Influence de la microstructure sur la cinétique de corrosion des alliages de zirconium PDF Download
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Author: Amadou Ly
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 180
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Book Description
L’objectif de cette thèse était de mettre en évidence l’influence de la microstructure des alliages de zirconium sur leur cinétique de corrosion. Pour cela, nous avons effectué des essais de corrosion (en eau sous pression et sous air à 360°C) sur un alliage type Zircaloy-4 avec différentes microstructures. Les oxydes ainsi formés ont été caractérisés par la microscopie électronique et par la diffraction des rayons X au synchrotron. La microscopie électronique couplée à une sonde ionique focalisée (FIB) a permis de confirmer la localisation des fissures au-dessus des retards d’oxydation ainsi que l’existence de pores dans la couche d’oxyde. Les mesures de contraintes réalisées au synchrotron ont permis de montrer que l’effet de la microstructure sur la cinétique de corrosion dépend essentiellement des propriétés mécaniques. Une méthode originale de caractérisation d’interfaces ondulées est également exposée et appliquée à quelques échantillons
Author: Amadou Ly
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Category :
Languages : fr
Pages : 180
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Book Description
L’objectif de cette thèse était de mettre en évidence l’influence de la microstructure des alliages de zirconium sur leur cinétique de corrosion. Pour cela, nous avons effectué des essais de corrosion (en eau sous pression et sous air à 360°C) sur un alliage type Zircaloy-4 avec différentes microstructures. Les oxydes ainsi formés ont été caractérisés par la microscopie électronique et par la diffraction des rayons X au synchrotron. La microscopie électronique couplée à une sonde ionique focalisée (FIB) a permis de confirmer la localisation des fissures au-dessus des retards d’oxydation ainsi que l’existence de pores dans la couche d’oxyde. Les mesures de contraintes réalisées au synchrotron ont permis de montrer que l’effet de la microstructure sur la cinétique de corrosion dépend essentiellement des propriétés mécaniques. Une méthode originale de caractérisation d’interfaces ondulées est également exposée et appliquée à quelques échantillons
Author: MARION.. PARISE
Publisher:
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Category :
Languages : fr
Pages : 273
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Book Description
LE GAINAGE DU COMBUSTIBLE NUCLEAIRE EST CONSTITUE D'ALLIAGES A BASE DE ZIRCONIUM. DANS LES CONDITIONS D'UTILISATION, L'EXTERIEUR DE LA GAINE S'OXYDE. LA COUCHE FORMEE CONSTITUE UNE BARRIERE THERMIQUE: ELLE EST AINSI LIMITANTE POUR L'UTILISATION DU GAINAGE OXYDE AU-DELA DE 100 M ENVIRON. LA CINETIQUE D'OXYDATION EST APPROXIMATIVEMENT CUBIQUE JUSQU'A UNE EPAISSEUR D'OXYDE DE 2 M ENVIRON, LINEAIRE AU-DELA. UN MODELE CINETIQUE A ETE PROPOSE, PERMETTANT D'ESTIMER LA VITESSE D'OXYDATION EN REGIME POST-TRANSITOIRE A PARTIR DES PARAMETRES CINETIQUES DU REGIME PRE-TRANSITOIRE ET DE CARACTERISTIQUES MORPHOLOGIQUES DES COUCHES POST-TRANSITOIRES. CE TRAVAIL CHERCHE A APPORTER LES ELEMENTS NECESSAIRES A LA VALIDATION DE CE MODELE ET A ETUDIER LES PHENOMENES SURVENANT AUTOUR DE LA TRANSITION CINETIQUE, POUR DETERMINER SI LES MECANISMES D'OXYDATION AVANT ET APRES PEUVENT ETRE SIMILAIRES. LES EPAISSEURS DES COUCHES D'OXYDE DANS LA GAMME 50 - 500 NM SONT MESUREES PAR UNE METHODE OPTIQUE ; LES CINETIQUES PRE-TRANSITOIRES SONT