Oxydation totale du chlorobenzène et du trichloroéthylène sur catalyseurs à base de palladium déposé sur supports oxyde PDF Download
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Author: Thanh Binh Nguyen
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 212
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Book Description
L'émission des composés organiques volatils chlorés, souvent utilisés comme solvant dans de nombreux processus industriels, cause de sérieux problèmes environnementaux et de santé humaine. Plusieurs techniques permettent une diminution de ces émissions. Parmi ces différentes techniques, l'oxydation catalytique se révèle être une voie prometteuse. Les catalyseurs étudiés pour ces réactions sont généralement divisés en deux groupes distincts : les métaux nobles (Pt, Pd) supportés et les oxydes (ou oxydes mixtes). Le but du travail de thèse était d'étudier des catalyseurs originaux préparés par dispersion de palladium sur différents oxydes méso-macroporeux (TiO2, ZrO2, TiO2-ZrO2). Ces nouveaux oxydes, méso-macroporeux, possèdent des propriétés texturales améliorées comparées à celles obtenues pour les oxydes classiques. Les résultats obtenus pour ces catalyseurs originaux ont été comparés aux résultats obtenus sur des catalyseurs de référence (préparés par imprégnation de palladium sur supports commerciaux), ainsi que sur des catalyseurs oxydes mixtes de type pérovskite LaBO3 (B: Mn, Co, Fe). Il s'avère que les oxydes mixtes présentent une activité intéressante vis-à-vis de la réaction d'oxydation totale des COVCls, mais surtout une stabilité en réaction nettement améliorée comparée à celle obtenue sur les oxydes simples. Deux molécules, le chlorobenzène et le trichloroéthylène, ont été choisies comme molécules modèles pour les mesures d'activité catalytique. Les méthodes de caractérisation stmcturales (DRX, IR-FT, RAMAN, SPX,.) et texturales (isothermes d'adsorption-désorption d'azote, MEB. MET,) ont été utilisés pour élucider les rôles de la phase active et du support sur l'activité du catalyseur
Author: Thanh Binh Nguyen
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Pages : 212
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L'émission des composés organiques volatils chlorés, souvent utilisés comme solvant dans de nombreux processus industriels, cause de sérieux problèmes environnementaux et de santé humaine. Plusieurs techniques permettent une diminution de ces émissions. Parmi ces différentes techniques, l'oxydation catalytique se révèle être une voie prometteuse. Les catalyseurs étudiés pour ces réactions sont généralement divisés en deux groupes distincts : les métaux nobles (Pt, Pd) supportés et les oxydes (ou oxydes mixtes). Le but du travail de thèse était d'étudier des catalyseurs originaux préparés par dispersion de palladium sur différents oxydes méso-macroporeux (TiO2, ZrO2, TiO2-ZrO2). Ces nouveaux oxydes, méso-macroporeux, possèdent des propriétés texturales améliorées comparées à celles obtenues pour les oxydes classiques. Les résultats obtenus pour ces catalyseurs originaux ont été comparés aux résultats obtenus sur des catalyseurs de référence (préparés par imprégnation de palladium sur supports commerciaux), ainsi que sur des catalyseurs oxydes mixtes de type pérovskite LaBO3 (B: Mn, Co, Fe). Il s'avère que les oxydes mixtes présentent une activité intéressante vis-à-vis de la réaction d'oxydation totale des COVCls, mais surtout une stabilité en réaction nettement améliorée comparée à celle obtenue sur les oxydes simples. Deux molécules, le chlorobenzène et le trichloroéthylène, ont été choisies comme molécules modèles pour les mesures d'activité catalytique. Les méthodes de caractérisation stmcturales (DRX, IR-FT, RAMAN, SPX,.) et texturales (isothermes d'adsorption-désorption d'azote, MEB. MET,) ont été utilisés pour élucider les rôles de la phase active et du support sur l'activité du catalyseur
Author: Amal Elhachimi
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Languages : fr
Pages : 206
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Les Composés Organiques Volatils Chlorés (COVC) présentent un sérieux problème pour l'environnement, ils sont en partie responsables de l'effet de serre et de la destruction de la couche d'ozone. L'oxydation catalytique est une méthode alternative de destruction des COVC à l'incinération thermique pour des effluents peu chargés en COV. Actuellement il n'existe pas de catalyseurs performants pour ce type de réaction. Cette étude vise en la mise au point de nouvelles formulations M/LaBO3 pour l'oxydation totale du chlorobenzène en CO2, H2O et HCl (M = Pd, Pt; B = Fe, Mn, Co, Ni). L'idée de base est d'associer un métal noble reconnu comme bon catalyseur d'oxydation à un support de type pérovskite LaBO3 qui permet d'obtenir des stoechiométries excédentaires et déficitaires en oxygène. La vitesse de rotation la plus importante est obtenue pour le catalyseur dont la dispersion en Pd est la plus faible (Pd/LaCoO3). La réaction de chloration de PhCl a été étudiée en détail. Une étude SPX du processus global (pré-calcination, pré-réduction, test catalytique) combinée aux résultats catalytiques a permis de proposer un schéma cinétique sur de tels catalyseurs.
