ETUDE FEMTOSECONDE DE LA DYNAMIQUE ELECTRONIQUE ET VIBRATIONNELLE DANS DES NANOPARTICULES METALLIQUES PDF Download
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Author: Christophe Voisin
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Category :
Languages : fr
Pages : 219
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Book Description
NOUS AVONS REALISE UNE ETUDE SELECTIVE DES PROCESSUS DE RELAXATION ELECTRONIQUE DANS DES METAUX NOBLES MASSIFS (FILMS) ET CONFINES (NANOPARTICULES DANS DIFFERENTES MATRICES) PAR DES TECHNIQUES POMPE/SONDE FEMTOSECONDE BASEES SUR UN OSCILLATEUR TITANE-SAPHIR. CELUI-CI, FABRIQUE AU LABORATOIRE, DELIVRE DES IMPULSIONS DE 20 FS ENVIRON ET EST ACCORDABLE ENTRE 820 ET 1080 NM. LA DYNAMIQUE DE THERMALISATION INTERNE DU GAZ D'ELECTRONS A ETE SUIVIE EN UTILISANT UNE SONDE AU SEUIL DES TRANSITIONS INTERBANDES ; ELLE SE DEROULE EN 350 FS ENVIRON POUR L'ARGENT MASSIF (500 FS POUR L'OR). CE TEMPS EST FORTEMENT REDUIT POUR DES PARTICULES DE RAYON INFERIEUR A 5 NM, CE QUI S'EXPLIQUE PAR L'AUGMENTATION DES INTERACTIONS ENTRE ELECTRONS DUE A LA REDUCTION DE L'ECRANTAGE COULOMBIEN AU VOISINAGE DES SURFACES. DES SIMULATIONS NUMERIQUES DE L'EVOLUTION DE LA DISTRIBUTION ELECTRONIQUE ONT ETE REALISEES PAR RESOLUTION DE L'EQUATION DE BOLTZMANN ET COMPAREES AUX EXPERIENCES. L'UTILISATION D'UNE SONDE HORS RESONANCE NOUS A PERMIS D'ETUDIER INDEPENDAMMENT LA DYNAMIQUE DE THERMALISATION EXTERNE (INTERACTIONS ELECTRONS-PHONONS) DONT LE TEMPS CARACTERISTIQUE EST DE 850 FS DANS L'ARGENT MASSIF (1 PS POUR L'OR). A NOUVEAU, UNE FORTE REDUCTION DE CETTE VALEUR EST OBSERVEE POUR LES FAIBLES RAYONS. CET EFFET EST INDEPENDANT DE L'ENVIRONNEMENT OU DE LA TECHNIQUE DE CROISSANCE DES PARTICULES, AINSI QUE DE LA PERTURBATION APPLIQUEE, SI CELLE-CI RESTE DANS LE DOMAINE DES FAIBLES PERTURBATIONS. SUR DES TEMPS LONGS (10 PS ENVIRON), NOUS AVONS OBSERVE UNE MODULATION DE LA TRANSMISSION AU VOISINAGE DE LA RESONANCE PLASMON DE SURFACE, DUE A L'EXCITATION EN PHASE DANS TOUTES LES PARTICULES ILLUMINEES, DU MODE RADIAL FONDAMENTAL DE VIBRATION. CES TECHNIQUES RESOLUES EN TEMPS NOUS ONT PERMIS DE DETERMINER PRECISEMENT L'AMORTISSEMENT DE CES OSCILLATIONS ET SA DEPENDANCE EN FONCTION DE L'ENVIRONNEMENT ET DE LA QUALITE DU COUPLAGE MECANIQUE PARTICULE/MATRICE QUI A ETE MODIFIE PAR DES TECHNIQUES HAUTES PRESSIONS.