AINSI DETERMINEES PRECISEMENT. L'INFLUENCE DE LA COMPOSITION, DU TRAITEMENT THERMIQUE ET DE LA PRESENCE D'OXYGENE EN SOLUTION SOLIDE DANS LE METAL EST ETUDIEE. L'ETUDE MORPHOLOGIQUE ET CRISTALLOGRAPHIQUE DES COUCHES MONTRE QU'ELLES PRESENTENT DE FORTES SIMILITUDES AVANT ET APRES LA TRANSITION. LES RESULTATS CONCERNANT LES CINETIQUES ET LA MORPHOLOGIE DES COUCHES PERMETTENT DE MONTRER QUE LE MODELE CINETIQUE PROPOSE CONDUIT A UN BON ORDRE DE GRANDEUR DES VITESSES D'OXYDATION POST-TRANSITOIRES. LA TRANSITION CINETIQUE CORRESPOND A L'APPARITION DE FISSURES DANS LA COUCHE D'OXYDE. LE COMPORTEMENT MECANIQUE DU SYSTEME METAL-OXYDE A ETE MODELISE A DIFFERENTES ECHELLES. LA PRISE EN COMPTE DES COMPORTEMENTS MECANIQUES SPECIFIQUES DU METAL ET DE L'OXYDE, AINSI QUE DE LA GEOMETRIE DE L'INTERFACE, A PERMIS DE MONTRER QU'IL EXISTE DES CONTRAINTES DE TRACTION RADIALES SUSCEPTIBLES D'OUVRIR LOCALEMENT DES FISSURES, DONT L'APPARITION ET LA LOCALISATION SONT LIEES A LA GEOMETRIE DE L'INTERFACE ET A LA REPARTITION DES CONTRAINTES DANS LE SYSTEME METAL-OXYDE
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Languages : en
Pages : 10
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Author: Guillaume Zumpicchiat
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Languages : fr
Pages : 0
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Dans les réacteurs à Eau Pressurisée (REP), les pastilles d'uranium sont isolées de l'eau du circuit primaire par des gaines en alliages de zirconium (Zy-4, M5, ZIRLO). Ces gaines jouent un rôle crucial en termes de sureté car elles sont la première barrière de confinement des produits de fission. En conditions nominales d'utilisation, la corrosion des gaines induite par l'environnement du circuit primaire (320 °C, 155 bars, présence de lithium et de bore) se traduit par l'oxydation du zirconium et la formation de phases fragiles d'hydrures de zirconium sous l'interface oxyde/métal. Ces phénomènes couplés affectent la tenue mécanique de la gaine et, in fine, limitent la durée de vie des assemblages combustibles en réacteur (~ 5 ans). Ce travail vise à mieux comprendre le phénomène de corrosion des alliages de zirconium.Dans un premier temps, une modélisation par éléments finis de la diffusion-corrosion du Zircaloy-4 a été réalisée pour simuler la cinétique d'oxydation observée expérimentalement. Le modèle analytique de Wagner prédit une évolution de l'épaisseur d'oxyde proportionnelle à la racine carrée du temps (régime parabolique). En pratique, la cinétique d'oxydation du Zircaloy-4 en autoclave s'écarte de la loi parabolique et est quasiment cubique. Plusieurs phénomènes sont susceptibles d'expliquer cette différence entre la cinétique expérimentale et le modèle analytique, notamment la présence de fortes contraintes de compression au sein de la couche d'oxyde. La prise en compte dans la modélisation de l'effet des contraintes sur la diffusion de l'oxygène permet de simuler et d'expliquer cet écart à la loi parabolique.Dans un second temps, nous avons simulé par éléments finis la diffusion de l'oxygène à travers une couche polycristalline de zircone. Les grains de zircone sont modélisés par un agrégat de polyèdres de Voronoï. Un espace entre les polyèdres est également maillé pour modéliser les joints de grains. Ces échantillons numériques ont été utilisés pour étudier l'effet de la microstructure et de la microtexture des couches de zircone sur la diffusion de l'oxygène. Les simulations sont nourries par les données expérimentales obtenues sur des lames minces de zircone formées sur Zircaloy-4 et hydrure de zirconium.
