Author: Alice Plantamp
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Dans le cadre du développement des réacteurs nucléaires à neutrons rapides refroidis au sodium, des études sont menées sur les conséquences d'un feu de sodium, et sur l'impact toxicologique de rejets éventuels d'aérosols vers l'atmosphère. La carbonatation des aérosols issus d'un feu de sodium entraîne une diminution de leur toxicité, à partir de leur rejet sous forme d'hydroxyde de sodium (NaOH). L'objectif est de développer et de valider expérimentalement un modèle cinétique de carbonatation des aérosols de NaOH. L'adaptation d'un modèle cinétique basé sur l'absorption réactive du CO2 atmosphérique et par la théorie du double film permet de décrire la carbonatation des aérosols de NaOH, initialement sous forme de gouttelettes de soude. Ce modèle définit les caractéristiques initiales des aérosols de soude en équilibre avec l'atmosphère. Il a été appliqué en considérant l'absorption du CO2 à la surface externe des particules. L'ensemble des variables du modèle ont été décrites et leurs équations explicitées. La validation du modèle cinétique a motivé la mise en place d'un dispositif expérimental dédié au suivi du comportement chimique d'aérosols issus d'un feu de sodium, dans des conditions contrôlées d'atmosphère réactive et de prélèvement d'aérosols. L'exploitation des nouvelles données expérimentales montre la compétition entre l'influence de la température, de la pression partielle en eau et en CO2. La confrontation des résultats expérimentaux avec le modèle développé a permis de le valider pour des humidités relatives supérieures à 30%. Enfin, le modèle cinétique a été explicité sous la forme d'une expression analytique pour une utilisation associée aux calculs de dispersion atmosphérique.
Author: Christelle Barbet
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Languages : fr
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Dans l'atmosphère, les particules d'aérosol jouent un rôle clef sur le climat et, par leur action sur la qualité de l'air, ont un impact néfaste sur la santé publique. Ces particules sont composées d'un mélange complexe d'espèces inorganiques et organiques formées à partir d'une grande variété de sources. Si les sources et mécanismes de production des espèces inorganiques sont désormais relativement bien connus, la caractérisation de la fraction organique des aérosols est beaucoup plus complexe : elle est constituée d'aérosols organiques primaires, émis directement dans l'atmosphère, et d'aérosols organiques secondaires (AOS) produits par la conversion gaz-particules de Composés Organiques Volatils (COV). Afin de comprendre les processus de formation des aérosols organiques, des modèles tridimensionnels de chimie-transport sont mis en œuvre. Or, à ce jour, les concentrations en aérosols organiques observées dans l'atmosphère demeurent sous-estimées par ces modèles. L'objectif de cette thèse est d'étudier les différents processus de transport, d'émissions et de transformations chimiques intervenant dans la formation des aérosols organiques à partir du modèle de chimie-transport WRF-Chem (Weather Research and Forecasting - Chemistry). Les sorties du modèle ont été comparées à des mesures effectuées à la station du puy de Dôme au cours de trois situations correspondant à trois saisons (automne, hiver, été) durant lesquelles des masses d'air de diverses origines ont été échantillonnées. Ces mesures documentent les conditions météorologiques, les propriétés des espèces chimiques gazeuses et des particules d'aérosol. En particulier, les mesures fournies par un spectromètre de masse (AMS : Aerosol Mass Spectrometer), fournissent de informations détaillées sur la variabilité temporelle de la composition chimique des aérosols et notamment sur leur concentration en masse. Les comparaisons modèle/mesures ont montré que les variations saisonnières de la composition chimique des aérosols observées au puy de Dôme étaient bien capturées par le modèle. Cependant, il s'est avéré que les concentrations en aérosols organiques étaient fortement sous-estimées par le modèle et plus particulièrement lors de la situation d'été. La confrontation des origines des masses d'air simulées par le modèle WRF-Chem à celles déterminées par le modèle lagrangien HYSPLIT reconnu pour l'étude de la dispersion atmosphérique et l'analyse des variations de la localisation du sommet du puy de Dôme vis-à-vis de la couche limite atmosphérique ont mis en évidence que le transport était correctement reproduit par le modèle. Les mesures de gaz disponibles au puy de Dôme ont mis en évidence une forte sous-estimation des concentrations en COV d'origine anthropique simulées par le modèle. Des tests de sensibilité ont été réalisés sur les émissions de ces espèces pour restituer les niveaux de concentration observés. Les émissions et les rendements en AOS des COV d'origine anthropique implémentés dans la paramétrisation VBS dédiée aux aérosols organiques dans le modèle ont pu être modifiés afin de reproduire les niveaux de concentration en aérosols organiques observés au puy de Dôme.
