ETUDE MECANISTIQUE DU COUPLAGE OXYDANT DU METHANE SUR OXYDE DE LANTHANE PDF Download
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Author: Sylvie Lacombe (Chimiste)
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Languages : en
Pages : 163
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Book Description
LE MECANISME DU COUPLAGE OXYDANT DU METHANE A ETE ETUDIE SUR UN OXYDE DE LANTHANE (CARACTERISE PAR XPS, FTIR, XRD, TEM, SEM) EN UTILISANT LES TECHNIQUES DE CINETIQUE RAPIDE AVEC MARQUAGE ISOTOPIQUE SUR REACTEUR DYNAMIQUE (EQUILIBRE CH#4/CD#4, TRANSITOIRES A L'ETAT STATIONNAIRE) ET LA TECHNIQUE PULSEE SUR REACTEUR TAP. LE SCHEMA MECANISTIQUE SUIVANT A ETE PROPOSE. LE METHANE GAZEUX S'ACTIVE SOIT REVERSIBLEMENT ET HETEROLYTIQUEMENT SUR DES SITES ACIDO-BASIQUES LA#3#+-O#2#, SOIT IRREVERSIBLEMENT ET HOMOLYTIQUEMENT SUR DES SITES FORTEMENT BASIQUES DE TYPE O# POUR FORMER UN RADICAL METHYLE. LES SITES O# SONT ISSUS DE L'ACTIVATION DISSOCIATIVE DE L'OXYGENE SUR UNE PAIRE (O#2#, LACUNE ANIONIQUE). LA GRANDE MOBILITE DE L'OXYGENE DE RESEAU FAIT QUE CES SITES NE SONT PAS LOCALISES. LE COUPLAGE DES RADICAUX METHYLES EN ETHANE S'OPERE EN PHASE GAZ ET L'ETHANE PEUT ETRE DESHYDROGENE PAR LA SUITE EN ETHYLENE. L'ORIGINE DU MONOXYDE DE CARBONE EST PROBABLEMENT LIEE A UNE OXYDATION EN PHASE GAZ DES HYDROCARBURES. LE DIOXYDE DE CARBONE PROVIENT DE L'OXYDATION DES RADICAUX METHYLES PAR UNE SUCCESSION D'ETAPES DE SURFACE, FAISANT INTERVENIR DES GROUPEMENTS METHOXY PUIS CARBONATES. LES SITES IMPLIQUES SERAIENT DES SITES FAIBLEMENT COORDINES, LOCALISES SUR LES DEFAUTS DE STRUCTURE DES PARTICULES. CE SCHEMA MECANISTIQUE A PERMIS D'ELABORER UN SCHEMA CINETIQUE GENERAL DE LA REACTION, AVEC MODELISATION DES EQUATIONS CINETIQUES ET OPTIMISATION DES PRINCIPAUX PARAMETRES
Author: Sylvie Lacombe (Chimiste)
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Pages : 163
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LE MECANISME DU COUPLAGE OXYDANT DU METHANE A ETE ETUDIE SUR UN OXYDE DE LANTHANE (CARACTERISE PAR XPS, FTIR, XRD, TEM, SEM) EN UTILISANT LES TECHNIQUES DE CINETIQUE RAPIDE AVEC MARQUAGE ISOTOPIQUE SUR REACTEUR DYNAMIQUE (EQUILIBRE CH#4/CD#4, TRANSITOIRES A L'ETAT STATIONNAIRE) ET LA TECHNIQUE PULSEE SUR REACTEUR TAP. LE SCHEMA MECANISTIQUE SUIVANT A ETE PROPOSE. LE METHANE GAZEUX S'ACTIVE SOIT REVERSIBLEMENT ET HETEROLYTIQUEMENT SUR DES SITES ACIDO-BASIQUES LA#3#+-O#2#, SOIT IRREVERSIBLEMENT ET HOMOLYTIQUEMENT SUR DES SITES FORTEMENT BASIQUES DE TYPE O# POUR FORMER UN RADICAL METHYLE. LES SITES O# SONT ISSUS DE L'ACTIVATION DISSOCIATIVE DE L'OXYGENE SUR UNE PAIRE (O#2#, LACUNE ANIONIQUE). LA GRANDE MOBILITE DE L'OXYGENE DE RESEAU FAIT QUE CES SITES NE SONT PAS LOCALISES. LE COUPLAGE DES RADICAUX METHYLES EN ETHANE S'OPERE EN PHASE GAZ ET L'ETHANE PEUT ETRE DESHYDROGENE PAR LA SUITE EN ETHYLENE. L'ORIGINE DU MONOXYDE DE CARBONE EST PROBABLEMENT LIEE A UNE OXYDATION EN PHASE GAZ DES HYDROCARBURES. LE DIOXYDE DE CARBONE PROVIENT DE L'OXYDATION DES RADICAUX METHYLES PAR UNE SUCCESSION D'ETAPES DE SURFACE, FAISANT INTERVENIR DES GROUPEMENTS METHOXY PUIS CARBONATES. LES SITES IMPLIQUES SERAIENT DES SITES FAIBLEMENT COORDINES, LOCALISES SUR LES DEFAUTS DE STRUCTURE DES PARTICULES. CE SCHEMA MECANISTIQUE A PERMIS D'ELABORER UN SCHEMA CINETIQUE GENERAL DE LA REACTION, AVEC MODELISATION DES EQUATIONS CINETIQUES ET OPTIMISATION DES PRINCIPAUX PARAMETRES
Author: Thomas Serres
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Languages : en
Pages : 0
