Oxydation de molécules modèles en solution aqueuse par ozonation catalytique PDF Download
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Author: Quang Minh Bui
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Languages : fr
Pages : 134
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Book Description
L'objectif de ce travail a été d'examiner et de démontrer l'activité d'un catalyseur hétérogène lors de l'ozonation de solution aqueuse de quelques molécules modèles. Il devrait également permettre une meilleure connaissance des mécanismes impliqués dans ce système oxydant. Pour cela, une étude de l'oxydation par ozonation catalytique de quelques composés réfractaires (acide pyruvique, acétique, oxalique et oxamique) et de composés pharmaceutiques (iohexol, progestérone) a été menée. Dans une première partie, une augmentation de la dégradation et de la minéralisation des acides carboxyliques et de l'acide oxamique lors de l'ozonation catalytique a été observée. Les acides acétique et oxalique formés lors de l'oxydation de l’acide pyruvique sont les sous-produits majoritaires. La formation importante de l'ion ammonium par rapport à l'ion nitrate pour l'oxydation de l'acide oxamique montre une différence de mécanisme entre l'ozonation catalytique et l'oxydation par les radicaux hydroxyles ou l'ozone moléculaire. Dans une deuxième partie, consacrée à de plus faibles concentrations en composés a montré que l'iohexol et la progestérone peuvent être dégradés par ozonation. La présence de catalyseur accélère la réaction. Aucune de sous-produits n'a cependant été mise en évidence entre les deux systèmes oxydants. Les étapes du mécanisme comprendraient (1) l'interaction de l'ozone avec du catalyseur, (2) l'adsorption du composé sur le site actif formé, (3) l'oxydation du composé organique adsorbé, (4) la désorption des sous-produits. Le procédé d’ozonation catalytique peut donc l'oxydation de composés réfractaires mais aussi une voie de dégradation complémentaire pour les composés réactifs vis-à-vis de l'ozone ou des radicaux hydroxyles.
Author: Quang Minh Bui
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Languages : fr
Pages : 134
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L'objectif de ce travail a été d'examiner et de démontrer l'activité d'un catalyseur hétérogène lors de l'ozonation de solution aqueuse de quelques molécules modèles. Il devrait également permettre une meilleure connaissance des mécanismes impliqués dans ce système oxydant. Pour cela, une étude de l'oxydation par ozonation catalytique de quelques composés réfractaires (acide pyruvique, acétique, oxalique et oxamique) et de composés pharmaceutiques (iohexol, progestérone) a été menée. Dans une première partie, une augmentation de la dégradation et de la minéralisation des acides carboxyliques et de l'acide oxamique lors de l'ozonation catalytique a été observée. Les acides acétique et oxalique formés lors de l'oxydation de l’acide pyruvique sont les sous-produits majoritaires. La formation importante de l'ion ammonium par rapport à l'ion nitrate pour l'oxydation de l'acide oxamique montre une différence de mécanisme entre l'ozonation catalytique et l'oxydation par les radicaux hydroxyles ou l'ozone moléculaire. Dans une deuxième partie, consacrée à de plus faibles concentrations en composés a montré que l'iohexol et la progestérone peuvent être dégradés par ozonation. La présence de catalyseur accélère la réaction. Aucune de sous-produits n'a cependant été mise en évidence entre les deux systèmes oxydants. Les étapes du mécanisme comprendraient (1) l'interaction de l'ozone avec du catalyseur, (2) l'adsorption du composé sur le site actif formé, (3) l'oxydation du composé organique adsorbé, (4) la désorption des sous-produits. Le procédé d’ozonation catalytique peut donc l'oxydation de composés réfractaires mais aussi une voie de dégradation complémentaire pour les composés réactifs vis-à-vis de l'ozone ou des radicaux hydroxyles.
