OPTIMISATION DE CATALYSEURS A BASE DE LANTHANE EN COUPLAGE OXYDANT DU METHANE PAR MODIFICATION CHIMIQUE ET PAR MISE EN UVRE D'UN REACTEUR A MEMBRANE PDF Download
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Author: HELOISA.. BORGES DE ARAUJO LIMA
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Languages : fr
Pages : 228
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L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL A ETE L'OPTIMISATION DU RENDEMENT EN PRODUITS C#2 DE LA REACTION DE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE SUR DES CATALYSEURS A BASE DE LANTHANE. DEUX APPROCHES ONT ETE PRIVILEGIEES: (1) EXPLORER LES POTENTIALITES D'UN REACTEUR A MEMBRANE CATALYTIQUE POUR CETTE REACTION ET (2) MODIFIER LA COMPOSITION CHIMIQUE D'UN CATALYSEUR MODELE D'OXYDE DE LANTHANE. 1 - REACTEUR A MEMBRANE CATALYTIQUE. LA METHODE SOL-GEL A PERMIS L'OBTENTION D'UNE MEMBRANE LAOCL CATALYTIQUEMENT ACTIVE ET PRESENTANT DES PROPRIETES TEXTURALES PROMETTEUSES. CEPENDANT, LES CONDITIONS OPERATOIRES SEVERES UTILISEES POUR CETTE REACTION (650 A 800C EN PRESENCE DE VAPEUR D'EAU) ONT INDUIT UNE INSTABILITE TEXTURALE DE LA PHASE LAOCL EN LIMITANT LES EFFETS DE TRANSFERT DE MATIERE AU DOMAINE MACROPOREUX. MALGRE UNE SEPARATION MODEREE ENTRE METHANE ET OXYGENE, L'UTILISATION D'UN REACTEUR A MEMBRANE A PERMIS D'OPTIMISER LES PERFORMANCES DE LA PHASE ACTIVE EN FONCTION DE LA COMPOSITION DE SURFACE, DE LA STRUCTURE DE LA MEMBRANE ET DE LA CONFIGURATION DU REACTEUR. UN MODELE MATHEMATIQUE DU REACTEUR A ETE DEVELOPPE. LES PERFORMANCES CALCULEES SE SONT AVEREES EN BON ACCORD AVEC LES PERFORMANCES EXPERIMENTALES. 2 - OPTIMISATION D'UN OXYDE DE LANTHANE. L'ADDITION DE SULFATE DE POTASSIUM A UN OXYDE DE LANTHANE A PERMIS UNE AMELIORATION SENSIBLE DES PERFORMANCES CATALYTIQUES DU CATALYSEUR POUR LA REACTION DE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE. UNE ANALYSE CINETIQUE ET UNE CARACTERISATION PHYSICO-CHIMIQUE DETAILLEE ONT MONTRE QUE L'EFFET DE PROMOTION POURRAIT ETRE ATTRIBUE A UNE DIMINUTION DE LA CONCENTRATION EN SITES SPECIFIQUES D'OXYDATION SUR LA SURFACE DU LANTHANE. PAR DECOMPOSITION THERMIQUE SOUS LES CONDITIONS REACTIONNELLES, LE SULFATE DE POTASSIUM A PARTIELLEMENT NEUTRALISE CES SITES PAR LA FORMATION D'IONS SULFATE STABLES. LES RESULTATS OBTENUS POURRAIENT EXPLIQUER D'AUTRES EFFETS DE PROMOTION REPORTES DANS LA LITTERATURE POUR CETTE REACTION
Author: HELOISA.. BORGES DE ARAUJO LIMA
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L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL A ETE L'OPTIMISATION DU RENDEMENT EN PRODUITS C#2 DE LA REACTION DE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE SUR DES CATALYSEURS A BASE DE LANTHANE. DEUX APPROCHES ONT ETE PRIVILEGIEES: (1) EXPLORER LES POTENTIALITES D'UN REACTEUR A MEMBRANE CATALYTIQUE POUR CETTE REACTION ET (2) MODIFIER LA COMPOSITION CHIMIQUE D'UN CATALYSEUR MODELE D'OXYDE DE LANTHANE. 