Author: Christophe Voisin
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Pages : 219
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NOUS AVONS REALISE UNE ETUDE SELECTIVE DES PROCESSUS DE RELAXATION ELECTRONIQUE DANS DES METAUX NOBLES MASSIFS (FILMS) ET CONFINES (NANOPARTICULES DANS DIFFERENTES MATRICES) PAR DES TECHNIQUES POMPE/SONDE FEMTOSECONDE BASEES SUR UN OSCILLATEUR TITANE-SAPHIR. CELUI-CI, FABRIQUE AU LABORATOIRE, DELIVRE DES IMPULSIONS DE 20 FS ENVIRON ET EST ACCORDABLE ENTRE 820 ET 1080 NM. LA DYNAMIQUE DE THERMALISATION INTERNE DU GAZ D'ELECTRONS A ETE SUIVIE EN UTILISANT UNE SONDE AU SEUIL DES TRANSITIONS INTERBANDES ; ELLE SE DEROULE EN 350 FS ENVIRON POUR L'ARGENT MASSIF (500 FS POUR L'OR). CE TEMPS EST FORTEMENT REDUIT POUR DES PARTICULES DE RAYON INFERIEUR A 5 NM, CE QUI S'EXPLIQUE PAR L'AUGMENTATION DES INTERACTIONS ENTRE ELECTRONS DUE A LA REDUCTION DE L'ECRANTAGE COULOMBIEN AU VOISINAGE DES SURFACES. DES SIMULATIONS NUMERIQUES DE L'EVOLUTION DE LA DISTRIBUTION ELECTRONIQUE ONT ETE REALISEES PAR RESOLUTION DE L'EQUATION DE BOLTZMANN ET COMPAREES AUX EXPERIENCES. L'UTILISATION D'UNE SONDE HORS RESONANCE NOUS A PERMIS D'ETUDIER INDEPENDAMMENT LA DYNAMIQUE DE THERMALISATION EXTERNE (INTERACTIONS ELECTRONS-PHONONS) DONT LE TEMPS CARACTERISTIQUE EST DE 850 FS DANS L'ARGENT MASSIF (1 PS POUR L'OR). A NOUVEAU, UNE FORTE REDUCTION DE CETTE VALEUR EST OBSERVEE POUR LES FAIBLES RAYONS. CET EFFET EST INDEPENDANT DE L'ENVIRONNEMENT OU DE LA TECHNIQUE DE CROISSANCE DES PARTICULES, AINSI QUE DE LA PERTURBATION APPLIQUEE, SI CELLE-CI RESTE DANS LE DOMAINE DES FAIBLES PERTURBATIONS. SUR DES TEMPS LONGS (10 PS ENVIRON), NOUS AVONS OBSERVE UNE MODULATION DE LA TRANSMISSION AU VOISINAGE DE LA RESONANCE PLASMON DE SURFACE, DUE A L'EXCITATION EN PHASE DANS TOUTES LES PARTICULES ILLUMINEES, DU MODE RADIAL FONDAMENTAL DE VIBRATION. CES TECHNIQUES RESOLUES EN TEMPS NOUS ONT PERMIS DE DETERMINER PRECISEMENT L'AMORTISSEMENT DE CES OSCILLATIONS ET SA DEPENDANCE EN FONCTION DE L'ENVIRONNEMENT ET DE LA QUALITE DU COUPLAGE MECANIQUE PARTICULE/MATRICE QUI A ETE MODIFIE PAR DES TECHNIQUES HAUTES PRESSIONS.
Author: Julien Burgin
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Languages : fr
Pages : 211
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Book Description
Ce travail a porté sur l'étude de la dynamique électronique et vibrationnelle de nano-objets métalliquesen fonction de leur taille, forme et composition, ainsi que sur celle des modes de vibration dans les verres, par des techniques optiques résolues en temps à l'échelle femtoseconde. Dans des agrégats mono-métalliques de cuivre, nous avons confirmé l'accélération des échanges d'énergie électrons-réseau pour des tailles inférieures à 10 nm. Nous avons abordé le régime des faibles tailles, inférieures à 2 nm, et mis en évidence les limites d'une modélisation de type solide confiné. Dans les agrégats bi-métalliques nous avons montré que la cinétique des échanges d'énergie reflète la composition pour les composés or-argent mais est plus complexe pour des nanoparticules ségrégées nickel-argent. L'impact de la forme, de la structure et de l'environnement de nano-objets métalliques sur leurs modes de vibration acoustiques a été étudié dans différentes configurations. Les mesures réalisées sur un ensemble et des paires de nano-prismes ont permis de mettre en évidence les fluctuations locales de leur couplage avec le substrat. L'effet de la nano-structuration a été mis en évidence dans des nano-colonnes et dans des composés ségrégés. Par ailleurs, nous avons étudié par spectroscopie Raman impulsionnelle femtoseconde les modes vibrationnels associés à une structuration locale dans les verres. Nous avons ainsi caractérisé les "modes de défaut" dus aux vibrations de structure en anneau dans la silice, et leur évolution en fonction de sa densité. Dans l'oxyde de germanium, nous avons démontré l'existence et caractérisé un mode de vibration dû à la présence d'une structure en anneau.