Author: Bertrand Gombert
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Languages : fr
Pages : 143
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CETTE ETUDE A EU POUR BUT DE MONTRER L'INTERET DE L'AJOUT DE CATALYSEURS LORS DE L'OZONATION DE SOLUTIONS AQUEUSES DE MOLECULES ORGANIQUES (COT 5-10 MG/L). LES CATALYSEURS UTILISES SONT SPHERIQUES ( 1-3 MM) ET CONSTITUES D'OXYDES METALLIQUES. DIFFERENTS PROTOCOLES EXPERIMENTAUX ONT MIS EN EVIDENCE UNE ACTIVITE CATALYTIQUE DE CERTAINS CATALYSEURS LORS DE L'OZONATION, DIFFERENTE DES EFFETS CUMULES DE L'OZONATION ET DE L'ADSORPTION. CETTE ACTIVITE EST VARIABLE SELON LA MOLECULE OXYDEE ET LE CATALYSEUR UTILISE. LA PRESENCE DE CATALYSEUR LORS DE L'OZONATION DE SOLUTIONS DE GLUCONATE DE SODIUM, DE TRITON X-100, DES ACIDES P-TOLUENE SULFONIQUE OU PYRUVIQUE, INDUIT UN ACCROISSEMENT DE LA MINERALISATION DU COT PAR RAPPORT A L'ACTION DE L'OZONE SEUL. CET ACCROISSEMENT PEUT ETRE RENFORCE PAR L'ELEVATION DE LA TEMPERATURE OU DE LA MASSE DE CATALYSEUR. L'EFFET EST PLUS IMPORTANT POUR UNE DOSE D'OZONE PLUS ELEVEE EN SOLUTION. AVEC LE TRITON X-100, LA DECOMPOSITION DE L'OZONE DISSOUS EST ACCELEREE EN PRESENCE DE CATALYSEUR. POUR L'ACIDE P-TOLUENE SULFONIQUE, LA CONSOMMATION EN OZONE DISSOUS PAR RAPPORT AU COT ELIMINE EST PLUS FAIBLE AVEC LE CATALYSEUR. L'OZONATION CATALYTIQUE PERMET DE LIBERER DES SITES D'ADSORPTION SUR UN CATALYSEUR SATURE. L'IMPORTANCE DE L'ADSORPTION DANS L'OZONATION CATALYTIQUE EST MISE EN EVIDENCE. CEPENDANT UNE ACTIVITE CATALYTIQUE ELEVEE EST OBSERVEE LORS DE L'OZONATION DE L'ACIDE PYRUVIQUE DANS DES CONDITIONS DE PH DEFAVORABLES A L'ADSORPTION. CERTAINS SOUS-PRODUITS D'OXYDATION SONT PRESENTS EN SOLUTION DANS DES PROPORTIONS DIFFERENTES LORS DE L'OZONATION AVEC ET SANS CATALYSEUR. L'ACIDE ACETIQUE EST EN CONCENTRATION PLUS ELEVEE PAR OZONATION CATALYTIQUE, MONTRANT UN DEGRE PLUS IMPORTANT D'OXYDATION EN PRESENCE DE CATALYSEUR OU L'EXISTENCE D'UNE SELECTIVITE LIEE AU CATALYSEUR. L'ANALYSE DES SOUS-PRODUITS INDIQUE QUE LES MECANISMES DE L'OZONATION CATALYTIQUE NE SONT PAS COMPARABLES A L'OXYDATION RADICALAIRE EN PHASE HOMOGENE.
Author: Gronik Papazian
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Languages : fr
Pages : 44
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Author: André Lardon
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Pages : 36
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Author: Hervé Paillard
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Languages : fr
Pages : 224
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ON ASSISTE, DEPUIS PLUSIEURS ANNEES, A UNE AUGMENTATION SENSIBLE DE LA CONCENTRATION EN CARBONE ORGANIQUE DANS LES EAUX A POTABILISER. CETTE MATRICE ORGANIQUE PRESENTE UNE FRACTION SOLUBLE IMPORTANTE, MAL RETENUE PAR LES FILIERES DE TRAITEMENT CLASSIQUES. POUR COMBATTRE LES PROBLEMES DE QUALITE D'EAU LIES A UN EXCES DE COMPOSES ORGANIQUES DISSOUS (MICROPOLLANTS, THM, TOX, CODB), NOUS AVONS CHERCHE A METTRE AU POINT, DANS CETTE ETUDE, UN PROCEDE D'OXYDATION TOTALE DU CARBONE ORGANIQUE UTILISANT L'OZONE. IL EST MONTRE, AVEC PLUSIEURS TYPES D'EAUX (EAU PURE AVEC MOLECULES MODELES, EAU RECONSTITUEE AVEC SUBSTANCES HUMIQUES ET EAUX NATURELLES), QU'UN DEGRE D'OXYDATION POUSSE PEUT ETRE ATTEINT SUR DES MOLECULES ORGANIQUES REFRACTAIRES A UNE OZONATION SIMPLE PAR LA MISE EN UVRE D'UNE OXYDATION RADICALAIRE AVEC LE SYSTEME O#3/H#2O#2. LE MECANISME D'OXYDATION RADICALAIRE DE L'ATRAZINE EST PARTICULIEREMENT ETUDIE, AUSSI BIEN EN EAU PURE QU'EN EAU NATURELLE. LES SOUS PRODUITS D'OXYDATION SONT ASSEZ DIFFERENTS MAIS ON RETROUVE, DANS LES DEUX CAS, LA DESETHYL-ATRAZINE ET LA DEISOPROPYL-ATRAZINE COMME SOUS-PRODUITS MAJORITAIRES. LES CONDITIONS OPTIMALES D'APPLICATION DU SYSTEME O#3/H#2O#2 SONT LES MEMES QUELLES QUE SOIENT LA NATURE DES MOLECULES ORGANIQUES A OXYDER, C'EST A DIRE: UN PH VOISIN DE 7,5 (ENTRE 7,5 ET 8,0). UN RATIO H#2O#2 INJECTE/O#3 