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Les importantes réserves de gaz naturel - avérées ou potentielles - font de cet hydrocarbure un substitut plausible du pétrole pour la production d'hydrocarbures liquides. Cependant la plupart des réserves de gaz découvertes à l'heure actuelle sont de taille réduite et dispersées loin des sites de transformation ou de consommation. Le couplage du réformage (RM) et du couplage oxydant du méthane (OCM) dans un réacteur à microcanaux permettrait de rendre viable l'exploitation de ces réserves grâce à des coûts opératoires de transformation du gaz naturel réduits par rapport aux usines actuelles. De plus, l'utilisation de ce type de réacteurs compacts réduirait fortement la taille des usines de transformation du méthane. L'intégration de réactions de réformage du méthane en microréacteur a déjà été étudiée et des systèmes stables et performants ont été développés. En revanche, aucune étude n'a été faite sur le comportement de l'OCM dans ces réacteurs. Il a cependant été prouvé que ce procédé est basé sur un équilibre sensible entre réactions de surface et réactions en phase gazeuse. Or l'efficacité thermique des microréacteurs est liée au très grand rapport surface sur volume de gaz au sein des microcanaux par rapport à des réacteurs en lit fixe. L'étude présente de l'influence de la conception des réacteurs sur les performances du système OCM montre qu'une contribution trop importante de la surface catalytique est négative pour l'activité et la sélectivité des catalyseurs OCM. La comparaison des catalyseurs en poudre ou en revêtement a montré que seule la géométrie des réacteurs - soit le rapport volume de phase gaz sur surface catalytique (rapport V/S) - avait une influence sur les performances du système catalyseur + réacteur. L'utilisation de ce paramètre montre en effet que le type du réacteur choisi n'a aucun effet sur les performances de la réaction d'OCM à rapport V/S constant. L'influence positive d'une augmentation du rapport V/S sur les performances du système est en revanche limitée à cause de la faible durée de vie des radicaux en jeu dans l'OCM. L'utilisation du paramètre V/S a en revanche permis d'estimer la géométrie idéale des canaux d'un microréacteur à travers leur diamètre. Deux types très distincts de catalyseurs OCM ont été sélectionnés pour cette étude, conduisant soit à une activité réduite mais une plus grande sélectivité en éthylène soit l'inverse selon la composition et la structure/texture de ces catalyseurs. Au maximum de leurs productivités en éthylène respectives, le catalyseur au lanthane présente une productivité quatre fois plus importante que le catalyseur basé sur le système Mn-W-Na. La différence d'activité des deux catalyseurs étudiés peut s'expliquer par la densité en site actifs de chaque catalyseur. Celui au lanthane est uniquement constitué d'éléments actifs (La, Sr and Ca) contrairement au catalyseur Mn-W-Na dont la surface est en partie constituée de silice inerte. De plus le système Mn-W-Na présente des surfaces spécifiques en général cinq fois inférieures au catalyseur au lanthane. Cependant, les sites actifs du catalyseur au lanthane ne sont pas tous sélectifs envers la production de C2 et sont en revanche très actifs envers la production de précurseurs de COx. Un catalyseur OCM idéal associerait donc la densité de sites actifs du catalyseur au lanthane avec la sélectivité des systèmes Mn-W-Na. La concentration en éléments actifs pour ce système Mn-W-Na a donc été augmentée progressivement. Il s'est avérée que cette augmentation améliorait l'activité de ces catalyseurs par rapport à ceux référencés dans la littérature mais que l'amélioration était limitée au-delà d'une certaine concentration. deux fois inférieure à celle du catalyseur au lanthane soit quatre fois plus importante que le catalyseur référencé dans la littérature [etc...].
