTERISER LES PHENOMENES DE LA DESACTIVATION DES CATALYSEURS AU CUIVRE MONOMETALLIQUES ET BIMETALLIQUES UTILISES DANS LES REACTIONS DE CONVERSION DES POLYOLS. LA STABILITE DES CATALYSEURS AU CUIVRE EN MILIEU AQUEUX DEPEND DE LEURS CARACTERISTIQUES PHYSICO-CHIMIQUES (DEGRE D'OXYDATION, DISPERSION) ET DONC DE LEUR METHODE DE PREPARATION. LES CATALYSEURS LES MOINS STABLES PRESENTENT LES PLUS GRANDES DISPERSIONS. CE PHENOMENE D'OXYDATION ET DE DISSOLUTION-ADSORPTION EST A L'ORIGINE DU PROCESSUS DE FRITTAGE. DES REACTIONS D'OXYDO-REDUCTION SE PRODUISENT EGALEMENT AU COURS DE LA TRANSFORMATION DE POLYOLS EN MILIEU AQUEUX A 240-260C, SOUS PRESSION D'HYDROGENE. LA DESACTIVATION DU CATALYSEUR EST ATTRIBUEE A L'OXYDATION DES SITES CU METALLIQUE TRANSFORMES EN OXYDE DE CUIVRE CU#2O. CETTE MODIFICATION S'ACCOMPAGNE D'UN CHANGEMENT DE SELECTIVITE DU CATALYSEUR. DANS LES CATALYSEURS BIMETALLIQUES (CU-PT, CU-AU, CU-RU), LES SITES ACTIFS DE LA REACTION SONT CONSTITUES DE CUIVRE, DU SECOND METAL ET DE L'HALOGENE ASSOCIE AU SEL PRECURSEUR DU SECOND METAL. L'ETUDE DE LEUR STABILITE MONTRE UNE DESACTIVATION GOUVERNEE PAR DEUX PROCESSUS SE SUPERPOSANT: LA PERTE D'IONS CHLORURE. L'OXYDATION PROGRESSIVE DU CUIVRE A L'ETAT DE CUO OU D'IONS CU(N#+)
Author: J. F. Le Page
Publisher: Editions TECHNIP
ISBN: 9782710803294
Category : Catalysis
Languages : fr
Pages : 664
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Author: JAMAL.. NAJA
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Languages : fr
Pages : 112
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EN PRESENCE DE CUIVRE DE RANEY A TEMPERATURE SUPERIEURE A 200C, EN PHASE AQUEUSE ET SOUS PRESSION D'HYDROGENE, LE MECANISME DE DEGRADATION DES POLYOLS PRECEDEMMENT ETABLI, FAIT INTERVENIR DES ETAPES D'HYDRODESHYDROGENATION ET DES REACTIONS DE COUPURE DES LIAISONS C-C ET C-O EN PRESENCE D'UN REACTIF NUCLEOPHILE. LA SURFACE DU CUIVRE DE RANEY DANS L'EAU EST CONSTITUEE DE CUIVRE METALLIQUE PARTIELLEMENT RECOUVERT DE CU(1) SOUS FORME D'HYDROXYDES. AINSI CE CATALYSEUR APPARAIT COMME BIFONCTIONNEL, PRESENTANT EN SURFACE UNE ACTIVITE METALLIQUE HYDRODESHYDROGENANTE ET LES PROPRIETES D'UN REACTIF NUCLEOPHILE PAR SES GROUPEMENTS HYDROXYLES DE SURFACE. LORS DU DEPOT DE METAUX NOBLES SUR LE CUIVRE RANEY PAR OXYDOREDUCTION LES SITES CU(1) SONT LES PREMIERS A DISPARAITRE EN PARTICULIER DANS LE CAS DES SELS DE RUTHENIUM CES DERNIERS SERAIENT LES SEULS IMPLIQUES. L'EXAMEN PAR MICROSCOPIE ELECTRONIQUE DES DEPOTS DE CE METAL REVELE QUE LES CU(1) SONT LOCALISES SUR LES DEFAUTS DES PARTICULES DE CUIVRE. SUR LES CATALYSEURS BIMETALLIQUES LES REACTIONS DE DEGRADATION DE POLYOLS SONT SUPPRIMEES AU PROFIT D'UNE NOUVELLE SELECTIVITE EN CYCLODESHYDRATATION. LE SITE CATALYTIQUE DE CETTE REACTION ASSOCIERAIT LE METAL NOBLE A UN HALOGENURE CUIVREUX FORME PAR MEDIAMUTATION ENTRE LE CUIVRE METALLIQUE ET LES IONS CU(2) LIBERES LORS DE L'OXYDATION DU CUIVRE DE RANEY PAR LE SEL DE METAL NOBLE
Author: MARYVONNE.. FROSTIN RIO
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Languages : en
Pages : 470
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DES COMPLEXES DE COBALT ET DE CUIVRE DE BASES DE SCHIFF DERIVEES DU SALICYLALDEHYDE FIXEES SUR POLYSTYRENE SONT SYNTHETISES. CES COMPLEXES ONT ETE UTILISES COMME CATALYSEURS D'OXYDATION DE PHENOLS ET LEUR ACTIVITE COMPAREE A CELLE DES MONOMERES CORRESPONDANTS DU TYPE M SALEN OU M SALDPT. CES REACTIONS ONT ETE ETENDUES A D'AUTRES CATALYSEURS, PORPHYRINES DE MANGANESE OU COBALOXIME. LE MECANISME D'OXYDATION DU TRI-T-BUTYL-2,4,6 PHENOL A ETE ETUDIE
Author: Florence Delanoe͏̈
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Languages : fr
Pages : 187