INJECTE DE 0,5 MOLE PAR MOLE. LES PIEGES A RADICAUX, L'ALCALINITE EN PARTICULIER, AINSI QUE LA NATURE DE LA MATRICE ORGANIQUE N'INFLUENT PAS SUR CES CONDITIONS OPTIMALES D'APPLICATION MAIS ENTRAINENT UNE REDUCTION IMPORTANTE DE LA VITESSE ET DU RENDEMENT D'OXYDATION. UN MODELE PREDICTIF D'OXYDATION DES MICROPOLLUANTS EN EAU NATURELLE, ETABLI A PARTIR DES DONNEES DE LA BIBLIOGRAPHIE ET DES RESULTATS EXPERIMENTAUX, A PERMIS DE SIMULER AVEC UNE BONNE PRECISION L'EFFET DES PARAMETRES LES PLUS IMPORTANTS (DOSES D'O#3 ET D'H#2O#2, PH, ALCALINITE, COT, TEMPERATURE, TYPE DE MICROPOLLUANT ET SA CONCENTRATION) DU TRAITEMENT D'OXYDATION PAR L'OZONE SEUL OU PAR LE SYSTEME O#3/H#2O#2. EN EAU NATURELLE, L'OXYDATION DU COT ET DE LA PLUPART DES MICROPOLLUANTS RESTE INCOMPLETE. IL EST POSSIBLE D'ACCROITRE LE POUVOIR D'OXYDATION DE L'OZONE ET DE L'OXYDATION AVANCEE O#3/H#2O#2 PAR LA MISE EN UVRE, DANS LE MILIEU REACTIONNEL, D'UN CATALYSEUR SOLIDE A BASE D'UN OXYDE MIXTE DE TI-CU (APPELE GAT) DEPOSE SUR SUPPORT ALUMINE. CE CATALYSEUR SEMBLE LIMITER L'EFFET DE PIEGE A RADICAUX DE L'ALCALINITE ET DU COT. L'OZONATION CATALYTIQUE O#3/GAT EST UN SYSTEME OXYDANT PRESENTANT UNE SELECTIVITE IMPORTANTE VIS A VIS DU CODB ET DES MOLECULES ORGANIQUES A FONCTIONS CARBOXYLIQUES ET ALDEHYDES-CETONES DANS UNE MOINDRE MESURE. L'INJECTION DE H#2O#2 PENDANT L'OZONATION CATALYTIQUE REND CE SYSTEME MOINS SELECTIF. AINSI, LA COMBINAISON O#3/H#2O#2/GAT PERMET D'OXYDER DES PESTICIDES ORGANO-CHLORES DU TYPE LINDANE, HCH ET ENDOSULFAN EN EAU NATURELLE A UN DEGRE BEAUCOUP PLUS ELEVE QUE CELUI OBTENU AVEC LE SYSTEME O#3/H#2O#2
Author: Eugenie Niewiazska
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Languages : fr
Pages : 32
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Author: Vincent Farines
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Languages : fr
Pages : 474
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Les travaux présentés dans ce mémoire concernent la mise en oeuvre d'un réacteur triphasique d'ozonation catalytique pour le traitement des eaux résiduaires industrielles. L'ozonation constitue un des moyens les plus efficaces pour réduire la pollution organique contenue dans les effluents aqueux avec toutefois des rendements d'oxydation de la matière organique souvent limités par la formation de produits d'oxydation inertes. Afin d'éliminer la DCO résiduelle, des procédés d'oxydation avancés sont développés pour accroître les rendements de dégradation des polluants organiques. La réaction d'ozonation catalytique est préalablement étudiée en réacteur agité avec un catalyseur d'ozonation en poudre. L'effet du catalyseur sur le transfert et la décomposition de l'ozone, hors substrat, permet de déterminer le régime de fonctionnement du réacteur selon les conditions opératoires. En faisant varier les paramètres de fonctionnement du réacteur agité, le facteurs influants de la réaction d'ozonation catalytique sont étudiés avec un composé modèle réfractaire à l'ozonation seule, l'acide hexanoïque. Ensuite, la transposition au fonctionnement en réacteur lit fixe fonctionnant à co-courant ascendant de gaz et de liquide est réalisée en suivant la même démarche qu'en réacteur agité. L'étude du transfert de l'ozone en absence de réaction chimique est suivie de l'étude du transfert et de la décomposition de l'ozone en présence de catalyseur sous forme extrudée. En utilisant l'acide hexanoïque comme substrat modèle, l'évaluation des divers paramètres de fonctionnement du réacteur conduit à la modélisation de la réaction d'ozonation catalytique en réacteur à lit fixe. Les performances du traitement sont ensuite éprouvées par des essais sur des composés organiques divers et représentatifs de la composition d'effluents réels. Enfin, divers essais d'applications sur des eaux résiduaires industrielles illustrent le bien fondé de la démarche adoptée et l'intérêt de l'ozonation catalytique.