Author: Maxence Mendez
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Languages : en
Pages : 232
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The intensity of environmental and health impacts of atmospheric aerosol depend on their chemical composition. This composition varies as function of their emission source and transport time in the atmosphere where many chemical and physical transformations occur. The objectives of this thesis are, firstly, to study the initial steps of the atmospheric aging of organic aerosol in laboratory and, secondly, to provide with information on the modelling of the chemical composition of atmospheric aerosol. The first part of this work has been dedicated to the study of the reactivity of model organic aerosol in an aerosol flow tube for two heterogeneous chemical systems: oleic acid + ozone; palmitic acid + chlorine radical. Chemical analyses in both gas phase and particle phase were performed to quantify the products and determine the chemical mechanisms.In the second part of the thesis, we have built a model to generate anthropogenic pollutant emission data for the chemistry weather forecast with the WRF-Chem model. The chemical speciation of primary aerosol permits us to model the chemical composition of aerosol over the French northern region. The model results have been validated by statistical comparison with data coming from measurements network (ATMO Nord-Pas de Calais) and also measurement campaigns performed with an Aerosol Mass Spectrometer.
Author: M. A. Greenfield
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Category : Aerosols
Languages : en
Pages : 38
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Author: Alexandre Berger
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Languages : fr
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Les aérosols atmosphériques jouent un rôle majeur dans les questions environnementales liées au climat, à la qualité de l'air et à la santé humaine. Les aérosols organiques (AO) constituent une part importante de la masse particulaire totale. Or les mécanismes de formation des AO sont mal connus. En particulier, un enjeu actuel reste la définition des composés organiques semi-volatils (COSV) issus de l'oxydation dans l'atmosphère de composés organiques volatils (COV) qui vont condenser sur ou au sein des aérosols préexistants pour former les aérosols organiques secondaires (AOS). De récentes études en laboratoire ont montré la contribution des COV oxygénés (COVO) dans la formation de composés organiques faiblement volatils en phase aqueuse. Ces études restent cependant incomplètes et il y a un besoin urgent de mieux comprendre la photochimie en phase aqueuse des espèces polyfonctionnelles et d'étudier l'influence des paramètres pertinents pour l'atmosphère (pH, concentrations initiales, présence de composés inorganiques) sur les processus de formation des AOS. Ces voies de formation d'AOS doivent être prises en compte dans les modèles atmosphériques. L'objectif de ce travail est d'évaluer la formation potentielle d'AOS produits lors d'un évènement nuageux observé à la station du Puy de Dôme à l'aide de simulations réalisées avec le modèle Méso-NH. Le réalisme des simulations pour la formation des AOS dépend de l'intégration, dans le schéma chimique en phase gazeuse, des espèces chimiques pertinentes, notamment les COV et leurs produits. Le mécanisme ReLACS2 répond à cette exigence et prend en compte à la fois les précurseurs de l'ozone et la formation des AOS. Ce dernier mécanisme est couplé avec le module ORILAM-SOA qui intègre le partitionnement gaz/particule des espèces inorganiques et organiques et les processus de nucléation, de condensation/évaporation, d'activation et de dynamique des aérosols. Dans un premier temps, ce couplage est évalué sur trois cas d'études réels sur l'Europe dans des conditions météorologiques contrastées. Un exercice d'inter-comparaison des modèles Méso-NH et WRF/CHEM ainsi qu'une comparaison de ces modèles avec les observations in-situ sont réalisés. Dans un deuxième temps, un premier travail de développement conduit à inclure les COVO, solubles et légers (jusqu'à 4 carbones), et la réactivité en phase associée, dans le mécanisme ReLACS2, avant de considérer la formation des AOS en phase aqueuse. Un nouveau mécanisme chimique, ReLACS3, est crée. Parallèlement, un second développement permet d'inclure la part des noyaux de condensation nuageux (CCN) dans la chimie de la goutte d'eau pour obtenir un couplage entre la phase gazeuse, aqueuse et particulaire. Avant de tester ces développements, une simulation 2D idéalisée d'un nuage orographique, observé lors d'une campagne de mesures intensives à la station du puy-de-Dôme durant l'été 2011, est réalisée. Cette étude permet de mettre en évidence le potentiel impact de la réactivité en phase aqueuse et de l'activation des CCN sur la formation des AOS.