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Category : Zirconium
Languages : fr
Pages : 208
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Author: Yacoub Dali
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Languages : fr
Pages : 257
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La corrosion des gaines de crayons combustible, en alliage de zirconium, limite la durée de vie des crayons dans les réacteurs à eau légère. Les industriels ont pour objectif à moyen terme d’augmenter la durée des cycles en réacteur, le nombre de cycles et de soumettre ces gaines à des conditions plus sollicitantes. Dans ce cadre, de nouveaux alliages, notamment le Zr-1%Nb, destinés à remplacer le Zircaloy-4 ont été récemment développés et présentent une résistance accrue à la corrosion en réacteur. Améliorer la compréhension des mécanismes de corrosion de ces alliages est donc un enjeu industriel majeur, pour prédire le comportement à long terme de ces matériaux. L’oxydation de deux familles d’alliages a été étudiée sous vapeur d’eau (pression comprise entre 100 millibars et 100 bars) : les alliages de type Zircaloy, dont la composition est basée sur celle du Zircaloy-4 et ceux de type Zr-x%Nb à différentes teneurs en niobium (0,2 ; 0,4 et 1%). Nos objectifs pour ces deux familles d’alliage étaient de comprendre les différences de réactivité de ces matériaux entre la basse et la haute pression de vapeur d‘eau, en estimant les variations de la vitesse avec cette variable et l’influence de chaque élément d’addition sur la vitesse. Pour les alliages au niobium, une analyse approfondie de la ségrégation du niobium en surface a également été menée. Au cours de ce travail, une thermobalance à suspension magnétique a été développée et mise en œuvre pour suivre in-situ l’oxydation à haute pression (jusqu’à 50 bars). Cette expérimentation est, à notre connaissance, unique en son genre. Au cours de cette étude, un large domaine de pression a ainsi été balayé en associant expérimentations en thermobalance (0,1-10 bars) et en autoclave (10-100 bars). Les couches d’oxyde formées ont ensuite été caractérisées par différentes techniques telles que le MEB, le MET-HR, la DRX, l’ESCA, la marco- et microphotoélectrochimie (MPEC et mPEC), le SIMS après échange isotopique en H218O. Pour les alliages de la famille du Zircaloy, nous avons confirmé le rôle prépondérant des précipités Zr(Fe,Cr)2 sur la résistance à la corrosion des gaines, et validé la croissance de la vitesse d’oxydation du zirconium quasi-pur avec la pression partielle de vapeur d’eau. A l’opposé de la très grande stabilité cinétique du Zircaloy-4, dont la vitesse est indépendante de la pression de vapeur d’eau et donc contrôlée par la diffusion de l’oxygène dans la couche, nos résultats nous ont conduits à proposer une étape limitante de réaction d’interface dans le cas du zirconium pur, associée à une forte dégradation de la couche liée à une croissance des grains catalysée par la vapeur d’eau, à l’origine des décohésions entre des amas de cristallites. Les précipités Zr(Fe,Cr)2, au travers de la dissolution du fer dans la matrice de zircone environnante, pourraient, en stabilisant la zircone quadratique, assurer l’intégrité de la couche. Pour les alliages Zr-x%Nb et plus particulièrement pour l’alliage Zr-1%Nb, la vitesse d‘oxydation est dépendante de la pression partielle de vapeur d’eau. A cela s’ajoute un accroissement sensible de la ségrégation en niobium à la surface, mise en évidence par ESCA, sous la forme Nb2O5, mise en évidence par MPEC. La vitesse d’oxydation et la ségrégation en niobium montrent toutes deux une dépendance homographique en fonction de la pression. L’originalité de l’exploitation de ces résultats réside essentiellement dans la proposition d’un mécanisme simple prenant à la fois en compte la ségrégation et l’oxydation. Une étape limitante de diffusion des ions hydroxydes adsorbés dans la couche externe de l’oxyde permet de décrire la majorité des résultats expérimentaux obtenus sur les alliages Zr-x%Nb.
Author: Alistair Garner
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Category : Microstructure
Languages : en
Pages : 33
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Book Description
Scanning precession electron diffraction in the transmission electron microscope has been used to simultaneously map the phase, orientation, and grain morphology of oxides formed on Zircaloy-2 after three and six cycles in a boiling water reactor in unprecedented detail. For comparison, a region of a preoxidized autoclave-formed oxide was also proton-irradiated at the Dalton Cumbrian Facility. The proton irradiation was observed to cause additional stabilization of the tetragonal phase that was attributed to the stabilizing effect of irradiation-induced defects in the oxide. In the reactor-formed oxides, no extra stabilization of the tetragonal grains was observed under neutron irradiation, as indicated by the similar tetragonal phase fraction and transformation twin-boundary distributions between the nonirradiated and reactor-formed oxides. It is suggested that the damage rate is too low in the newly formed oxide to cause significant stabilization of the tetragonal phase. This technique also reveals that the oxide formed under reactor conditions has a more heterogeneous microstructure, and the growth of well-oriented columnar monoclinic grains is significantly reduced compared with a nonirradiated oxide. High-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy also revealed the development of extensive networks of intergranular porosity and eventually grain decohesion in the reactor-formed oxides. These results suggest that the tetragonal-monoclinic transformation is not responsible for the accelerated corrosion exhibited under reactor conditions. It is proposed that the usual out-of-reactor oxide growth and nucleation processes are significantly modified under reactor conditions, resulting in a more heterogeneous and randomly oriented oxide microstructure with reduced columnar grain growth. It is suggested that this disordered oxide microstructure allows for the formation of extensive intergranular porosity that could lead to accelerated in-reactor corrosion.
