PHOTOIONISATION D'ATOMES ET DE MOLECULES EN COMBINANT LASER ET RAYONNEMENT SYNCHROTRON PDF Download
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Author: JEAN.. LACOURSIERE
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Languages : fr
Pages : 195
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NOUS AVONS MIS AU POINT UNE EXPERIENCE POMPE (VUV) SONDE (VISIBLE) RESOLUE EN TEMPS SUR UNE ESPECE EN PHASE GAZEUSE EN SYNCHRONISANT UN LASER A AR IONISE MODES BLOQUES AUX PULSES DE RAYONNEMENT SYNCHROTRON (RS) DE SUPER-ACO, AVEC LA POSSIBILITE D'AJUSTER LE DELAI ENTRE LES PULSES LASER ET RS. LE MONTAGE EXPERIMENTAL A ETE TESTE A L'AIDE D'UNE EXPERIENCE D'IONISATION RESONNANTE A 2 PHOTONS DE L'HELIUM, OU DANS UNE PREMIERE ETAPE UN PULSE DE RS EXCITE L'ATOME DANS L'ETAT 1S3P (#1P), L'ATOME EXCITE ETANT DANS UNE DEUXIEME ETAPE IONISE PAR UN PULSE LASER DE DELAI VARIABLE PAR RAPPORT AU PULSE DE RS. LE SIGNAL D'IONISATION EN FONCTION DU DELAI ENTRE LES DEUX IMPULSIONS MONTRE UNE DECROISSANCE CARACTERISTIQUE DE LA DUREE DE VIE DE 1,7 NS DE L'ETAT 1S3P (#1P). NOUS AVONS AUSSI MIS AU POINT UNE EXPERIENCE DE COINCIDENCES FLUORESCENCE (UV-VISIBLE)-IONS PERMETTANT D'IDENTIFIER LES VOIES MENANT A DES PHOTOFRAGMENTS EXCITES LORS DE LA DISSOCIATION DE MOLECULES SIMPLES (N#2, N#2O, ICN) EXCITEES EN COUCHE INTERNE PAR LE RS (N(1S) POUR N#2 ET N#2O ET I(4D) POUR ICN). LA PLUS GRANDE PARTIE DE LA FLUORESCENCE EMISE A LA SUITE DE LA PHOTOABSORPTION EN COUCHE INTERNE PROVIENT DES FRAGMENTS ATOMIQUES. CETTE FLUORESCENCE EST EMISES PAR ENVIRON 5% DE LA TOTALITE DES FRAGMENTS. NOUS AVONS FINALEMENT ETUDIE L'EXCITATION DES SERIES DE RYDBERG I#* 5S5P#5(#3P, #1P)NP DE L'IODE ATOMIQUE ENTRE 18 ET 23 EV. CES SPECTRES MONTRENT UN GRAND NOMBRE DE RESONNANCES FENETRES PLUS COMPLEXES A INTERPRETER QUE DANS LE CAS DU XENON, L'ELEMENT A COUCHE FERMEE VOISIN DE L'IODE. L'ASSIGNATION DES RESONNANCES N'EST POSSIBLE QU'EN TENANT COMPTE DES FORTES INTERACTIONS ENTRE LES CONFIGURATIONS 1#* 5S5P#5NP ET I#*5S#25P#35DNP
Author: JEAN.. LACOURSIERE
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Languages : fr
Pages : 195
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NOUS AVONS MIS AU POINT UNE EXPERIENCE POMPE (VUV) SONDE (VISIBLE) RESOLUE EN TEMPS SUR UNE ESPECE EN PHASE GAZEUSE EN SYNCHRONISANT UN LASER A AR IONISE MODES BLOQUES AUX PULSES DE RAYONNEMENT SYNCHROTRON (RS) DE SUPER-ACO, AVEC LA POSSIBILITE D'AJUSTER LE DELAI ENTRE LES PULSES LASER ET RS. LE MONTAGE EXPERIMENTAL A ETE TESTE A L'AIDE D'UNE EXPERIENCE D'IONISATION RESONNANTE A 2 PHOTONS DE L'HELIUM, OU DANS UNE PREMIERE ETAPE UN PULSE DE RS EXCITE L'ATOME DANS L'ETAT 1S3P (#1P), L'ATOME EXCITE ETANT DANS UNE DEUXIEME ETAPE IONISE PAR UN PULSE LASER DE DELAI VARIABLE PAR RAPPORT AU PULSE DE RS. LE SIGNAL D'IONISATION EN FONCTION DU DELAI ENTRE LES DEUX IMPULSIONS MONTRE UNE DECROISSANCE CARACTERISTIQUE DE LA DUREE DE VIE DE 1,7 NS DE L'ETAT 1S3P (#1P). NOUS AVONS AUSSI MIS AU POINT UNE EXPERIENCE DE COINCIDENCES FLUORESCENCE (UV-VISIBLE)-IONS PERMETTANT D'IDENTIFIER LES VOIES MENANT A DES PHOTOFRAGMENTS EXCITES LORS DE LA DISSOCIATION DE MOLECULES SIMPLES (N#2, N#2O, ICN) EXCITEES EN COUCHE INTERNE PAR LE RS (N(1S) POUR N#2 ET N#2O ET I(4D) POUR ICN). LA PLUS GRANDE PARTIE DE LA FLUORESCENCE EMISE A LA SUITE DE LA PHOTOABSORPTION EN COUCHE INTERNE PROVIENT DES FRAGMENTS ATOMIQUES. CETTE FLUORESCENCE EST EMISES PAR ENVIRON 5% DE LA TOTALITE DES FRAGMENTS. NOUS AVONS FINALEMENT ETUDIE L'EXCITATION DES SERIES DE RYDBERG I#* 5S5P#5(#3P, #1P)NP DE L'IODE ATOMIQUE ENTRE 18 ET 23 EV. CES SPECTRES MONTRENT UN GRAND NOMBRE DE RESONNANCES FENETRES PLUS COMPLEXES A INTERPRETER QUE DANS LE CAS DU XENON, L'ELEMENT A COUCHE FERMEE VOISIN DE L'IODE. L'ASSIGNATION DES RESONNANCES N'EST POSSIBLE QU'EN TENANT COMPTE DES FORTES INTERACTIONS ENTRE LES CONFIGURATIONS 1#* 5S5P#5NP ET I#*5S#25P#35DNP
