Author: Guillaume MartinetPublisher:
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Languages : fr
Pages : 170
Book Description
Ce travail est consacré à l'étude de la fragmentation de petits agrégats de carbone neutres formés par collision atomique à haute vitesse sur un gaz atomique. Dans ces expériences, la fragmentation est la voie prédominante de désexcitation des agrégats neutres formés par capture électronique sur des espèces ioniques. Pour mesurer les partitions de fragmentation, un nouveau système de détection basé sur l'analyse de la forme des signaux de courant issus de détecteurs silicium a été développé. Pour la première fois nous avons mesuré sans ambiguïté tout les rapports de branchement d'agrégats neutres contenant jusqu'à dix atomes. Les mesures ont été comparées à un modèle statistique dans l'ensemble microcanonique (Microcanonical Metropolis Monte Carlo). Dans ce modèle, différentes propriétés sur la structure des agrégats sont requises. Celles-ci ont été calculées à l'aide de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT-B3LYP) pour obtenir la géométrie puis avec le formalisme Coupled Clusters (CCSD(T)) pour les énergies de dissociation ainsi que d'autres quantités nécessaires aux calculs de fragmentation. Les rapports de branchement expérimentaux ont été comparés aux résultats du modèle ce qui nous a permis de trouver une distribution d'énergie déposée dans l'agrégat pendant la collision. Finalement, un effet propre aux agrégats de carbone a été mis en évidence, se traduisant par un grand nombre d'états excités de capture. Ce comportement est différent du cas de l'atome de carbone pour lequel la capture électronique s'effectue majoritairement dans l'état fondamental.