1 - REACTEUR A MEMBRANE CATALYTIQUE. LA METHODE SOL-GEL A PERMIS L'OBTENTION D'UNE MEMBRANE LAOCL CATALYTIQUEMENT ACTIVE ET PRESENTANT DES PROPRIETES TEXTURALES PROMETTEUSES. CEPENDANT, LES CONDITIONS OPERATOIRES SEVERES UTILISEES POUR CETTE REACTION (650 A 800C EN PRESENCE DE VAPEUR D'EAU) ONT INDUIT UNE INSTABILITE TEXTURALE DE LA PHASE LAOCL EN LIMITANT LES EFFETS DE TRANSFERT DE MATIERE AU DOMAINE MACROPOREUX. MALGRE UNE SEPARATION MODEREE ENTRE METHANE ET OXYGENE, L'UTILISATION D'UN REACTEUR A MEMBRANE A PERMIS D'OPTIMISER LES PERFORMANCES DE LA PHASE ACTIVE EN FONCTION DE LA COMPOSITION DE SURFACE, DE LA STRUCTURE DE LA MEMBRANE ET DE LA CONFIGURATION DU REACTEUR. UN MODELE MATHEMATIQUE DU REACTEUR A ETE DEVELOPPE. LES PERFORMANCES CALCULEES SE SONT AVEREES EN BON ACCORD AVEC LES PERFORMANCES EXPERIMENTALES. 2 - OPTIMISATION D'UN OXYDE DE LANTHANE. L'ADDITION DE SULFATE DE POTASSIUM A UN OXYDE DE LANTHANE A PERMIS UNE AMELIORATION SENSIBLE DES PERFORMANCES CATALYTIQUES DU CATALYSEUR POUR LA REACTION DE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE. UNE ANALYSE CINETIQUE ET UNE CARACTERISATION PHYSICO-CHIMIQUE DETAILLEE ONT MONTRE QUE L'EFFET DE PROMOTION POURRAIT ETRE ATTRIBUE A UNE DIMINUTION DE LA CONCENTRATION EN SITES SPECIFIQUES D'OXYDATION SUR LA SURFACE DU LANTHANE. PAR DECOMPOSITION THERMIQUE SOUS LES CONDITIONS REACTIONNELLES, LE SULFATE DE POTASSIUM A PARTIELLEMENT NEUTRALISE CES SITES PAR LA FORMATION D'IONS SULFATE STABLES. LES RESULTATS OBTENUS POURRAIENT EXPLIQUER D'AUTRES EFFETS DE PROMOTION REPORTES DANS LA LITTERATURE POUR CETTE REACTION
Author: TIEP.. LE VAN
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Languages : fr
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LA REACTION DE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE A ETE ETUDIEE EN MODE SIMULTANE, SUR OXYDE DE LANTHANE PREPARE DANS LES CONDITIONS CONTROLEES, DANS LE DOMAINE DE TEMPERATURE COMPRIS ENTRE 650 ET 950C. OXYDE DE LANTHANE ET OXYDE DE SAMARIUM POSSEDENT UNE BONNE PRODUCTIVITE EN PRODUITS DE COUPLAGE ET SONT STABLES AUX TEMPERATURES ELEVEES DE LA REACTION. LA SELECTIVITE EN PRODUITS DE COUPLAGE DE L'OXYDE DE LANTHANE EST REMARQUABLEMENT ELEVE. LA REACTION DE COM SUR OXYDE DE LANTHANE EST SENSIBLE A LA MORPHOLOGIE AU SENS OU LA SELECTIVITE EN PRODUITS DE COUPLAGE VARIE EN FONCTION DE MORPHOLOGIE DES PARTICULES D'OXYDE. LA SELECTIVITE EN PRODUITS DE COUPLAGE DIMINUE AVEC LA CONVERSION ET A ISOCONVERSION DU METHANE LA SELECTIVITE ET LE RENDEMENT EN PRODUITS DE COUPLAGE PASSENT PAR UN MAXIMUM SITUE ENTRE 850-900C. LES ETUDES DE FORMATION ET DE STABILITE DE L'OXYCARBONATE DE LANTHANE INDIQUENT QU'IL EST POSSIBLE D'AMELIORER LES PERFORMANCES CATALYTIQUES DES CATALYSEURS A BASE D'OXYDE DE LANTHANE PAR DES TRAITEMENTS CHIMIQUES IN SITU. UNE PARTIE DU DIOXYDE DE CARBONE FORME DANS LA REACTION DE COM PROVIENT DE L'OXYDATION DU METHANE A LA SURFACE DE L'OXYDE DE LANTHANE VIA LA FORMATION ET LA DECOMPOSITION DE L'OXYCARBONATE. LE DOPAGE DE L'OXYDE DE LANTHANE PAR DU STRONTIUM APPORTE UNE AMELIORATION DE SELECTIVITE EN PRODUITS DE COUPLAGE POUR LES CATALYSEURS PREPARES A HAUTE TEMPERATURE (800C )
Author: Matthieu Fleys
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Languages : fr
Pages : 190