Author: Tarek Barakat
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Languages : fr
Pages : 0
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Dans ce travail, l'oxydation totale du toluène et de la butanone sur des catalyseurs à base d'or et de palladium supportés sur un oxyde de titane macro-mésoporeux a été étudiée. Nous avons tout d'abord discuté l'effet bénéfique du dopage (V, Nb, Fe, Ce, Ni) du support TiO2 macro-mésoporeux sur l'activité catalytique de ce matériau. Une interaction existant entre le dopant et le support a joué un rôle important dans l'augmentation de l'activité des matériaux dopés par rapport à celle du titane pure. Une phase active constituée d'or et/ou de palladium a été ensuite déposée sur les solides dopés et la performance des catalyseurs préparés a été suivie dans l'oxydation du toluène et de la butanone. La présence de la phase active a assuré une sélectivité totale pour le CO2 avec la formation de sous-produits en particulier dans l'oxydation de la butanone. Par ailleurs, l'oxydation du mélange des deux COVs a montré l'existence d'une compétition entre les molécules en terme d'adsorption sur le support, ce qui a favorisé leur éliminationà de basses températures. Une étude operando DRIFT réalisée dans l'oxydation du mélange toluène/butanone a vérifié la présence de cette compétition.
Author: Gabriela Garcia Cervantes
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Languages : en
Pages : 324
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Les matériaux réfractaires thermoconducteurs tels que le nitrure de silicium (Si3N4), le carbure de silicium (SiC) et le diamant possèdent des propiétés thermiques, mécaniques et chimiques bien supérieures à celles des oxydes traditionnellement utilisés comme support de catalyseurs (SiO2, AI2O3) et offrent donc un intérêt potentiel dans ce rôle, notamment pour les réactions exothermiques ou à haute température. Les résultats présentés ici concernent l'élaboration, la caractérisation et la réactivité des catalyseurs supportés à base de palladium (en raison de ses excellentes propriétés catalytiques) Pd/α-Si3N4, Pd/β-Si3n4, Pd/β-SiC, Pd/Cdiamant, ainsi que sur Pd/SiO2 et Pd/α-AI2O3 pour comparaison des performances. Nous nous sommes intéressés aux propriétés structurales et catalytiques des particules métalliques déposées à travers deux réactions : l'hydrogénation du butadiène-1,3 et l'oxydation totale du méthane (Pd déposé sur Si3N4 uniquement). Les catalyseurs Pd/SiO2 et Pd/α-Si3N4 ont montré des comportements voisins dans l'hydrogénation du butadiène-1,3 en phase gaz, à savoir une diminution d'activité importante et rapide avant d'atteindre un pallier d'activité très stable, alors que les catalyseurs Pd/β-SiC, Pd/α-AI2O3, et Pd/Cdiamant ont une plus faible désactivation, mais qui se poursuit avec le temps sans atteindre de pallier. Aucune corrélation ne peut donc être faite entre la désactivation et la conductivité thermique du support. Dans la réaction d'oxydation totale du méthane le catalyseur Pd/α-Si3N4 s'est montré très performant et stable tandis que le Pd/β-Si3N4 se désactive très rapidement et très fortement à cause d'un enrobage des particules métalliques par une couche amorphe SiOx (observé par MET et LEIS). Enfin, les catalyseurs Pd/α-Si3N4 préparés à partir de précurseurs solubles dans l'eau se sont montrés très peu performants dans l'oxydation totale du méthane, contrairement à ceux dont les précurseurs étaient dissous dans le toluène.