Author: Nicolas Gueritey
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Languages : fr
Pages : 133
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LA CONVERSION DU METHANE, PRINCIPAL CONSTITUTANT DU GAZ NATUREL, EN PRODUITS VALORISABLES ET FACILEMENT TRANSPORTABLES CONSTITUE UN ENJEU ECONOMIQUE IMPORTANT. LA REACTION DE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE EST UNE DES VOIES LES PLUS ETUDIEES POUR SA TRANSFORMATION DIRECTE EN HYDROCARBURES SUPERIEURS. LE RENDEMENT OBTENU ETANT TROP FAIBLE POUR ENVISAGER UNE EXPLOITATION INDUSTRIELLE, IL EST NECESSAIRE DE MIEUX COMPRENDRE LA REACTION AFIN DE POUVOIR OPTIMISER LES PARAMETRES PHYSIQUES ET CINETIQUES. CETTE REACTION EST EN EFFET COMPLEXE CAR ELLE COMPORTE DES REACTIONS CATALYTIQUES ET DES REACTIONS RADICALAIRES EN PHASE GAZEUSE. C'EST POURQUOI NOTRE OBJECTIF ETAIT DE PROGRESSER DANS LA CONNAISSANCE DU MECANISME PAR UNE ETUDE EXPERIMENTALE METTANT EN JEU TROIS REACTEURS DIFFERENTS PERMETTANT DE FAIRE VARIER SEPAREMENT LES PARAMETRES LIES AU CATALYSEUR OU A LA PHASE GAZEUSE. NOUS AVONS PAR AILLEURS FAIT UNE ETUDE DES PHENOMENES DE DIFFUSION INTERVENANT DANS CES REACTEURS. LA COMPARAISON DES RESULTATS OBTENUS AVEC CES DIFFERENTS REACTEURS A FOURNI DES INFORMATIONS ORIGINALES. NOUS AVONS ALORS PROPOSE UN MECANISME SUSCEPTIBLE DE RENDRE COMPTE DE CETTE REACTION, CE QUI PERMET D'ADAPTER LES PARAMETRES ET LE REACTEUR A LA REACTION ET D'ENVISAGER UNE MODELISATION. NOUS AVONS AINSI MIS AU POINT UN REACTEUR CAPABLE DE DONNER DE BONS RENDEMENT EN COUPLAGE OXYDANT COMME EN GAZ DE SYNTHESE
Author: CAROLE.. MONEUSE-DANEL
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Languages : fr
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L'HYDROXYDE DE BARYUM FONDU ET L'EUTECTIQUE BINAIRE CARBONATE DE SODIUM-CARBONATE DE POTASSIUM FONDU ONT ETE UTILISES A 800C COMME CATALYSEURS DE LA REACTION DE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE. UN MELANGE DE METHANE ET D'OXYGENE BARBOTE, A PRESSION ATMOSPHERIQUE, DANS LA PHASE CATALYTIQUE. LE TAUX DE CONVERSION DE METHANE OBTENU EST COMPRIS ENTRE 10% ET 21%, LA SELECTIVITE EN HYDROCARBURES C#2 EST COMPRISE ENTRE 29% ET 38%. NOUS AVONS EXAMINE L'EFFET DU NIVEAU D'ACIDITE (PO#2#) DES PHASES FONDUES SUR LA CATALYSE. LE TAUX DE CONVERSION ET LA SELECTIVITE EN HYDROCARBURES C#2 AUGMENTENT A MESURE QUE LA BASICITE DU MILIEU CROIT. CES RESULTATS SONT EN ACCORD AVEC L'HYPOTHESE SELON LAQUELLE L'ESPECE PEROXYDE O#2#2# SERAIT CATALYSEUR DE LA REACTION, CETTE ESPECE ETANT STABILISEE EN MILIEUX BASIQUES, CE QUE NOUS AVONS DEMONTRE EN ETABLISSANT LES DIAGRAMMES POTENTIEL-ACIDITE DE BA(OH)#2 FONDU ET DE NA#2CO#3-K#2CO#3 FONDU A PARTIR DES DONNEES THERMOCHIMIQUES RELATIVES A CES COMPOSES, POUR DIFFERENTES TEMPERATURES COMPRISES ENTRE 500 ET 800C. CES DIAGRAMMES PERMETTENT DE DEFINIR LES DOMAINES DE STABILITE DES DIVERS SYSTEMES REDOX DE L'OXYGENE DANS CES MILIEUX. NOUS AVONS COMPARE LES VALEURS CALCULEES AUX RESULTATS EXPERIMENTAUX OBTENUS LORS D'ETUDES VOLTAMMETRIQUES DANS L'HYDROXYDE DE BARYUM FONDU, A DES ELECTRODES DE PLATINE ET DE NICKEL. NOUS AVONS MONTRE QUE L'OXYDATION DES IONS OXYDE CONDUIT A LA FORMATION DE L'ESPECE PEROXYDE, MAIS QUE CETTE ETAPE N'EST PAS SUIVIE, CONTRAIREMENT AU CAS DE LA SOUDE FONDUE, D'UNE SECONDE ETAPE D'OXYDATION QUI CONDUIT A LA FORMATION DE L'ESPECE SUPEROXYDE. NOUS AVONS ESTIME LA SOLUBILITE DE L'OXYDE DE BARYUM DANS L'HYDROXYDE DE BARYUM FONDU