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Le méthane, constituant principal du gaz naturel, peut être valorisé par oxydation partielle afin d'obtenir un gaz de synthèse (H2+CO) qui est à l'origine de nombreuses applications, telles que la synthèse Fischer-Tropsch ou la production de méthanol. L'objectif de ce travail est d'élucider le mécanisme de la réaction d'oxydation partielle du méthane (OPM) en présence d'un catalyseur. La réaction est réalisée dans deux types de réacteur : un réacteur parfaitement agité permettant l'étude du couplage entre réactions homogènes et réactions hétérogènes et un réacteur à lit fixe. Dans une première partie, l'étude cinétique est réalisée en utilisant de l'oxyde de lanthane La2O3 comme catalyseur. A partir de comparaisons entre valeurs expérimentales et simulations effectuées avec Chemkin®/Chemkin Surface®, nous proposons un mécanisme hétéro-homogène qui permet d'expliquer les observations expérimentales. Dans une seconde partie, l'intérêt est porté sur des catalyseurs à base de Nickel, tels que Ni/La2O3 et Ni/CeO2 qui présentent une bonne activité catalytique vis-à-vis de l'OPM. La discussion des performances catalytiques et du schéma cinétique repose sur les résultats des différentes techniques de caractérisation des catalyseurs ainsi que sur l'étude expérimentale dans laquelle l'influence des grandeurs cinétiques sur la réactivité est évaluée
Author: Fernando Martinez-Ortega
Publisher: Omniscriptum
ISBN: 9786131558917
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Languages : fr
Pages : 168
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Évaluation des performances catalytiques de catalyseurs d'oxydation complète du méthane, d'un point de vue activité et durabilité. Leur évaluation dans des conditions voisines de celles régnant dans un brûleur. Nous avons réalisé un test catalytique permettant d'effectuer des mesures cinétiques dans des conditions isothermes contrôlables à 900°C et en présence de vapeur d'eau et de CO2. Les études montré que l'activité catalytique variait en fonction de la composition du catalyseur: La1- xSrxMO3. Les constantes de vitesse intrinsèques, rapportées à la surface du catalyseur ont été estimé. Il était possible de maintenir une activité catalytique constante pendant plus de 100 heures de réaction en présence d'H2O et de CO2 par l'utilisation de: Ba1.2La0.8Al0.8Ti0.2O4 et Sr0.8La0.2Ti0.8Fe0.2O4.Sur un plan fondamental nous avons montré qu'il existe une relation entre la réductibilité du catalyseur et la mobilité de l'oxygène réticulaire. Les résultats obtenus par pulses de méthane ont permis d'observer la présence de deux sites d'oxydation, l'un très oxydant et responsable de la formation du CO2, l'autre moins réactif.
Author: André Kooh
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Languages : fr
Pages : 0
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La reaction du couplage oxydant du methane, produisant de l'ethane et de l'ethylene, a ete etudiee sur les catalyseurs oxyde de lanthane pur, oxyde de lanthane dope par du lithium et oxyde de lanthane dope par du baryum en mode simultane entre 700 et 950#oc et sous pression atmospherique. Le rendement en ethane et ethylene s'ameliore lorsque la temperature du point chaud dans le lit catalytique et le debit augmentent. Sur l'oxyde de lanthane pur, on obtient des rendements de l'ordre de 10-11% pour des temperatures du point chaud superieures a 850#oc et des debits en reactifs (methane et oxygene uniquement) superieurs a 1500 ml/mn, correspondant a des vitesses spatiales lineaires de l'ordre de 0,65 m/s. La reaction obeit a une cinetique de type langmuir-hinshelwood, selon