Author: Caroline Elkharrat
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Languages : en
Pages : 215
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This thesis deals with the extension of the vector correlation (VC) method to the study of the photoionization (PI) dynamics of small non-linear molecules like CH3Cl, CF3I and NO2 for two kinds of light excitation: on the one hand the C 1s and Cl 2p inner-shell photoionization of CH3Cl induced by X-ray synchrotron radiation, and on the other hand the valence shell PI of CF3I and NO2 induced by femtosecond laser pulses. The CV method leads to two main observables: the kinetic energy correlation diagrams and the photoelectron angular distributions of fixed in space molecules, so-called Recoil Frame Photoelectron Angular Distributions (RFPADs) in PI of non-linear molecules. That observable gives the most complete access to the transition moments describing the photoionization dynamics. The unified formalism developed by R. Lucchese (Texas A&M) enables the determination of the RFPADs for the PI of C2v and C3v molecules. The results obtained for multiphoton ionization of NO2, highlighting the production of the (NO+-O−) ion pair, contribute to the understanding of the reaction pathways leading to the photolysis of this molecule whose electronic and nuclear dynamics is known to be complex.
Author: Stéphane Aloi͏̈se
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Languages : fr
Pages : 163
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Les expériences reportées dans ce manuscrit visent à étudier les interactions électroniques dans les couches externes des atomes (Kr et Xe) par spectroscopie de type pompe-sonde, utilisant la combinaison entre le Rayonnement Synchrotron (RS) et un laser visible. Premièrement, pour l'atome de krypton la photoexcitation des états Kr*4p5np', mf' (avec n=11-13 et m=7-11) a été étudiée à partir des états intermédiaires Kr*4p5 6s ou 4d. Ces résonances autoionisantes sont uniquement accessibles par excitation à deux photons. Les profils de Fano montrent, en fonction de l'état intermédiaire, une asymétrie fortement variable tandis que les largeurs réduites des résonances restent quasiment constantes. Les résultats expérimentaux sont en bon accord avec les estimations théoriques basées sur les méthodes MQDT et calculs ab initio. Pour l'atome de xénon, des informations supplémentaires sur le mécanisme de photoionisation à partir des états Xe*5p5 7s ou 5d avec J=1 ont été acquises grâce à l'emploi des polarisations circulaires et linéaires du RS et du laser. La comparaison des spectres de photoionisation sur les atomes alignés et orientés avec les expressions théoriques correspondantes a permis la détermination des sections efficaces partielles de photoionisation dans les voies assignées au moment angulaire total J = 0, 1 et 2. L'ensemble des mécanismes dépolarisants est pris en compte par la méthode appliquée. Enfin, par l'emploi du laser en mode continu couplé à la détection de l'ion atomique ou de son dimère, de nombreux résultats sur les effets collisionnels survenant après l'absorption du photon RS ont été obtenus. Notamment, la compétition entre la relaxation radiative et la désexcitation collisionnelle est clairement mise en évidence sur les spectres laser pour des pressions de gaz relativement faibles. L'observation systématique des mêmes transitions laser pour différents états de Rydberg préparés par RS s'explique par le processus de recombinaison dissociative.