Author: Hilel Dergaoui
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Languages : en
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L'objectif de cette thèse est le développement et la validation d'un modèle numérique de la dynamique des particules en mélange externe et résolu en taille. Afin de suivre plusieurs compositions chimiques par classe de tailles, une nouvelle approche est présentée dans laquelle la composition chimique des particules est elle-même discrétisée suivant la fraction d'un ou plusieurs des constituants chimiques (e.g. suie, sulfate). Cette approche a pour but de mieux simuler l'évolution d'une population de particules à l'échelle locale et de particulariser des compositions chimiques typiques de certaines sources. Dans l'atmosphère, les particules interagissent essentiellement entre elles et avec les polluants gazeux par coagulation et condensation/évaporation. La première partie de la thèse a été consacrée à l'élaboration du modèle pour la coagulation, processus physique qui s'avère le plus complexe à modéliser selon notre approche du mélange externe. Dans un premier temps, les équations de la coagulation en mélange externe sont présentées et discrétisées suivant un nombre arbitraire de classe de tailles et de compositions chimiques. Plusieurs simulations numériques ont ensuite été effectuées avec ce modèle sur un même cas d'étude, en utilisant deux, trois et quatre composants chimiques. On vérifie à chaque fois que les résultats de la simulation numérique en mélange externe sont cohérents avec ceux du mélange interne du cas d'étude. Les résultats de ces simulations permettent d'apprécier l'effet de mélange de la coagulation qui produit, à partir de particules monocomposées, des particules bicomposées et tricomposées. Étant donné la complexité croissante d'un tel modèle, une attention toute particulière a été portée à l'implémentation numérique et à l'optimisation des algorithmes choisis. L'extension de cette approche à la condensation/évaporation constitue le prochain développement de ce modèle, nous en posons les bases théoriques en annexe. S'il existe aujourd'hui des données de mesure résolues en taille (SMPS), il n'y en a pas encore qui puissent être réellement validantes pour ce modèle de mélange externe, c'est-à-dire qui distinguent quantitativement plusieurs compositions chimiques par classe de taille. Aussi, dans la seconde partie de la thèse, nous avons envisagé le protocole d'une expérience en chambre permettant de mettre en évidence le mélange par coagulation de deux populations de particules de compositions différentes et d'apporter des données validantes pour le modèle développé. Deux séries d'expériences ont été menées, la première dans la chambre de grand volume CESAM et la seconde, dans le réacteur de petit volume de l'INERIS. La première série a mis en évidence l'homococagulation de chaque distribution polydispersée prise séparément et dans une moindre mesure, l'hétérocoagulation des deux distributions de nature différentes (NaBr et KBr) entre elles. La seconde série a montré la possibilité d'observer simultanément deux distributions monodispersées de particules de compositions différentes (CaSO4 et KBr), prérequis pour ce cas. Au final, les résultats de mesure se sont avérés insuffisants pour produire des données validantes pour le modèle, à cause du trop grand écart-type des distributions polydispersées dans la chambre de grand volume et à cause du dépôt au paroi qui domine dans le réacteur de petit volume. Des analyses au microscope électronique ont cependant attesté de la présence de particules issues de la coagulation entre les deux natures. A la suite des différentes expériences menées, nous revenons sur le protocole envisagé et proposons quelques pistes d'améliorations.
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Category : Aerosols
Languages : en
Pages : 108
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Author: I.H. Dunbar
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ISBN: 9789282639924
Category : Aerosoller
Languages : en
Pages : 39
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Author: Konstantin Volkov
Publisher: BoD – Books on Demand
ISBN: 9535128434
Category : Technology & Engineering
Languages : en
Pages : 208
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Aerosols have a significant impact on technological processes and human activities. In many cases, aerosols are at the core of human health, environmental and technological problems (climate change and air quality). However, aerosols can be successfully used in industry and technology (new materials, fire suppression and fuel delivery). The current scientific status of aerosol modelling and simulation and measurements and some advances in computational techniques, particle measurement technologies and practical applications of aerosols are reviewed and considered in this book. This book also includes a number of case studies focused on analysis of optical thickness and air quality in various regions.
Author: Laurent Menut
Publisher: ISTE Group
ISBN: 1789481023
Category : Science
Languages : fr
Pages : 260
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Si l’étude des problèmes de pollution atmosphérique est déjà ancienne, la prise de conscience de l’impact de l’humain sur la dégradation de son propre environnement est récente. Que ces impacts soient directs et rapides, ou lents et indirects, le développement d’un modèle de chimie-transport peut apporter des réponses à des questions telles que : quels sont les impacts des polluants sur la santé ? Quel est l’impact de la pollution sur le climat ? Modélisation de la pollution atmosphérique régionale reprend les différents principes de base et les étapes de la modélisation : définition, observations, outils, approches, techniques numériques sont ainsi présentés. La modélisation étant une simplification de la réalité dans un cadre d’étude particulier, on cherchera à montrer si les processus à représenter, comme les émissions, la chimie ou les dépôts, sont bien modélisés. Pour chaque processus, l’ouvrage présente les hypothèses simplificatrices qui ont été faites, étudie les voies d’amélioration possibles et examine l’impact de ces simplifications sur les résultats recherchés.