laquelle le methane et l'oxygene sont adsorbes de facon non competitive a la surface du catalyseur; l'etape limitante etant l'arrachement d'un atome d'hydrogene au methane. L'adsorption de l'oxygene serait non dissociative. A faible taux de conversion en methane, l'ethylene est le seul produit provenant de la reaction consecutive de l'ethane. Les oxydes de carbone sont formes directement a partir des reactions d'oxydation non selectives du methane. Contrairement aux differents travaux sur le couplage oxydant du methane, qui proposent le dioxyde de carbone comme produit d'oxydation consecutive du monoxyde de carbone, nous suggerons que la formation du dioxyde de carbone provient de la reaction entre des expeces oxygene chimisorbees et du carbone elementaire a la surface du catalyseur. Ce dernier peut etre forme par la decomposition du methane en ses elements (hydrogene et carbone) a la temperature de la reaction
Author: Sylvie Lacombe (Chimiste)
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Languages : en
Pages : 163
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LE MECANISME DU COUPLAGE OXYDANT DU METHANE A ETE ETUDIE SUR UN OXYDE DE LANTHANE (CARACTERISE PAR XPS, FTIR, XRD, TEM, SEM) EN UTILISANT LES TECHNIQUES DE CINETIQUE RAPIDE AVEC MARQUAGE ISOTOPIQUE SUR REACTEUR DYNAMIQUE (EQUILIBRE CH#4/CD#4, TRANSITOIRES A L'ETAT STATIONNAIRE) ET LA TECHNIQUE PULSEE SUR REACTEUR TAP. LE SCHEMA MECANISTIQUE SUIVANT A ETE PROPOSE. LE METHANE GAZEUX S'ACTIVE SOIT REVERSIBLEMENT ET HETEROLYTIQUEMENT SUR DES SITES ACIDO-BASIQUES LA#3#+-O#2#, SOIT IRREVERSIBLEMENT ET HOMOLYTIQUEMENT SUR DES SITES FORTEMENT BASIQUES DE TYPE O# POUR FORMER UN RADICAL METHYLE. LES SITES O# SONT ISSUS DE L'ACTIVATION DISSOCIATIVE DE L'OXYGENE SUR UNE PAIRE (O#2#, LACUNE ANIONIQUE). LA GRANDE MOBILITE DE L'OXYGENE DE RESEAU FAIT QUE CES SITES NE SONT PAS LOCALISES. LE COUPLAGE DES RADICAUX METHYLES EN ETHANE S'OPERE EN PHASE GAZ ET L'ETHANE PEUT ETRE DESHYDROGENE PAR LA SUITE EN ETHYLENE. L'ORIGINE DU MONOXYDE DE CARBONE EST PROBABLEMENT LIEE A UNE OXYDATION EN PHASE GAZ DES HYDROCARBURES. LE DIOXYDE DE CARBONE PROVIENT DE L'OXYDATION DES RADICAUX METHYLES PAR UNE SUCCESSION D'ETAPES DE SURFACE, FAISANT INTERVENIR DES GROUPEMENTS METHOXY PUIS CARBONATES. LES SITES IMPLIQUES SERAIENT DES SITES FAIBLEMENT COORDINES, LOCALISES SUR LES DEFAUTS DE STRUCTURE DES PARTICULES. CE SCHEMA MECANISTIQUE A PERMIS D'ELABORER UN SCHEMA CINETIQUE GENERAL DE LA REACTION, AVEC MODELISATION DES EQUATIONS CINETIQUES ET OPTIMISATION DES PRINCIPAUX PARAMETRES
Author: Pascal Barbe
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Languages : fr
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Le couplage oxydant du méthane en présence d'oxydes métalliques apparait comme l'une des voies les plus prometteuses de transformation chimique directe du gaz naturel en éthylène. Cependant, expérimentalement, un rendement supérieur à 25% n'a jamais pu être atteint. Il a été suggéré que cette limite pourrait être due aux réactions radicalaires en phase gazeuse entrant en compétition avec les réactions catalytiques hétérogènes, réputées à priori plus sélectives. Le but de la thèse, effectuée dans le cadre du consortium ACTANE, consiste précisément à obtenir des données expérimentales