Author: Dinh Minh Tuan Nguyen
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Languages : en
Pages : 243
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This study concerns the innovative post-plasma catalysis process for abatement of low levels of trichloroethylene (TCE) in gaseous exhausts at atmospheric pressure and at the lowest operating temperature of the catalyst. The aim is to find an alternative to the conventional VOCs remediation methods which are not adapted in these conditions. The Non Thermal Plasma (NTP) reactor used in this work is a direct current luminescent glow discharge multipins to plate reactor. Although attractive for TCE decomposition due to its ease of use and its low operating cost, it leads however to incomplete VOC oxidation. The catalyst must overcome the weaknesses of NTP. Adding a manganese oxide type catalyst downstream the NTP reactor at 150°C even at room temperature significantly increases the effectiveness of the process. It has been shown that the best catalytic formulations lower the inhibiting factors of water and are efficient catalysts for ozone decomposition.
Author: RONDRONIRINA.. HARIVOLOLONA
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Languages : fr
Pages : 135
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DES CATALYSEURS AU PALLADIUM DESTINES A LA DEPOLLUTION AUTOMOBILE ONT ETE PREPARES. LE METAL A ETE DEPOSE SUR DES SUPPORTS A TEXTURE TRES DEVELOPPEE, CONSTITUES D'AEROGELS D'ALUMINE PURE OU DOPEE AUX TERRES RARES. LES TECHNIQUES HABITUELLES DE CARACTERISATION ONT MONTRE QUE CERTAINS OXYDES DE TERRES RARES (CEO2, ZRO2) JOUENT LE ROLE DE PROMOTEUR DE STABILITE TEXTURALE DES CATALYSEURS. PAR AILLEURS, LA DIFFRACTION DES RAYONS X SOUS INCIDENCE RASANTE A PERMIS DE SUIVRE L'EVOLUTION DES PHASES CRISTALLINES SUPERFICIELLES DES CATALYSEURS ET D'EN DEDUIRE LA NATURE DES SITES ACTIFS POUR DIFFERENTES REACTIONS MODELES. CES REACTIONS INCLUENT L'OXYDATION DU PROPANE, L'OXYDATION DE CO ET LA REDUCTION DE NO. L'AJOUT DE 10% EN POIDS DE CERTAINS OXYDES DE TERRES RARES, EN PARTICULIER LA CERINE, AMELIORE L'ACTIVITE DU PALLADIUM. UN EXCES D'OXYGENE ET/OU LE VIEILLISSEMENT DES CATALYSEURS AUGMENTENT L'ACTIVITE DU PALLADIUM DANS L'OXYDATION DU PROPANE MAIS DIMINUENT SES PERFORMANCES DANS LA REDUCTION DE NO. CO EST UNE MEILLEUR REDUCTEUR DE NO QUE LE PROPANE. PAR AILLEURS, LA PRESENCE DE NO ACCELERE LA CONVERSION DU PROPANE PAR L'OXYGENE A BASSE TEMPERATURE. DES CATALYSEURS AU PLATINE S'AVERENT PLUS ACTIFS QUE CEUX AU PALLADIUM DANS L'OXYDATION DU PROPANE MAIS MOINS ACTIFS DANS L'OXYDATION DE CO. L'ADDITION DU RHODIUM AU PLATINE ASSURE UNE BONNE ACTIVITE DU CATALYSEUR VIS-A-VIS DE LA REDUCTION DE NO. EN GENERAL, L'UTILISATION DU SUPPORT AEROGEL AU LIEU DES SUPPORTS COMMERCIAUX EST BENEFIQUE A L'ACTIVITE DES CATALYSEURS, SURTOUT APRES UN TRAITEMENT DE VIEILLISSEMENT
Author: Antonio Gil
Publisher: Springer Science & Business Media
ISBN: 1441966706
Category : Science
Languages : en
Pages : 531
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Book Description
Since the first works introducing the aluminum intercalated clay family in the early 1970s, interest in the synthesis of pillared interlayered clays has increased tremendously, especially research into the properties and applications of new synthesis methods. The need for solids that could be used as cracking catalysts with larger pores than zeolitic materials has spurred the synthesis of new porous materials from clays. Pillared Clays and Related Catalysts reviews the properties and applications of pillared clays and other layered materials used as catalysts, focusing on: the acidity of pillared clays and the effect it has on catalytic performance the use of pillared clays as supports for catalytically active phases, and the use of the resulting solids in environmentally friendly reactions the applications of the selective reduction of NOx the comparison between the reactions of pillared clays and anionic clays.