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L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL EST DE METTRE AU POINT UN SYSTEME CATALYTIQUE HETEROGENE SUSCEPTIBLE, PAR OXYDATION VOIE HUMIDE SOUS OXYGENE, D'ELIMINER DES COMPOSES ORGANIQUES OXYGENES ET AZOTES, REPRESENTATIFS DES POLLUANTS DES EFFLUENTS URBAINS ET INDUSTRIELS. DES TESTS D'OXYDATION DU PHENOL, REALISES SUR LE CATALYSEUR, 1%PT/CEO#2, MONTRENT LE CARACTERE REFRACTAIRE DE L'ACIDE ACETIQUE, SEUL SOUS PRODUIT DE FIN DE REACTION AVEC LE DIOXYDE DE CARBONE. L'OXYDATION DE L'ANILINE SE CARACTERISE PAR LA FORMATION D'INTERMEDIAIRES PRESENTS EN QUANTITE RELATIVEMENT IMPORTANTE. LES PRODUITS DE CONDENSATION DE L'ANILINE GENERALEMENT OBSERVES (AZO, AZOXYBENZENE,...) NE SONT PAS FORMES EN OXYDATION CATALYTIQUE. LE MECANISME RADICALAIRE FAVORISE PAR LE CATALYSEUR RU/CEO#2 CONDUIT DIRECTEMENT A LA FORMATION DE COMPOSES PLUS LEGERS. CONCERNANT L'OXYDATION DE L'ACIDE ACETIQUE, LE METAL JOUE UN ROLE PRIMORDIAL DANS L'ACTIVATION DE LA REACTION. LE RUTHENIUM EST, PARMI LES METAUX DES GROUPES VII ET VIII, CELUI OFFRANT LA MEILLEURE CONVERSION DE L'ACIDE ACETIQUE. IL A ETE DEMONTRE LA NECESSITE D'AVOIR UN SUPPORT CATALYTIQUE DE TYPE SEMI-CONDUCTEUR N, TEL QUE LA CERINE, AFIN DE MAINTENIR LE METAL A L'ETAT REDUIT. DANS LES CONDITIONS GENERALES DE REACTION, L'OXYDATION PAR LE SYSTEME CATALYTIQUE 5%RU/CEO#2 EST TOTALE EN 90 MINUTES DE REACTION. LE ROLE DE L'OXYGENE, LA CONCENTRATION DU REACTIF ET LA TEMPERATURE SUR LA REACTION D'OXYDATION ONT PU ETRE PRECISES PAR UNE ETUDE CINETIQUE COMPLETE. LE DIOXYDE DE CARBONE SOLUBLE PRESENTE UN EFFET INHIBITEUR SUR L'ACTIVITE EN DIMINUANT LA SOLUBILITE DE L'OXYGENE. DEUX PHENOMENES MAJEURS ENTRAINENT LA DESACTIVATION DES CATALYSEURS. ILS SONT MIS EN EVIDENCE PAR DES ANALYSES SPECIFIQUES DES CATALYSEURS VIEILLIS PAR DES CYCLES SUCCESSIFS D'OVH, LA REOXYDATION DU METAL EN RUO#2 ET L'EMPOISONNEMENT DE LA SURFACE DU CATALYSEUR PAR L'ACIDE ACETIQUE. NEANMOINS, UN RETRAITEMENT REDUCTEUR DES CATALYSEURS PERMET DE RECUPERER 90% DE SON ACTIVITE INITIALE
Author: Sylvain Keav
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Languages : fr
Pages : 182
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L'Oxydation Voie Humide Catalysée (OVHC) est un procédé de traitement des eaux prometteur, au cours duquel les substances polluantes sont totalement oxydées sous pression d'oxygène et à température élevée. L'objectif de cette thèse est d'étudier l'activité et la stabilité de différents catalyseurs métalliques testés en oxydation du phénol. Plusieurs catalyseurs en poudre, à base de platine ou de ruthénium supportés sur cérine ou cérine dopée ont été comparés en OVHC du phénol en réacteur fermé. À dispersion identique, Pt est toujours plus actif que Ru. Quatre principales causes de désactivation ont pu être identifiées : - le dépôt d'espèces organiques aromatiques, issues de réactions de couplage oxydant, est responsable d'une perte d'activité provisoire par blocage des sites catalytiques, - l'oxydation des particules de métal est un phénomène réversible causé par les fortes pressions d'oxygène imposées, - des conditions de réaction trop sévères peuvent provoquer une perte de métal et un frittage des particules, engendrant une perte d'activité définitive. Des catalyseurs sous forme de pellets ou de monolithes ont été préparés et testés en OVHC du phénol dans un Réacteur Continu Parfaitement Agité. Bien qu'actifs, ces catalyseurs sont inadaptés, en raison de leur résistance mécanique limitée. Des catalyseurs à base de cuivre échangé sur zéolithes 13X ont été testés dans un procédé impliquant à la fois l'oxygène et le peroxyde d'hydrogène. Un effet de synergie entre les deux oxydants, lié à une modification du mode de décomposition de H2O2 en présence de O2, a pu être constaté. Hélas, l'activité observée est principalement due aux espèces Cu passées en solution.