Author: Cédric Bomme
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Languages : fr
Pages : 172
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Dans cette thèse de doctorat, nous nous intéressons à la dynamique des processus induits par l'excitation résonante ou l'ionisation directe en couche interne à travers une étude expérimentale de systèmes modèles, l'atome d’argon et la molécule de sulfure de carbonyle OCS. Afin de réaliser des mesures sur des systèmes isolés, nous avons développé une nouvelle expérience, CELIMENE, dans laquelle des espèces en phase gazeuse très diluée sont ionisées par interaction avec un rayonnement synchrotron. Lors de l'ionisation de l'atome Ar en couche 1s, nous avons mesuré le recul de l'ion Arn+ causé par l'émission d'électrons Auger ce qui a permis de déterminer le processus de relaxation majoritaire pour chaque état de charge et de déduire le taux d'émission radiative lors d'une seule mesure. Nous avons mesuré l'effet post collisionnel entre l'ion Arq+ (q=1-5) et le photoélectron en coïncidence, ce qui nous a permis de déduire la durée de vie des niveaux intermédiaires. Lors de l'ionisation de OCS en couche S 1s, la mesure de recul du centre de masse est utilisée afin de déterminer la voie dominante dans le processus de relaxation ce qui nous a permis d’estimer la durée de vie des états intermédiaires dans un système moléculaire. Une comparaison entre les mesures expérimentales des MFPADs et des calculs théoriques a été faite pour la première fois dans le domaine des X-tendres, pour la photoionisation en couche 1s de l'atome de soufre. Finalement la mesure des moments appliquée au système OCS combinée à une simulation de l'explosion coulombienne de la molécule a permis d'étudier finement la cinématique de O++C++S+.
Author: Denis Cubaynes
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Languages : fr
Pages : 362
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ETUDE DE LA PHOTOIONISATION RESONNANTE D'ATOMES INITIALEMENT DANS LEUR ETAT FONDAMENTAL (BA) OU EXCITE (BA,NA) : VOIES DE RELAXATION DES ETATS AUTOIONISANTS PEUPLES A PARTIR DE L'ETAT FONDAMENTAL; CARACTERISATION DES DIFFERENTES RESONANCES D'EXCITATION D'UN ELECTRON 5P; MESURE DE LA FORCE D'OSCILLATION ASSOCIEE A L'ENSEMBLE DES TRANSITIONS D'EXCITATION; SEUILS D'IONISATION 5P VERS LESQUELS CONVERGENT DIFFERENTES SERIES DU SPECTRE DE PHOTOABSORPTION, ANALYSE DE LA RELAXATION DES ETATS AUTOIONISANTS PEUPLES PAR RAYONNEMENT SYNCHROTRON A PARTIR DES ETATS 6S5D**(1,3) D DE BA EXCITE. OBSERVATION DES ELECTRONS DE TRES BASSE ENERGIE EMIS PAR DES COLLISIONS A TRANSFERT D'ENERGIE, MESURE PRECISE DE LEUR ENERGIE CINETIQUE, POUR BA*, ET DETERMINATION DU MECANISME D'IONISATION. ASSOCIATION D'ENERGIE (POOLING) ET IONISATION DE PENNING. PREUVE DE LA POSSIBILITE DE PEUPLER DES ETATS TRES EXCITES PROCHES DE LA LIMITE D'IONISATION EN QUANTITE SUFFISANTE POUR QUE LEUR INTERACTION AVEC LE RAYONNEMENT SYNCHROTRON SOIT DETECTABLE; ETUDE DE L'AUTOIONISATION DE CES ETATS.