Author: Gerry D. Moan
Publisher: ASTM International
ISBN: 0803128959
Category : Nuclear fuel claddings
Languages : en
Pages : 891
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Annotation The 41 papers of this proceedings volume were first presented at the 13th symposium on Zirconium in the Nuclear Industry held in Annecy, France in June of 2001. Many of the papers are devoted to material related issues, corrosion and hydriding behavior, in-reactor studies, and the behavior and properties of Zr alloys used in storing spent fuel. Some papers report on studies of second phase particles, irradiation creep and growth, and material performance during loss of coolant and reactivity initiated accidents. Annotation copyrighted by Book News, Inc., Portland, OR.
Author: M. Blat
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 56
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Author: DOMINIQUE.. PECHEUR
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages :
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Book Description
LE ZIRCALOY-4, MATERIAU DE GAINAGE DES CRAYONS COMBUSTIBLES UTILISE DANS LES REP FRANCAIS, PRESENTE UNE VITESSE D'OXYDATION PLUS ELEVEE EN REACTEUR QU'EN AUTOCLAVE. IL EST PAR AILLEURS ETABLI QUE LA VITESSE D'OXYDATION DEPEND DE LA NATURE ET DE LA REPARTITION DES PRECIPITES DANS L'ALLIAGE. OR, CES CONDITIONS EVOLUENT JUSTEMENT SOUS IRRADIATION: EN PARTICULIER LES PRECIPITES S'AMORPHISENT. DANS CE TRAVAIL, NOUS ETUDIONS LE ROLE DES PRECIPITES SUR LE PROCESSUS D'OXYDATION DES ALLIAGES DE ZIRCONIUM ET L'IMPACT DE L'IRRADIATION, NOTAMMENT CELUI DE L'AMORPHISATION DES PRECIPITES, SUR CETTE OXYDATION. LE MODE D'INCORPORATION DANS LA COUCHE D'OXYDE, DES PRECIPITES DE REFERENCE ET DES PRECIPITES AMORPHISES PAR IRRADIATION IONIQUE, EST CARACTERISE PAR MICROSCOPIE ELECTRONIQUE A TRANSMISSION ET PAR ANALYSE EDX. LES EVOLUTIONS DE COMPOSITION CHIMIQUE ET DE STRUCTURE, QU'ILS SUBISSENT AU COURS DE LEUR OXYDATION, SONT ANALYSEES ET LEURS CONSEQUENCES SUR LA CINETIQUE D'OXYDATION SONT DISCUTEES. A QUELQUES CENTAINES DE NANOMETRES DE L'INTERFACE METAL-OXYDE, LA REMISE EN SOLUTION PARTIELLE DU FER DANS LA ZIRCONE FORMEE ET L'AUGMENTATION DE VOLUME DES PRECIPITES, DUES A LEUR OXYDATION, POURRAIENT RETARDER LA DESTABILISATION DE LA ZIRCONE QUADRATIQUE ET PROLONGER LA FORMATION D'UNE COUCHE D'OXYDE DENSE PROTECTRICE AU-DELA DES PREMIERS STADES DE L'OXYDATION. AINSI, LA TRANSITION CINETIQUE DES ALLIAGES DE ZIRCONIUM SERAIT RETARDEE ET LEUR VITESSE D'OXYDATION RALENTIE. PAR AILLEURS, LES PRECIPITES AMORPHISES PAR IRRADIATION IONIQUE ET CEUX DE REFERENCE PRESENTENT DANS LA COUCHE D'OXYDE DES EVOLUTIONS SEMBLABLES. L'AMORPHISATION DES PRECIPITES NE SEMBLE DONC PAS ETRE EN MESURE DE MODIFIER LA CINETIQUE DE CROISSANCE DE L'OXYDE. CEPENDANT, ON CONSTATE EXPERIMENTALEMENT QUE LA VITESSE D'OXYDATION DES MATERIAUX IRRADIES AUX IONS EST PLUS ELEVEE QUE CELLE DES MATERIAUX DE REFERENCE. L'ORIGINE D'UN TEL EFFET RESTE TOUTEFOIS MAL COMPRISE. ENFIN, LES PREMIERS RESULTATS DES TESTS D'OXYDATION REALISES EN AUTOCLAVE BLINDE, SUR DES TRONCONS DE GAINE DE CRAYONS COMBUSTIBLES IRRADIES AUX NEUTRONS, SONT PRESENTES ET COMMENTES