Author: GIUSEPPINA.. COLORIO CUCINIERI
Publisher:
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Languages : fr
Pages : 222
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Book Description
DES CATALYSEURS B#2O#3/AL#2O#3 AVEC DIFFERENTS POURCENTAGES D'OXYDE DE BORE ONT ETE PREPARES PAR IMPREGNATION ET PAR DEPOT EN PHASE VAPEUR ET ONT ETE CARACTERISES PAR DIFFERENTES METHODES PHYSICO-CHIMIQUES (MESURES DE SURFACE ET POROSITE, RMN, XPS, DRX, DSC-TG). L'ACIDITE, PRINCIPALE CARACTERISTIQUE DU SYSTEME EST DETERMINEE PAR MICROCALORIMETRIE D'ADSORPTION DE MOLECULES SONDES, SPECTROSCOPIE INFRAROUGE D'ADSORPTION D'ACETONITRILE ET TEST D'ISOMERISATION DE BUT-1-ENE. ENFIN LEURS PROPRIETES CATALYTIQUES ONT ETE EVALUEES DANS LA REACTION D'OXYDATION PARTIELLE DE L'ETHANE. LA DISPERSION DE L'OXYDE DE BORE DEPEND DE SON POURCENTAGE ET DU TYPE DE SUPPORT. DES CRISTAUX DE B#2O#3 ONT ETE DETECTES A PARTIR DE LA QUANTITE NECESSAIRE EN POIDS POUR LA FORMATION D'UNE MONOCOUCHE. A HAUTS POURCENTAGES D'OXYDE DE BORE, IL Y A FORMATION D'AGREGATS ET REMPLISSAGE DE PORES DU SUPPORT. AUCUN OXYDE MIXTE B-AL N'A ETE MIS EN EVIDENCE. L'AJOUT D'OXYDE DE BORE SUR LE SUPPORT ENTRAINE UNE AUGMENTATION DU NOMBRE TOTAL DES SITES ACIDES DU SYSTEME ET EN PARTICULIER DES SITES ACIDES DE FORCE MOYENNE ET FAIBLE. PAR CONTRE LA BASICITE DES CATALYSEURS DIMINUE PROGRESSIVEMENT AVEC LA TENEUR EN B#2O#3. SUR L'ALUMINE ET LES ECHANTILLONS AVEC UNE FAIBLE TENEUR EN B#2O#3 LES SITES ACIDES DE LEWIS ET DE BRONSTED SONT SIMULTANEMENT PRESENTS. A PLUS HAUTS POURCENTAGES D'OXYDE DE BORE, LES SITES DE BRONSTED PREVALENT ET DIMINUENT L'ACIDITE TOTALE DU SYSTEME. CES CATALYSEURS DANS L'OXYDATION PARTIELLE DE L'ETHANE EN PRESENCE D'OXYGENE SONT TRES SELECTIFS POUR L'ETHYLENE (SEL. 80-90% ET CONV. 35-40%) A 550C. LE ROLE DE L'OXYDE DE BORE A FAIBLE TENEUR EST DE NEUTRALISER LES SITES BASIQUES DE L'ALUMINE ET A HAUTS POURCENTAGES DE FOURNIR UN RESERVOIR D'OXYDE DE BORE CRISTALLIN CAPABLE D'INHIBER L'OXYDATION TOTALE. COMME MECANISME HYPOTHETIQUE, L'OXYDE DE BORE PARTICIPE SOIT AVEC L'OXYGENE A L'ETAPE D'ACTIVATION ET DE TERMINAISON DE LA REACTION SOIT COMME STABILISANT DES HYDROPEROXYDES FORMES PENDANT LA REACTION RADICALAIRE
Author: Mohamad Ousmane
Publisher:
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Category :
Languages : fr
Pages : 187
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Book Description
L’objectif de notre travail, était l’étude de deux classes de catalyseurs dans la réaction d’oxydation totale de COV. L’application visée étant la destruction à basse température de ces traces de polluants dans l’air. Des oxydes mixtes Co3O4-CeO2 ont été préparés par co-précipitation. Avec l’oxyde mixte (% atomique Co/Ce = 1), nous avons obtenu les meilleures performances catalytiques et montré que la réactivité étaient exaltée par une forte mobilité des oxygènes de coeur. Des catalyseurs à base d’or (2wt%) et de palladium (1wt%) ont été déposés sur des supports oxydes comme la cérine et le titane afin de favoriser une interaction métal support, ou sur un support alumine. Des solides à base d’alumine dopée au cérium, manganèse, fer et titane ont également été préparés. Pour l’or, l’évolution des performances catalytiques en fonction du support ont été les suivantes: Au2%/Al2O3