Author: Benoit Dacosta Fernandes
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Ce travail a porté sur l'étude expérimentale de la dynamique électronique et vibrationnelle de nano-objets métalliques et hybrides par spectroscopie pompe-sonde femtoseconde. L'étude de la dynamique des échanges d'énergie électrons-réseau dans des systèmes métalliques bidimensionnels nous a permis de mettre en évidence une accélération du transfert d'énergie entre électrons et phonons due au confinement. Cette accélération est gouvernée par la plus petite dimension des nano-objets étudiés (nano-triangles d'argent 2D) lorsque celle-ci devient inférieure à environ 10 nm. Nous avons aussi étudié la dynamique vibrationnelle de nanoparticules métalliques, bimétalliques et métal diélectrique. Nous nous sommes intéressés aux modes de vibration longitudinaux et radiaux de bipyramides d'or en fonction de leurs dimensions, et à leurs évolutions consécutives à un dépôt d'argent. Une forte sensibilité des périodes et des amplitudes de vibration à de faibles dépôts a été mise en évidence. L'étude de l'évolution des modes de vibration de nano-objets de type coeur-coquille (argent-silice et or-silice) nous a permis d'obtenir des informations sur la qualité du contact mécanique à l'interface métal-diélectrique. Enfin, nous avons étudié les interactions électroniques dans des nano-systèmes hybrides métal/semi-conducteur (ZnO-Ag), et plus particulièrement les transferts de charge et les échanges d'énergie entre les deux composants.Nous avons montré la forte influence de l'environnement sur la dynamique électronique du ZnO et mis en évidence un transfert d'électron, photo-induit par une impulsion infrarouge, de la particule métallique vers la bande de conduction du semi-conducteur.
Author: Gaëtan Calbris
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Généralement, un bon conducteur thermique est aussi bon conducteur électrique (Wiedemann-Franz). Pour de nombreuses applications, il est impératif de pouvoir découpler ces deux propriétés. La nanostructuration permet de modeler les propriétés thermiques sans affecter les propriétés électriques. Lors de cette thèse, nous nous sommes intéressés à la synthèse et à la caractérisation d'un matériau initialement isolant dans lequel est insérée une assemblée de nanoparticules métalliques. Le nanocomposite élaboré est constitué de nanoparticules cœur@écorce (Au@SiO2 ou Au@Thiol) structurées en opale par méthode de type "Langmuir". Lorsque la concentration en nanoparticules est suffisante, une amplification du transfert thermique dans le nanocomposite est prédite par certains auteurs. Le couplage par rayonnement en champ proche, majoritairement plasmonique, constitue un nouveau mécanisme de transport de chaleur. Dans ce travail, nous avons étudié le transfert d'énergie au sein de nanoparticules isolées et sous forme de réseau. Dans un premier temps, nous présentons les techniques de synthèse chimique mises en œuvre pour la conception des nanocomposites et détaillons leurs propriétés optiques. Puis, nous présentons la conception du banc de mesure, il s'agit d'un banc d'imagerie pompe-sonde femtoseconde accordable en longueur d'onde permettant des études en réflexion et transmission. Les expériences que nous avons menées nous ont permis d'étudier la dynamique thermique électronique de nanoparticules d'or pour différents environnements et de mettre en évidence expérimentalement des modes de vibration acoustiques de systèmes cœur-écorce lorsqu'ils sont soumis à une excitation laser femtoseconde.