Author: Pieter Maria Couwenberg
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ISBN: 9789038603247
Category :
Languages : en
Pages : 172
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Author: AHMED.. OUMGHAR
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
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LES RESERVES DU GAZ NATUREL MISES A JOUR CROISSENT REGULIEREMENT ALORS QUE CELLES DU PETROLE SEMBLENT ATTEINDRE UN PALIER. CECI DONNE UNE IMPORTANCE CROISSANTE AU GAZ NATUREL COMME MATIERE PREMIERE DES INDUSTRIES CHIMIQUES. LA TRANSFORMATION DU GAZ NATUREL EN PRODUITS PLUS LOURDS EST REALISEE A L'AIDE DE L'ENERGIE ELECTRIQUE: LE METHANE COMPOSANT MAJORITAIRE DU GAZ NATUREL REAGIT AVEC UN PLASMA D'AIR OU D'AZOTE CREE PAR UN GENERATEUR DE MICRO-ONDES A 2450 MHZ. LA REACTION ABOUTIT A LA FORMATION PRINCIPALEMENT DES PRODUITS EN C#2(C#2H#6, C#2H#4, C#2H#2), DE PRODUIT EN C#3(C#3H#8), DU MONOXYDE DE CARBONE ET DE L'HYDROGENE. L'OPTIMISATION DE CE PROCEDE EST REALISEE EN FAISANT VARIER PLUSIEURS PARAMETRES EXPERIMENTAUX A SAVOIR: STCHIOMETRIE DE LA REACTION D'OXYDATION DU METHANE, TEMPS DE SEJOUR, TEMPS AU BOUT DUQUEL LE PLASMA AGIT SUR LE METHANE, PRESSION DU MILIEU REACTIONNEL, PUISSANCE. LA FORMATION DES PRODUITS FAIT L'OBJET D'UNE DISCUSSION DES MECANISMES REACTIONNELS. PLUSIEURS CATALYSEURS ONT ETE INTRODUITS DANS LA POST-DECHARGE ET LEURS PERFORMANCES ONT ETE COMPAREES
Author:
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ISBN:
Category : Coal gasification
Languages : en
Pages : 740
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Author: Benoît Crunelle
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ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 347
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Des recherches sont encore nécessaires afin de mieux comprendre les mécanismes chimiques qui interviennent dans la combustion du gaz naturel. L'étude porte sur la combustion du méthane, constituant principal du gaz naturel, et de l'éthane dans des flammes laminaires de prémélange stabilisées à basse pression. Les profils d'évolution des espèces formées stables et réactives sont obtenus par spectrométrie de masse couplée à un prélèvement par faisceau moléculaire. Les espèces sont ionisées par bombardement électronique (FM/SM) ou multiphonique résonant (REMPI/FM/SM). L'ionisation multiphotonique résout les problèmes d'interférence en masse liés à l'ionisation électronique. Cette étude spécifique concerne le (2 + 1) REMPI dans le cas de O2 (287,7 nm) et du radical CH3 (286,3 nm et 333,5 nm). Les profils de température sont mesurés par thermocouple recouvert. Un accord satisfaisant est observé entre les résultats expérimentaux et ceux obtenus par modélisation à partir de deux mécanismes chimiques récents. Les schémas réactionnels de transfert entre les différentes voies d'oxydation des espèces chimiques en C1, C2 et C3 sont mis en évidence et permettent de mieux cerner les mécanismes de formation des hydrocarbures intermédiaires.
Author:
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ISBN:
Category : Dissertations, Academic
Languages : en
Pages : 760
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Author: Franck Monnet
Publisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 202
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