susceptibles d'éclairer la nature de cette réaction. A cette fin, un réacteur d'un type nouveau a été conçu, qui permet d'une part de faire varier le rapport de la surface catalytique et du volume de la phase gazeuse, et d'autre part d'opérer à des températures différentes pour le catalyseur et pour la phase gazeuse. A l'aide de cet outil, une étude paramétrique détaillée de la réaction méthane-oxygène en présence et en l'absence d'oxyde de lanthane a été conduite entre 650 et 900°C. Deux faits saillants ressortent de cette étude: 1) la sélectivité de la réaction passe par un optimum vers 850°C 2) la part homogène de la réaction croit avec la température. L'analyse des résultats obtenus confirme la nature hétéro-homogène de la réaction de couplage, apporte des précisions sur les interactions des processus réactionnels volumiques et surfaciques, et laisse envisager à terme une modélisation à caractère fondamental de cette réaction à la fois radicalaire et catalytique
Author: Fernando Martinez Ortega
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Languages : fr
Pages : 179
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L'OBJECTIF PRINCIPAL DE CETTE ETUDE ETAIT L'EVALUATION DES PERFORMANCES CATALYTIQUES DE CATALYSEURS D'OXYDATION COMPLETE DU METHANE, AUSSI BIEN D'UN POINT DE VUE ACTIVITE QUE DURABILITE. IL ETAIT IMPORTANT D'EFFECTUER LEUR EVALUATION DANS DES CONDITIONS VOISINES DE CELLES REGNANT DANS UN BRULEUR : HAUTE TEMPERATURE (900\C) ET EN PRESENCE DE VAPEUR D'EAU ET DE CO 2. NOUS AVONS REALISE UN TEST CATALYTIQUE PERMETTANT D'EFFECTUER DES MESURES CINETIQUES DANS DES CONDITIONS ISOTHERMES CONTROLABLES, BEAUCOUP PLUS PROCHES DE LA REALITE QUE CELLES HABITUELLEMENT MISES EN UVRE. LES OXYDES DE TYPE PEROVSKITE (LA 1 XSR XMO 3) ONT ETE UTILISES COMME CATALYSEURS EN RAISON DE LEUR STABILITE THERMIQUE ET DE LA POSSIBILITE DE MODIFIER LEURS PROPRIETES REDOX A PARTIR DU DEGRE DE SUBSTITUTION PARTIELLE DU LA PAR DU SR ET PAR LA NATURE DU CATION METALLIQUE M. LES ETUDES EFFECTUEES DANS DES CONDITIONS CINETIQUES ISOTHERMES A 900\C ONT MONTRE QUE L'ACTIVITE CATALYTIQUE VARIAIT EN FONCTION DE LA COMPOSITION DU CATALYSEUR. EN FONCTION DES DONNEES CINETIQUES DONT NOUS DISPOSIONS (ORDRE CINETIQUE EGAL A 1 PAR RAPPORT AU METHANE ET 0 PAR RAPPORT A L'OXYGENE), ET DE LA PRISE EN COMPTE DE LA NATURE DU REACTEUR (DE TYPE PISTON) IL A ETE POSSIBLE D'ESTIMER LES CONSTANTES DE VITESSE INTRINSEQUES, RAPPORTEES A LA SURFACE DU CATALYSEUR. LES RESULTATS MONTRENT QUE LA VITESSE DE REACTION SURFACIQUE VARIE PEU AU COURS DE LA DESACTIVATION, CELLE-CI ETANT ESSENTIELLEMENT DUE AU FRITTAGE DU CATALYSEUR. NOUS AVONS MONTRE QU'IL ETAIT POSSIBLE DE MAINTENIR UNE ACTIVITE CATALYTIQUE CONSTANTE PENDANT PLUS DE 100 HEURES DE REACTION EN PRESENCE D'EAU ET DE DIOXYDE DE CARBONE PAR L'UTILISATION DES PEROVSKITES LAMELLAIRES TELLES QUE : BA 1 . 2LA 0 . 8AL 0 . 8TI 0 . 2O
Author: ANDRE.. KOOH
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Languages : fr
Pages : 103