Author: Sebastian Volz
Publisher: Springer Science & Business Media
ISBN: 3642042589
Category : Science
Languages : en
Pages : 597
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Heat transfer laws for conduction, radiation and convection change when the dimensions of the systems in question shrink. The altered behaviours can be used efficiently in energy conversion, respectively bio- and high-performance materials to control microelectronic devices. To understand and model those thermal mechanisms, specific metrologies have to be established. This book provides an overview of actual devices and materials involving micro-nanoscale heat transfer mechanisms. These are clearly explained and exemplified by a large spectrum of relevant physical models, while the most advanced nanoscale thermal metrologies are presented.
Author: Natalia Del Fatti
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Languages : fr
Pages : 225
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CE TRAVAIL A ETE CONSACRE A L'ETUDE EXPERIMENTALE PAR DES TECHNIQUE POMPE-SONDE FEMTOSECONDE ET A LA MODELISATION DES MECANISMES D'INTERACTIONS ELECTRONIQUES DANS LES SYSTEMES METALLIQUES MASSIFS (FILMS D'ARGENT ET D'OR) ET CONFINES (NANOPARTICULES D'ARGENT DANS UNE MATRICE DE VERRE). POUR CELA, UNE SOURCE LASER FEMTOSECONDE TI:SAPHIR DELIVRANT DES IMPULSIONS D'ENVIRON 20 FS ACCORDABLES DANS L'INFRAROUGE PROCHE A ETE DEVELOPPEE. DANS LES FILMS METALLIQUES, NOUS NOUS SOMMES INTERESSES EXPERIMENTALEMENT ET THEORIQUEMENT A LA DYNAMIQUE DE THERMALISATION INTERNE DES ELECTRONS DE CONDUCTION ET A SON IMPACT SUR LES ECHANGES D'ENERGIE ELECTRONS - RESEAU. UNE ACCELERATION DU TAUX DE PERTE D'ENERGIE VERS LE RESEAU AU COURS DU TEMPS A ETE MISE EN EVIDENCE, SIGNATURE DU PASSAGE D'UN REGIME INDIVIDUEL, CORRESPONDANT A UN SYSTEME ATHERMAL, A UN REGIME COLLECTIF DECRIT PAR UNE TEMPERATURE ELECTRONIQUE. LA DYNAMIQUE ELECTRONIQUE ET LA REPONSE NON-LINEAIRE ULTRARAPIDE AU VOISINAGE DE LA RESONANCE PLASMON DE SURFACE ONT ETE ETUDIEES DANS DES NANOPARTICULES D'ARGENT (DE RAYON COMPRIS ENTRE 3 NM ET 15 NM) DANS UNE MATRICE DE VERRE. LES RESULTATS ONT ETE INTERPRETES EN TERMES DE DEPLACEMENT EN FREQUENCE ET D'ELARGISSEMENT DE LA RESONANCE PLASMON DE SURFACE, DONT LES DIFFERENTS MECANISMES PHYSIQUES ONT ETE CLAIREMENT IDENTIFIES. EN PARTICULIER, LORSQUE LE GAZ D'ELECTRONS EST FORTEMENT HORS EQUILIBRE AVEC LE RESEAU, L'AUGMENTATION DES COLLISIONS ELECTRONS-SURFACE A ETE MISE EN EVIDENCE. L'EXCITATION ET LA DETECTION EN TEMPS REEL, VIA LA MODULATION DES PROPRIETES ELECTRONIQUES, DE L'OSCILLATION COHERENTE DES NANOPARTICULES METALLIQUES ONT ETE REALISEES, PERMETTANT UNE DETERMINATION PRECISE DE LA FREQUENCE ET DE L'AMORTISSEMENT DE LEUR MODE FONDAMENTAL DE VIBRATION ACOUSTIQUE ET LEUR COMPARAISON AVEC UN MODELE THEORIQUE.