Author: LUIS FELIPE.. AURELIO FERREIRA
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Languages : fr
Pages : 437
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EMPLOI D'UN MONTAGE EXPERIMENTAL PERMETTANT L'ANALYSE DES IONS ET DES ELECTRONS DE FAIBLE ENERGIE, L'OBTENTION EN CONTINU DES SPECTRES DE PHOTOIONISATION TOTALE ET DE PHOTOELECTRONS AU SEUIL DANS UN LARGE DOMAINE D'ENERGIE D'EXCITATION FIXE. POUR O::(2), MISE EN EVIDENCE DU ROLE IMPORTANT DE L'AUTOIONISATION DANS LA FORMATION DE O::(2)**(+), DETERMINATION DE LA COURBE DE POTENTIEL DE L'ETAT **(2)PI ::(U) (III) ET ETUDE DE LA PREDISSOCIATION DE L'ETAT C **(4)SIGMA ::(U)**(-). ANALYSE DETAILLEE DE L'AUTOIONISATION DES ETATS DE RYDBERG CONVERGEANT VERS O::(2)**(+), A **(4)PI ::(U) ET OBSERVES DANS LE CONTINUUM DE L'ETAT FONDAMENTAL X**(2)PI ::(G), VERS LEQUEL ILS S'AUTOIONISENT. POUR H::(2), ETUDE DE L'AUTOIONISATION VIBRATIONNELLE PRES DU SEUIL; COMPARAISON AUX CALCULS MQDT
Author: Pascal Lablanquie
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Languages : en
Pages : 274
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Double photo ionisation de quelques atomes et molécules simples à l'aide du rayonnement synchrotron.Nous présentons ici un travail expérimental sur la double photo ionisation par impact photonique, il a été réalisé au laboratoire LURE avec comme source de photons le rayonnement synchrotron d'ACO, monochromatisé dans la plage 30-500eV. La caractérisation des événements de double ionisation a été faite à l'aide d'un dispositif expérimental permettant l'analyse en énergie cinétique et en masse des fragments créés, et reposant sur des techniques de coïncidence.On envisage d'abord la région de valence où le photon incident ne peut atteindre que les électrons de la couche de valence. La double ionisation ne peut s'y expliquer que par l'importance des corrélations électroniques. Ceci est à opposer à la région des couches internes où un mécanisme d'éjection séquentielle des électrons (effet Auger) domine. On s'attache d'abord à décrire l'intensité globale du phénomène de double ionisation, et à montrer comment il éclaire les processus de corrélation électronique; un parallèle est fait avec la création d'états satellites dans la simple ionisation. On montre ensuite, sur l'exemple des atomes Ne, Ar et Kr que l'ionisation double peut être directe ou résonnante; c'est l'extension à un double continuum de la notion d'auto ionisation, présente dans la simple ionisation. La partie suivante traite de la région du seuil de double ionisation; nos résultats sur He et Ar sont confrontés avec les prédictions de la théorie de Wannier. Puis, les propriétés spécifiques de la double photo ionisation moléculaire sont passées en revue; on insiste particulièrement sur la stabilité et les mécanismes de dissociation des ions AB2+ doublement chargés, en prenant l'exemple de CO.Pour terminer, on montre l'efficacité de la double ionisation amenée par excitation en couche interne. Le mécanisme de ce processus est détaillé sur l'exemple du Krypton; sa conséquence sur les voies de dissociation des ions moléculaires est examinée dans CO et CH3Br.
Author: Jérôme Palaudoux
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Languages : fr
Pages : 226
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L’étude à haute résolution des processus d’ionisation en couche interne suivie d’effet Auger sur des atomes de gaz rares est faite grâce au spectromètre par temps de vol d’électrons HERMES (bouteille magnétique), adapté sur Rayonnement Synchrotron. Il permet de détecter en coïncidence plusieurs électrons. Les états intermédiaires des cascades Auger sont identifiés. Les méthodes expérimentales TOF-PEPECO et TPEsCO permettent d’observer les structures vibrationnelles dans de petites molécules. Pour interpréter ces spectres, nous avons étudié la spectroscopie théorique de l’état électronique fondamental du dication acétylène. Les courbes d’énergie potentielle des états excités sont calculées suivant les coordonnées internes. La surface d’énergie potentielle est générée pour l’état fondamental de HCCH++ et le spectre vibrationnel calculé perturbativement et variationnellement. La spectroscopie de l’isotopomère DCCD++ est considérée expérimentalement et théoriquement et HCCD++ théoriquement.