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LA REACTION DU COUPLAGE OXYDANT DU METHANE, PRODUISANT DE L'ETHANE ET DE L'ETHYLENE, A ETE ETUDIEE SUR LES CATALYSEURS OXYDE DE LANTHANE PUR, OXYDE DE LANTHANE DOPE PAR DU LITHIUM ET OXYDE DE LANTHANE DOPE PAR DU BARYUM EN MODE SIMULTANE ENTRE 700 ET 950#OC ET SOUS PRESSION ATMOSPHERIQUE. LE RENDEMENT EN ETHANE ET ETHYLENE S'AMELIORE LORSQUE LA TEMPERATURE DU POINT CHAUD DANS LE LIT CATALYTIQUE ET LE DEBIT AUGMENTENT. SUR L'OXYDE DE LANTHANE PUR, ON OBTIENT DES RENDEMENTS DE L'ORDRE DE 10-11% POUR DES TEMPERATURES DU POINT CHAUD SUPERIEURES A 850#OC ET DES DEBITS EN REACTIFS (METHANE ET OXYGENE UNIQUEMENT) SUPERIEURS A 1500 ML/MN, CORRESPONDANT A DES VITESSES SPATIALES LINEAIRES DE L'ORDRE DE 0,65 M/S. LA REACTION OBEIT A UNE CINETIQUE DE TYPE LANGMUIR-HINSHELWOOD, SELON LAQUELLE LE METHANE ET L'OXYGENE SONT ADSORBES DE FACON NON COMPETITIVE A LA SURFACE DU CATALYSEUR; L'ETAPE LIMITANTE ETANT L'ARRACHEMENT D'UN ATOME D'HYDROGENE AU METHANE. L'ADSORPTION DE L'OXYGENE SERAIT NON DISSOCIATIVE. A FAIBLE TAUX DE CONVERSION EN METHANE, L'ETHYLENE EST LE SEUL PRODUIT PROVENANT DE LA REACTION CONSECUTIVE DE L'ETHANE. LES OXYDES DE CARBONE SONT FORMES DIRECTEMENT A PARTIR DES REACTIONS D'OXYDATION NON SELECTIVES DU METHANE. CONTRAIREMENT AUX DIFFERENTS TRAVAUX SUR LE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE, QUI PROPOSENT LE DIOXYDE DE CARBONE COMME PRODUIT D'OXYDATION CONSECUTIVE DU MONOXYDE DE CARBONE, NOUS SUGGERONS QUE LA FORMATION DU DIOXYDE DE CARBONE PROVIENT DE LA REACTION ENTRE DES EXPECES OXYGENE CHIMISORBEES ET DU CARBONE ELEMENTAIRE A LA SURFACE DU CATALYSEUR. CE DERNIER PEUT ETRE FORME PAR LA DECOMPOSITION DU METHANE EN SES ELEMENTS (HYDROGENE ET CARBONE) A LA TEMPERATURE DE LA REACTION
Author: JEAN-LUC.. DUBOIS
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Languages : fr
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LA CONVERSION CATALYTIQUE DU METHANE EN ETHANE ET ETHYLENE, OU COUPLAGE OXYDANT DU METHANE, PEUT ETRE EFFECTUEE SUR DE NOMBREUX OXYDES, PARMI LESQUELS ON PEUT CITER L'OXYDE DE PLOMB, DE NOMBREUSES COMBINAISONS DES OXYDES DES GROUPES IA ET IIA AINSI QUE DES OXYDES DE TERRES RARES. LA PRESENTE ETUDE CONCERNE LA CARACTERISATION DES CATALYSEURS DU COUPLAGE OXYDANT DU METHANE DANS LEUR ENSEMBLE ET A POUR BUT DE DETERMINER LES CARACTERISTIQUES COMMUNES DES CATALYSEURS ACTIFS, SELECTIFS ET STABLES. LES CRITERES SUIVANTS ONT ETE RETENUS: (1) BASICITE DES OXYDES, (2) ABSENCE DE CATIONS REDUCTIBLES EN SURFACE ET RESISTANCE A L'HYDRATATION, (3) SEMI-CONDUCTIVITE DE TYPE P DES OXYDES, A HAUTE TEMPERATURE EN PRESENCE D'OXYGENE, (4) FAIBLE POROSITE DU CATALYSEUR ET INFLUENCE DE LA MORPHOLOGIE DE SURFACE, ET (5) CARBONATES STABLES A HAUTE TEMPERATURE. L'INFLUENCE DE LA MORPHOLOGIE DE LA SURFACE A ETE MISE EN EVIDENCE EN TESTANT TROIS OXYDES DE LANTHANE DE MORPHOLOGIES DIFFERENTES. DES ECARTS SUR LA SELECTIVITE EN PRODUITS DE COUPLAGE ONT ETE OBSERVES ET POTENTIELLEMENT ATTRIBUES A LA DIFFERENCE DE MORPHOLOGIE. LA STABILISATION DES CARBONATES DE SURFACE SUR LES OXYDES DE LANTHANE, YTTRIUM ET THORIUM, PAR DOPAGE AVEC DES COMPOSES DU GROUPE IIA, CONDUIT A UNE DIMINUTION IMPORTANTE DE LA SELECTIVITE EN CO ET A UNE AUGMENTATION DE LA SELECTIVITE EN PRODUITS DE COUPLAGE. LE SUPEROXYDE DE SURFACE EST SUGGERE RESPONSABLE DE L'AUGMENTATION DE LA PRODUCTION DE CO PAR UN PROCESSUS HETEROGENE. UN EQUILIBRE DE SURFACE COMPRENANT LES IONS SUPEROXYDES PEROXYCARBONATE (OOCO#2)#2# ET O# EST SUGGERE POUR TENIR COMPTE DE L'ENSEMBLE DES OBSERVATIONS EXPERIMENTALES