Author: Cécile Legay
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Book Description
Les travaux présentés dans ce mémoire concernent l'ozonation catalytique des composés organiques pour le traitement des eaux résiduaires industrielles. Parmi les traitements visant à réduire la pollution organique contenue dans les effluents, l'ozonation constitue un des moyens d'oxydation les plus efficaces. Cependant l'action sélective de l'ozone conduit généralement à un abattement limité du COT, ce qui motive le développement de procédés d'oxydation avancée, susceptibles de conduire à la minéralisation complète de la matière organique. Une investigation expérimentale permet initialement d'établir l'ordre d'efficacité des métaux de transition dans la décomposition de l'ozone, hors substrat, et de préciser le rôle du métal dans l'activation catalytique de l'ozone. L'hétérogénéisation du catalyseur par imprégnation en voie humide permet ensuite de combiner l'activité obtenue en phase homogène et la séparation aisée catlyseur/produit propre à la catalyse hétérogène. Après avoir sélectionné l'agent actif, l'optimisation de la formulation catalytique est réalisée d'après les performances obtenues vis-à-vis de la dégradation de divers substrats modèles, inertes vis-àvis de l'ozone. Les performances de l'ozonation catalytique sont ensuite validées par l'application au traitement d'effluents industriels. L'activation catalytique de l'ozone repose en effet sur la formation d'entités oxydantes non radicalaires et se distingue par là même de tous les procédés d'oxydation avancée existants à l'heure actuelle. Toutes ces validations expérimentales prouvent le bien fondé de la démarche adoptée. Enfin, ce travail ouvre des perspectives orientées vers le développement du procédé industriel.
Author: Hélène Allemane
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Languages : fr
Pages : 147
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CE TRAVAIL A EU POUR OBJECTIFS, D'UNE PART D'EPROUVER L'EFFICACITE DE L'OZONATION ET DE L'OZONATION COMBINEE VIS-A-VIS DE DIVERS COMPOSES ORGANIQUES, D'AUTRE PART DE CONTRIBUER A LA CONNAISSANCE DES SOUS-PRODUITS D'OXYDATION PAR LE SYSTEME O#3/H#2O#2 DE QUELQUES PESTICIDES. A PH LEGEREMENT BASIQUE ( 8), EN L'ABSENCE DE PIEGES A RADICAUX ET EN REACTEUR SEMI-CONTINU, L'EFFICACITE DE L'OZONATION SEULE, DE LA PEROZONATION (O#3/H#2O#2 ; RAPPORT MOLAIRE H#2O#2/O#3 = 0,4 G/G) ET DE LA CATAZONATION (O#3/CATALYSEUR A BASE DE TIO#2) VIS-A-VIS DES PESTICIDES EST COMPARABLE. EN REVANCHE, DANS CES MEMES CONDITIONS, POUR LA PLUPART DES MOLECULES ORGANIQUES (ACIDES SIMPLES, ACIDES FULVIQUES AQUATIQUES, PROTEINE, HYDRATE CARBONE), L'ORDRE D'EFFICACITE O#3
Author: Manhal Abouzlam
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Languages : fr
Pages : 0
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Book Description
Le principal objectif de la thèse est l'optimisation d'un procédé d'oxydation avancée par la mise en œuvre des outils de l'automatique moderne.Le procédé considéré concerne l'ozonation catalytique utilisé pour traiter les eaux résiduaires industrielles. L'optimisation de ce procédé consiste à contrôler l'abattement des polluants tout en minimisant le coût de fonctionnement du procédé. La mesure en ligne de la concentration en polluant est fournie par l'absorbance, grandeur corrélée à la DCO. Le procédé est alors considéré comme un système à une entrée, la puissance du générateur d'ozone, et deux sorties, l'ozone dans les évents et l'absorbance.L'identification du procédé a mené à l'estimation d'un modèle linéaire pour construire les lois de commande et d'un modèle non-linéaire, de type modèle de Wiener, pour tester les correcteurs en simulation avant les essais expérimentaux.Les trois commandes testées, la commande par modèle interne, la commande optimale et la commande H∞, permettent de rejeter des perturbations sur la concentration en polluant dans les effluents à traiter. Des analyses de stabilité du système bouclé, vis-à-vis de retards sur la commande, ont été menées.Les résultats expérimentaux obtenus ont permis de conclure sur les gains significatifs apportés par ces développements.La méthodologie développée pour cette application peut être étendue à d'autres procédés afin de faciliter le développement industriel des procédés d'oxydation avancée.