Author: VALERIE.. HALTE
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Languages : fr
Pages : 141
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Book Description
CE TRAVAIL TRAITE DE LA DYNAMIQUE DE RELAXATION DES ELECTRONS CHAUDS DANS DES NANOPARTICULES D'ARGENT INCLUSES DANS UNE MATRICE TRANSPARENTE. EN UTILISANT DES IMPULSIONS LASER D'UNE CENTAINE DE FEMTOSECONDES, ON CREE DES POPULATIONS ELECTRONIQUES HORS-EQUILIBRE ET ON ETUDIE LEUR RELAXATION PAR TRANSFERT D'ENERGIE AU RESEAU CRISTALLIN. LA TAILLE ET LA GEOMETRIE DE CES NANOPARTICULES DONNENT LIEU A DES NON-LINEARITES OPTIQUES IMPORTANTES ASSOCIEES A DES EFFETS DE CONFINEMENT DIELECTRIQUE. DE PLUS, CE CONFINEMENT DU CHAMP ELECTROMAGNETIQUE EST A L'ORIGINE D'UN MODE COLLECTIF, APPELE PLASMON DE SURFACE DONT LA POSITION SPECTRALE DEPEND DE L'INDICE DE REFRACTION DE LA MATRICE. L'ARGENT A L'AVANTAGE, DU FAIT DE SA STRUCTURE DE BANDE, D'AVOIR UNE RESONANCE DE PLASMON DE SURFACE ELOIGNEE DES TRANSITIONS INTERBANDES DE SORTE QUE L'ON PEUT METTRE EN EVIDENCE LES PROPRIETES DYNAMIQUES DE CE MODE COLLECTIF. DES MESURES COMPLEMENTAIRES SUR DES NANOPARTICULES DE CUIVRE MONTRENT DES EFFETS DE POPULATIONS AU VOISINAGE DU NIVEAU DE FERMI. DES MESURES DE TRANSMISSION DIFFERENTIELLE RESOLUES TEMPORELLEMENT, EN CONFIGURATION POMPE-SONDE DEGENEREE, SUR DES NANOPARTICULES D'ARGENT METTENT EN EVIDENCE UN RALENTISSEMENT DE LA DYNAMIQUE A LA RESONANCE DE PLASMON DE SURFACE QUI N'APPARAIT PAS DANS LE CAS DES FILMS METALLIQUES. EN CONFIGURATION POMPE-SONDE NON DEGENEREE, LES SPECTRES DE TRANSMISSION DIFFERENTIELLE ONT UNE ALLURE DE TYPE DERIVEE PREMIERE ASYMETRIQUE DE LA RAIE D'ABSORPTION QU'ON ATTRIBUE, POUR L'ESSENTIEL, A UNE VARIATION DE LA PARTIE REELLE DE LA FONCTION DIELECTRIQUE. NOUS MONTRONS EGALEMENT QUE LA DYNAMIQUE DE RELAXATION DES ELECTRONS DANS CES SYSTEMES DEPEND DE LA TAILLE DES NANOPARTICULES AINSI QUE DE LA NATURE DE LA MATRICE HOTE. DANS LE CAS DE NANOPARTICULES DE CUIVRE, NOUS METTONS EN EVIDENCE UN RETARD A L'ECHAUFFEMENT DES ELECTRONS DU A DES EFFETS DE POPULATIONS, AINSI QU'A UNE MODIFICATION DES INTERACTIONS ELECTRO-ELECTRON.
Author: Arnaud Arbouet
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Languages : fr
Pages : 180
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Book Description
Ce travail a porté sur l'étude expérimentale de la dynamique électronique et vibrationnelle dans les nanoparticules de métaux nobles par des techniques pompe/sonde femtosecondes basée sur oscillateur titane-saphir. Dans un premier temps nous nous sommes intéréssé à la thermalisation électrons-réseaux. Une étude en fonction de l'énergie des impulsions de pompe montre la transition entre un régime de forte perturbation et un régime de faible perturbation. Dans ce dernier cas, les temps caractéristiques mesurés sont indépendants de la puissance de pompe et diminuent avec la taille de la nanoparticule pour des diamètres inférieurs à 10 nm. Cette accélération du transfert d'énergie électrons-réseau a été attribuée à une diminution de l'écrantage de l'interaction coulombienne au voisinage des surfaces. Des études préliminaires sur des nanoparticules dont la surface a été modifiée ont été réalisées. Nous avons ensuite étudié les modes de vibrations acoustiques de nanoparticules métalliques. La contribution au signal dans le domaine temporel de modes radiaux d'ordres supérieurs a été mise en évidence. En réalisant le contrôle optique de ces oscillations, nous avons pu observer sélectivement le mode harmonique radial d'ordre 1 et extraire ses caractéristiques. Parallèlement, une méthode optique de détection et de mesure directe de l'extinction d'une nanoparticule individuelle a été développée. Elle consiste à moduler périodiquement la position d'un échantillon formés par des nanoparticules déposées sur un substrat transparentà très faible densité. L'absorption par une nanoparticule d'un faisceau laser fortement focalisé se traduit par une modulation de l'énergie transmise,, qui est détectée. Cette méthode a été utilisée pour mesurer la section efficace d'extinction de nanoparticules d'or isolées jusqu'à un diamètre de 5 nm. Les valeurs obtenues sont en bon accord avec les prédictions de la théorie de Mie en prenant une constante diélectrique effective.