Author: Abdelkrim Akhachane
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Languages : fr
Pages : 147
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Book Description
L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL EST L'ETUDE DE LA SENSIBILITE AU DEPOT DE CARBONE DE CATALYSEURS A BASE DE PLATINE ET DE PALLADIUM DEPOSES SUR SUPPORT PEU ACIDE LORS DE L'ACTIVATION DU CYCLOPENTANE DANS LE DOMAINE DE TEMPERATURE 400-500C. SUR LES CATALYSEURS PLATINE/SILICE, LA COMBUSTION DES DEPOTS CARBONES MET EN EVIDENCE UN PIC PRINCIPAL D'OXYDATION A BASSE TEMPERATURE (INFERIEURE A 300C) ET UN PIC DE FAIBLE INTENSITE A HAUTE TEMPERATURE (550C). LA REGENERATION DE L'ACTIVITE METALLIQUE EN DESHYDROGENATION DU CYCLOHEXANE PAR OXYDATION A DIFFERENTES TEMPERATURES A PERMIS D'ATTRIBUER LE PREMIER PIC A DU CARBONE DEPOSE SUR LA FONCTION METALLIQUE ET LE SECOND A DU CARBONE DEPOSE SUR LE SUPPORT. SUR LES CATALYSEURS PALLADIUM/SILICE OU ALUMINE , LA COMBUSTION DES DEPOTS CARBONES MET EN EVIDENCE LA PRESENCE DE DEUX PICS D'OXYDATION DU CARBONE DEPOSE SUR LA FONCTION METALLIQUE. LA FORTE DIMINUTION DU SECOND PIC LORSQUE LA DISPERSION METALLIQUE DECROIT MONTRE QU'IL SERAIT LIE A L'OXYDATION DU CARBONE SUR DES SITES METALLIQUES DE FAIBLE COORDINATION. EN REVANCHE, LE PREMIER PIC D'OXYDATION SERAIT LIE AU CARBONE DEPOSE SUR LES SITES DE FORTE COORDINATION. UNE ETUDE D'ABSORPTION INFRAROUGE DE LA MOLECULE SONDE CO ADSORBEE SUR LES DIFFERENTS CATALYSEURS NEUFS, EMPOISONNES PAR DEPOT DE CARBONE OU PARTIELLEMENT REGENERES TEND A CONFIRMER CES HYPOTHESES. LE TAUX DE RECOUVREMENT MOYEN EN CARBONE DES ATOMES DE PLATINE OU DE PALLADIUM DE SURFACE DEPEND DE LA TEMPERATURE, DU TEMPS DE REACTION ET DE LA TAILLE DES PARTICULES. CEPENDANT LE COKE EST PLUS TOXIQUE POUR LA FONCTION METALLIQUE, SUR LES GROSSES PARTICULES COMPAREES AUX PETITES PARTICULES, QUELLES QUE SOIENT LES CONDITIONS DE LA REACTION DE COKAGE. LA COMPARAISON DES CATALYSEURS A BASE DE PALLADIUM ET DE PLATINE DEPOSES SUR SILICE MONTRE QUE LE PALLADIUM EST MOINS RESISTANT QUE LE PLATINE A LA DESACTIVATION PAR LES COMPOSES CARBONES DANS DES CONDITIONS DE REACTION SEVERES. LA CARACTERISATION DE CATALYSEURS BIMETALLIQUES PLATINE-OR/SILICE PREPARES PAR LA METHODE DE LA RECHARGE MONTRE QUE L'OR S'ADSORBE PREFERENTIELLEMENT SUR LES SITES DE FAIBLE COORDINATION. EN CONSEQUENCE, L'AJOUT D'OR PAR CETTE TECHNIQUE NE PERMET PAS DE DIMINUER LA SENSIBILITE AU DEPOT DE CARBONE DES CATALYSEURS METALLIQUES A BASE DE PLATINE