Author: BRUNO.. ROUVELLOU
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Languages : fr
Pages : 208
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CETTE THESE PRESENTE LE RESULTAT DES PREMIERES MESURES DE DISTRIBUTION ANGULAIRE D'ELECTRONS EMIS DANS LA PHOTOIONISATION DIRECTE, EN COUCHE INTERNE, D'ATOMES PREALABLEMENT PORTES DANS UN ETAT EXCITE A L'AIDE D'UN LASER A COLORANT. LA PHOTOIONISATION EST PRODUITE PAR LE RAYONNEMENT SYNCHROTRON DE SUPER ACO DANS LE DOMAINE D'ENERGIE 40-140 EV. L'ELEMENT ETUDIE EST LE SODIUM PHOTOIONISE EN SOUS COUCHE 2P. UN DISPOSITIF SPECIAL A ETE CONSTRUIT POUR POUVOIR MESURER SIMULTANEMENT, DANS UN SPECTROMETRE A ELECTRONS DU TYPE MIROIR CYLINDRIQUE, LE SIGNAL DE PHOTOELECTRONS EMIS A SIX ANGLES DIFFERENTS. NOUS AVONS AINSI ETUDIE L'EFFET DE CHANGEMENT D'ORBITALE DE L'ELECTRON DE VALENCE SUR LES SPECTRES DE PHOTOIONISATION EN COUCHE INTERNE. LES RESULTATS ONT ETE INTERPRETES EN ETROITE COLLABORATION AVEC DES THEORICIENS QUI ONT DEVELOPPE UN CODE MATRICE-R A CET EFFET. ILS PERMETTENT DE MIEUX COMPRENDRE LES EFFETS DE CORRELATIONS ELECTRONIQUES. IL N'EXISTE QUE TRES PEU DE DONNEES EXPERIMENTALES SUR LA PHOTOIONISATION D'IONS ATOMIQUES MONOCHARGES. LES RECHERCHES PRESENTEES ICI SONT, POUR L'INSTANT, LES SEULES A UTILISER LA SPECTROSCOPIE D'ELECTRONS. DANS UNE PREMIERE SERIE D'EXPERIENCES, LA FAISABILITE DE CETTE ETUDE AVAIT ETE DEMONTREE PAR OBSERVATION DE SPECTRES D'ELECTRONS EMIS DANS LA PHOTOIONISATION RESONNANTE D'ION CA#+ POUR DES TRANSITIONS A FORTE SECTION EFFICACE ( 2000 MB). DIVERSES AMELIORATIONS ONT ETE APPORTEES LORS DU NECESSAIRE PASSAGE DE L'ENSEMBLE DU DISPOSITIF EXPERIMENTAL DANS UNE TECHNOLOGIE ULTRA-VIDE. UN NOUVEL ANALYSEUR D'ELECTRONS (CMA) A ETE CONCU POUR CETTE EXPERIENCE EN CHERCHANT LE MEILLEUR COMPROMIS TRANSMISSION-RESOLUTION A TRAVERS L'OPTIMISATION DES DIFFERENTS PARAMETRES INFLUANT SUR LA FORME ET L'INTENSITE DU SIGNAL D'ELECTRONS. L'OPTIQUE IONIQUE A ETE ETUDIEE EN DETAIL. LES RESULTATS ACQUIS LORS DE CETTE NOUVELLE PHASE DE L'EXPERIENCE PERMETTENT D'ENVISAGER L'ETUDE RESOLUE ANGULAIREMENT DE PROCESSUS RESONNANTS DONT LES SECTIONS EFFICACES SONT DE L'ORDRE DE 100 MB
Author: PASCAL.. LABLANQUIE
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Languages : fr
Pages : 221
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Book Description
PAR SPECTROMETRIE PHOTOELECTRONIQUE, ETUDE DE LA PHOTOIONISATION SIMPLE EN COUCHE DE VALENCE INTERNE ET EXTERNE DE N::(2). LIMITES D'UN MODELE A ELECTRONS INDEPENDANTS ET IMPORTANCE DES INTERACTIONS ELECTRONIQUES; ANALYSE DETAILLEE DES STRUCTURES APPARAISSANT POUR DES PHOTONS DE 23 EV, MONTRANT LES COMPORTEMENTS DE DEUX TYPES D'ETATS AUTOIONISANTS; COMPARAISON DES RESONANCES DE FORME DES ETATS DE SYMETRIE SIGMA G**(+). REALISATION D'UN DISPOSITIF EXPERIMENTAL POUR L'ETUDE DE PHOTOIONISATION DOUBLE ET ETUDE DE CS::(2) EN ASSOCIANT LA SPECTROMETRIE DE MASSE A UNE TECHNIQUE DE COINCIDENCE ION ION; OBSERVATION DE DEUX TYPES DE PHOTOIONISATION DOUBLE DISSOCIATIVE, DONT ON DISCUTE LES MECANISMES