Author: Jérôme Daligault
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Languages : fr
Pages : 190
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Book Description
L'objet de ce travail est une étude théorique de la dynamique femtoseconde, linéaire et non linéaire, des électrons délocalisés dans les agrégats métalliques. L'utilisation de divers modèles d'agrégats, du jellium sphérique à ceux où les ions sont décrits par un pseudopotentiel réaliste, permet de considérer le rôle des interactions électrons-ion. L'approche théorique utilisée est basée sur la limite semi-classique des équations de Kohn-Sham dépendant du temps. Les électrons sont représentés par une distribution d'espace de phase gouvernée par l'équation de Vlasov et les ions évoluent selon les équations classiques du mouvement. Un code de calcul parallèle permet d'analyser la dynamique d'agrégats de plusieurs centaines d'atomes pendant quelques centaines de femtosecondes, et ce tout en assurant la conservation du caractère fermionique des électrons. Une comparaison directe entre les résultats quantiques (TDLDA) et leurs correspondants semi-classiques justifie l'utilisation de cette approche. Trois études sont présentées : la relaxation ultrarapide du plasmon, la dynamique des interactions laser intense-agrégats et les collisions ion multichargé-agrégat métallique. Contrairement aux modèles du type jellium, la description de la structure ionique discrète permet de rendre compte des temps de relaxation du plasmon mesurés expérimentalement, inférieurs à 10 fs. On l'explique en terme de diffusion électronique sur les non linéarités du potentiel des ions. Une approche en termes d'orbites classiques dans le champ moyen permet de comprendre la manifestation d'effets de taille finie. Les interactions électron-ion jouent aussi un rôle essentiel dans l'absorption et la redistribution de l'énergie laser pendant et après le passage d'une impulsion laser intense femtoseconde ; en particulier, les effets de la pression cinétique sont indispensables pour décrire l'énergétique de l'explosion finale de l'édifice atomique. Enfin, l'analyse des énergies d'excitation d'agrégats chargés par des ions multichargés permet d'interpréter l'évolution des tailles d'apparition expérimentales.
Author: Bruno Stephanidis
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Languages : fr
Pages : 147
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Book Description
Comparée à leur structure généralement très bien caractérisée, la dynamique collective des nano-objets est assez mal connue. En une vingtaine d'années, la diffusion inélastique de lumière est devenue un outil puissant dans l'étude de la dynamique des nano-objets. Ce travail traite de la transposition de cette technique habituellement appliquée à l'étude des modes propres de vibration de nanoparticules solides à la recherche de modes similaires chez leur équivalent biologique, les virus. Nous revenons dans un premier temps sur les expériences Brillouin (ou Raman basse fréquence) sur des verres dopés à l'or et discutons de l'utilité du tandem Fabry-Pérot en particulier par l'apport de la haute résolution dans la détection des levées de dégénérescence associées à l'anisotropie des paramètres élastiques des nanoparticules d'or facettées. La deuxième partie de ce travail est consacrée à la recherche de modes de vibration d'ensemble sur des virus à morphologie sphérique à travers l'étude de différents types d'échantillons : solutions, couches bidimensionnelles et cristaux tridimensionnels de virus. Cette partie rend compte d'une première détermination des constantes élastiques globales d'un cristal de phytovirus. Alors que pour les virus de petite taille (15-30nm) aucune preuve indiscutable de l'existence d'un mode de vibration de virus n'a pu être trouvée, pour un virus de plus grande taille (environ 200nm), un signal s'apparentant à un mode de vibration de virus a été observé
